稀土掺杂氯氧化铋薄膜的制备及其发光性能的研究

发布时间：2017-06-08 16:14

  本文关键词：稀土掺杂氯氧化铋薄膜的制备及其发光性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：性能优异的半导体薄膜技术是当前微电子、光电子新材料产业发展的重要基础之一。稀土掺杂半导体薄膜材料兼具稀土离子丰富光物理性质和半导体薄膜的优势。由于具有独特光电性能的新型稀土掺杂半导体薄膜材料对于小型的或微型光电子器件的研究和开发具有重要理论和现实意义,该研究方向受到了越来越多的研究人员和机构的关注。BiOCl是当前一种新型的宽带隙间接型半导体光催化材料；其独特的层状结构可以在晶体的[001]方向形成诱导内电场,使BiOCl表现出优异的光物理和化学性质。研究发现BiOCl作为稀土离子激活剂基质时,诱导电场特性赋予了稀土离子优异而独特的发光性质。同时BiOCl的晶体结构赋予了其显著的二维取向性,具有作为薄膜材料的天然优势。众所周知,薄膜材料由于维度的降低,物质的性质相对比体材料可能会发生了巨大的变化,表现出许多奇异的物理化学性质。因此稀土掺杂的纳米BiOCl薄膜材料相比于体材料还可能衍生出许多优异的物理化学性质,成为新型的稀土掺杂半导体薄膜材料和器件。然而到目前为止,稀土掺杂BiOCl薄膜材料还鲜有研究报道。因此本论文提出,研究制备Er~(3+)掺杂纳米BiOCl薄膜,通过薄膜形貌、取向的控制；利用贵金属离子、离子掺杂等方式,研究稀土离子发光行为在BiOCl薄膜中的影响因素和作用机制；并初步探究了薄膜材料中稀土离子发光性能与与光催化性能的之间的联系。我们首先通过水解-涂覆法成功制备出了Er~(3+)掺杂的纳米BiOCl薄膜,并通过对涂覆层数的调制,实现对薄膜中BiOCl纳米片暴露晶面的有效的控制。采用单层涂覆时,构成薄膜的纳米片暴露{001}面为主,当采用双层及以上涂覆时,薄膜中的纳米片通过自组装暴露{010}面。在980nm激光激发光下,相比单层膜,暴露{010}晶面薄膜的上转换发光强度急剧增强。通过荧光寿命、吸收光谱以及BiOCl晶体结构的分析表明暴露晶面不同是影响发光强度的主要因素,并且提出了二维BiOCl中发光强度与内电场的取向性的关系。我们进而通过紫外光照射下薄膜催化性能比对,发现BiOCl薄膜的催化性能同样可能由于暴露晶面以及内电场取向性影响,其受暴露面的影响趋势与发光性能一致。由于贵金属Ag在催化体系和发光体系可以各自通过不同原理实现体系光物理性质的提升,我们研究纳米银颗粒掺杂的BiOCl:Er~(3+)薄膜中的发光和催化性质。研究发现,随着Ag的加入量的增大,薄膜的上转换发光强度和光催化性能都同时得到了一定的提高,但并不显著。根据Ag纳米颗粒掺杂对上转换光子数的影响,我们推测纳米Ag颗粒更有可能是Schottky效应与BiOCl的晶体内电场叠加耦合的方式,从而同时增强薄膜的发光和光催化活性。为了得到使薄膜更有效发光的增强方法,我们分别研究了常用的晶格修饰剂Li+以及上转换敏化剂Yb~(3+)对薄膜发光性能的影响。在Li+掺杂的BiOCl:Er~(3+)薄膜中,我们发现Li+的掺杂使得薄膜的上转换发光强度和催化效率获得了显著的增强。然通过XPS、荧光寿命等表征手段,我们发现在这一过程中Li+并未像传统的离子掺杂一样进入到晶格中改变稀土离子晶体场对称性,而是通过插层或者吸附的方式使BiOCl纳米片的厚度变薄。并以上述方式增强内电场并使发光强度和催化效率得到提高。另外一方面,Yb~(3+)的掺杂并没有像敏化剂一样使发光得到了增强,相反还使得光子雪崩现象逐渐消失。我们认为Yb~(3+)的掺杂使得内电场降低的同时改变了能级之间的能量传递过程,使上转换机制发生了改变。
【关键词】：BiOCl 薄膜 内电场 上转换发光
