基于电子束辐照一步法氮掺杂改性石墨烯量子点的研究

发布时间：2017-08-20 09:08

  本文关键词：基于电子束辐照一步法氮掺杂改性石墨烯量子点的研究

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【摘要】：石墨烯量子点(GQDs)作为石墨烯家族中的最新一员,近年来由于其奇特新颖的化学/物理性能,迅速成为一个国际前沿研究热点。通过对GQDs进行其他元素掺杂可以有效地调节其能带间隙和荧光性能,进而获得所期望的结果。N原子已经被广泛地用于掺杂碳纳米材料,并应用于生物成像,超级电容器,离子传感器,储氢等。本文着眼于制备N掺杂的GQDs,通过简单的高能电子束(EB)辐照,制备出了N/C比达13%的发白光的GQDs(W-GQDs)。本文首先用硝硫混酸氧化碳纤维制备出GQDs,并对其进行详细表征。结果显示GQDs平均直径为4.9 nm,平均高度为1.5 nm,层间距为0.342 nm,拉曼光谱ID/IG为1.07,表面含大量氧官能团,但其量子产率(QY)偏低,仅为0.2%,在紫外灯下发射淡黄色荧光。并且我们发现GQDs的荧光强度只在一定浓度范围内与其浓度呈正比,同时较低或较高pH值均会降低GQDs的荧光。随后我们研究了各种还原过程,包括锌粉、水合肼、EB或其组合等,对GQDs荧光的影响。结果显示,它们均能有效地还原GQDs,提高GQDs的C/O比例。但我们发现除了EB处理过的GQDs荧光增强并发白光外,其它样品的荧光颜色均无改变,甚至个别样品荧光发生猝灭。进一步研究发现,锌、水合肼或其组合处理将降低GQDs的QY,但EB参与的还原过程均能提高GQDs的QY。最后我们详细研究了GQDs在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)体系中的辐照过程,并确定了制备W-GQDs的最优条件:GQDs浓度为1 mg/ml,DMF体积分数为5%,EB辐照剂量为560 kGy。结果显示,EB不仅有效地还原GQDs,而且还在GQDs边缘和共轭体系中分别接枝上了含N基团——烷基氨N(CH3)2和掺杂了N原子。我们推测在W-GQDs中有两种荧光来源,黄光来源于量子点中带隙边缘的退激跃迁,蓝光则来源于新引入的基团产生的新的定域电子态的退激跃迁,两者共同混合产生了白光。
【关键词】：石墨烯量子点 氮掺杂 电子束辐照 时间分辨荧光
【学位授予单位】：上海大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.1
【目录】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-37
• 1.1 引言11-12
• 1.2 石墨烯量子点(GQDs)的研究现状12-31
• 1.2.1 GQDs的合成方法12-18
• 1.2.2 GQDs的结构18-22
• 1.2.3 GQDs的光学特性22-31
• 1.3 GQDs的应用31-35
• 1.3.1 药物载带和DNA裂解系统31
• 1.3.2 生物光学成像31-33
• 1.3.3 传感器33-34
• 1.3.4 电子学应用34-35
• 1.4 GQDs仍需研究解决的问题35-36
• 1.4.1 需要大规模合成制备35
• 1.4.2 需要更加优越的性质35
• 1.4.3 光致发光机理有待进一步明确35-36
• 1.5 本论文的研究目的和意义36-37
• 第二章 石墨烯量子点的合成表征及荧光性质研究37-52
• 2.1 引言37
• 2.2 实验部分37-38
• 2.2.1 实验药品37
• 2.2.2 实验仪器37-38
• 2.2.3 GQDs的制备38
• 2.3 GQDs的表征结果与分析38-43
• 2.3.1 GQDs的形貌表征38-40
• 2.3.2 GQDs的结构表征40-43
• 2.4 GQDs的荧光性质43-50
• 2.4.1 GQDs溶液浓度对荧光的影响43-45
• 2.4.2 GQDs溶液pH对荧光的影响45-46
• 2.4.3 GQDs的激发态寿命46-48
• 2.4.4 GQDs的荧光量子产率48-50
• 2.5 本章小节50-52
• 第三章 不同还原过程对石墨烯量子点荧光的影响52-64
• 3.1 引言52
• 3.2 实验部分52-56
• 3.2.1 实验药品52
• 3.2.2 实验仪器52-53
• 3.2.3 GQDs的制备53
• 3.2.4 水合肼还原GQDs53
• 3.2.5 Zn粉还原GQDs53-54
• 3.2.6 水合肼还原GQDs-Zn54
• 3.2.7 Zn粉还原GQDs-Hy54
• 3.2.8 不同荧光性质的量子点辐照54-55
• 3.2.9 水合肼分别还原不同荧光性质的量子点55
• 3.2.10 Zn粉还原不同荧光性质的量子点55-56
• 3.3 结构表征56-62
• 3.3.1 傅立叶变换红外(FTIR)表征56-58
• 3.3.2 拉曼(Raman)光谱表征58-60
• 3.3.3 X射线衍射(XRD)表征60
• 3.3.4 X射线光电子能谱(XPS)表征60-62
• 3.4 石墨烯量子点的荧光量子产率62
• 3.5 本章小结62-64
• 第四章 通过电子束辐照一步法制备氮掺杂的白光石墨烯量子点64-84
• 4.1 引言64
• 4.2 实验部分64-68
• 4.2.1 实验药品64-65
• 4.2.2 实验仪器65-66
• 4.2.3 GQDs的制备66
• 4.2.4 含不同DMF体积分数的GQDs水溶液的辐照66-67
• 4.2.5 GQDs的DMF水溶液辐照不同剂量67-68
• 4.3 W-GQDs的表征结果与分析68-76
• 4.3.1 W-GQDs的形貌表征68-70
• 4.3.2 W-GQDs的结构表征70-76
• 4.4 W-GQDs的荧光性质76-78
• 4.5 时间分辨荧光光谱分析78-83
• 4.6 本章小节83-84
• 第五章 总结与展望84-87
• 5.1 总结84-85
• 5.2 展望85-87
• 参考文献87-99
• 作者在攻读硕士学位期间所作的项目99-100
• 致谢100

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