甲酸在贵金属上电氧化机理的研究

发布时间：2017-08-06 01:03

  本文关键词：甲酸在贵金属上电氧化机理的研究

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【摘要】：直接甲酸燃料电池由于其比能量密度高,使用安全性好,开路电位大等优点受到广泛关注。目前,在燃料电池催化剂材料、电极结构及电池系统研发的同时,作为燃料的甲酸分子的电催化氧化的机理也被广泛研究。目前,普遍认为甲酸氧化可通过双途径机理进行：一是间接途径,也称CO途径,即甲酸氧化时先生成中间产物CO,然后再氧化生成CO2；二是直接途径,即甲酸失去2个H+直接氧化成CO2。虽然,大量的电化学研究方法及原位谱学方法被用来研究甲酸电催化氧化,但是两者在反应过程中的贡献与角色还需要更清楚的认识,而对于甲酸直接途径中的中间反应物,目前还存在争议。本论文主要应用新的非线性电化学谱学诊断方法——总谐波失真(THD)谱考察Pt和Au电极表面甲酸的电催化氧化的非线性频响行为。通过改变pH和甲酸浓度,考察体系PH值、燃料浓度对甲酸氧化的稳态极化,线性频率响应(即：交流阻抗谱)及非线性频率响应的影响。并对甲酸氧化的直接途径进行了数值模拟。实验结果表明：在低电位下,甲酸更容易发生氧化,而高电位下甲酸根离子更容易氧化,不同pH下甲酸的电氧化是甲酸和甲酸根离子混合控制的结果,并且THD技术对于制备甲酸浓度传感器更具优势。
【关键词】：甲酸 电氧化 机理 贵金属
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文献综述9-22
• 1.1 选题背景9
• 1.2 燃料电池简介9-12
• 1.2.1 燃料电池的工作原理9-10
• 1.2.2 燃料电池的应用优势10-12
• 1.3 直接甲酸燃料电池的研究12-14
• 1.3.1 直接甲酸燃料电池的工作基本原理12-13
• 1.3.2 直接甲酸燃料电池的优势13-14
• 1.3.3 直接甲酸燃料电池存在的问题14
• 1.4 甲酸电氧化机理的研究14-19
• 1.4.1 甲酸在铂上的氧化机理研究14-19
• 1.4.2 甲酸在钯和金上的氧化机理研究19
• 1.5 实验研究的工作19-22
• 1.5.1 主要研究内容、研究目标、拟解决的关键问题19-20
• 1.5.2 学位论文的研究方法、技术路线20-22
• 2. 一氧化碳和甲酸在金电极上的电氧化22-32
• 2.1. 实验部分22-24
• 2.1.1 实验仪器及药品22-23
• 2.1.2 实验装置23
• 2.1.3 实验步骤23-24
• 2.2 实验结果与讨论24-31
• 2.2.1 甲酸在金上的电催化氧化实验24-31
• 2.2.2 一氧化碳在金电极表面的电化学行为31
• 2.3 本章小结31-32
• 3. 一氧化碳和甲酸在铂电极上的电氧化32-49
• 3.1. 实验部分32-34
• 3.1.1 实验仪器及药品32-33
• 3.1.2 实验步骤33-34
• 3.2 实验结果与讨论34-48
• 3.2.1 甲酸在铂电极上的电催化氧化34-39
• 3.2.2 CO在铂电极上的电催化氧化39-46
• 3.2.3 CO存在时对甲酸电催化氧化的影响46-48
• 3.3 本章小结48-49
• 4 甲酸浓度的影响49-58
• 4.1 实验部分49
• 4.1.1 实验仪器及药品49
• 4.1.2 实验步骤49
• 4.2 不同甲酸浓度在铂上的电氧化行为49-54
• 4.3 不同甲酸浓度在金上的电催化氧化行为54-57
• 4.4 本章小结57-58
• 5 甲酸电催化氧化过程的数值模拟58-67
• 本章小结66-67
• 结论67-68
• 参考文献68-72
• 附录A 附录内容名称72-73
• 致谢73-74

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本文编号：627661