【学位授予单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ135.32;TB383.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 绪论13-27
• 1.1 引言13-15
• 1.1.1 稀土发光材料13
• 1.1.2 稀土发光材料的优点13-14
• 1.1.3 稀土发光材料的应用14-15
• 1.2 稀土掺杂薄膜材料15-19
• 1.2.1 薄膜材料的特殊性15-16
• 1.2.2 稀土荧光薄膜材料的优势及应用16
• 1.2.3 稀土发光薄膜的制备方法16-19
• 1.3 论文的提出及研究背景19-24
• 1.3.1 BiOCl的介绍及研究现状19-20
• 1.3.2 BiOCl的制备20-21
• 1.3.3 BiOCl的应用21-24
• 1.4 论文的选题意义、研究内容和创新点24-27
• 1.4.1 论文的选题意义24-25
• 1.4.2 主要研究内容25
• 1.4.3 论文的创新点25-27
• 第二章 实验部分27-33
• 2.1 实验所用试剂及仪器27-28
• 2.2 实验方法及样品制备28-29
• 2.2.1 水解-涂覆法28
• 2.2.2 固相法28-29
• 2.2.3 样品制备29
• 2.3 主要表征手段及测试仪器29-31
• 2.3.1 X射线衍射分析29
• 2.3.2 形貌和尺寸表征29-30
• 2.3.3 吸收光谱和透射光谱30
• 2.3.4 荧光光谱与荧光寿命30
• 2.3.5 X射线光电子能谱30-31
• 2.4 光催化活性评价31-33
• 2.4.1 光催化实验方法31
• 2.4.2 降解速率的计算方法31-33
• 第三章 取向性Er~(3+)掺杂纳米氯氧化铋薄膜的制备及其发光与催化性能33-49
• 3.1 引言33-34
• 3.2 Er~(3+)掺杂BiOCl薄膜的制备及其光子雪崩上转换增强机制的研究34-47
• 3.2.1 Er~(3+)掺杂BiOCl薄膜的结构和形貌分析34-38
• 3.2.2 Er~(3+)掺杂BiOCl薄膜的雪崩上转换发光特性的研究38-43
• 3.2.3 Er~(3+)掺杂BiOCl薄膜的光催化特性的研究43-45
• 3.2.4 BiOCl晶体结构分析45-47
• 3.3 本章小结47-49
• 第四章 Ag掺杂BiOCl：Er~(3+)薄膜发光性能的影响49-57
• 4.1 引言49-50
• 4.2 Ag掺杂BiOCl:Er~(3+)薄膜发光特性的研究50-55
• 4.2.1 Ag掺杂BiOCl:Er~(3+)薄膜结构分析50-51
• 4.2.2 Ag掺杂BiOCl:Er~(3+)薄膜光学特性的研究51-55
• 4.3 本章小结55-57
• 第五章 离子掺杂对BiOCl:Er~(3+)薄膜光子雪崩行为及上转换发光的调控及机理研究57-73
• 5.1 引言57
• 5.2 Li~+掺杂对BiOCl:Er~(3+)薄膜的上转换发光性能影响57-66
• 5.2.1 Li+掺杂BiOCl:Er薄膜晶体结构分析58
• 5.2.2 Li~+掺杂BiOCl:Er~(3+)薄膜发光特性研究58-66
• 5.3 Yb~(3+)掺杂对BiOCl:Er~(3+)薄膜光子雪崩行为的调控66-70
• 5.4 本章小结70-73
• 第六章 结论73-75
• 6.1 结论73
• 6.2 存在的不足和今后研究方向73-74
• 6.2.1 存在的不足73-74
• 6.2.2 今后的研究方向74
• 6.3 展望74-75
• 致谢75-77
• 参考文献77-85
• 附录：攻读硕士学位期间相关成果85

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