不对称四嗪类含能化合物的制备及性能研究
发布时间：2021-05-06 08:37
本论文合成了5种新型不对称s-四嗪（或稠环四嗪类）含能化合物,并通过红外光谱、元素分析等方法对其结构进行了表征。同时,采用溶剂缓慢挥发法培养出这5种不对称s-四嗪化合物的单晶,并利用X-射线单晶衍射仪对它们的晶体结构进行了表征。这5种不对称s-四嗪含能化合物分别为:3-（1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基）-6-（3,5-二甲基吡唑-1-基）-s-四嗪（TADPTz）,3-（1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基）-6-肼基-s-四嗪（TAHTz）,3-氨基-6-（1H-四唑-5-基）-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪（ATTTz）,6-（3,5-二甲基-1H-吡唑-1-基）-3-（羟基二氮烯基）-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪（DPHTTz）,1,2-偶氮双（6-（4-氯-3,5-二甲基吡唑-1H-吡唑-1-基）-[1,2,4]三唑[1,2,4,5]四嗪）（ACDPTTz）。DPHTTz的分子式为C8H8N10O,属于正交晶系,空间群为Pna21;ACDPTTz·2DMF的分子式为C22H26N20O2Cl2,属于单斜晶系,空间群为P21...
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 含能化合物的研究背景
1.2 四嗪类杂环含能化合物的研究进展
1.2.1 对称1,2,4,5-四嗪类高氮杂环含能化合物的研究进展
1.2.2 不对称1,2,4,5-四嗪类高氮杂环含能化合物的研究进展
1.3 本文的主要研究内容
第二章 不对称/稠环四嗪的合成与表征
2.1 实验试剂和仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 前驱体3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)的合成与表征
2.2.1 BT的合成路线
2.2.2 BT的制备步骤
2.2.3 BT的表征
2.3 3-氨基-6-(3,5-二甲基吡唑基-1-基)-1,2,4-三唑[4,3-b]-1,2,4,5-四嗪(ADTTz)的合成与表征
2.3.1 ADTTz的合成路线
2.3.2 ADTTz的制备步骤
2.3.3 ADTTz的表征
2.4 6-(3,5-二甲基-1H-吡唑-1-基)-3-(羟基二氮烯基)-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪(DPHTTz)的合成与表征
2.4.1 DPHTTz的合成路线
2.4.2 DPHTTz的制备步骤
2.4.3 DPHTTz的表征
2.5 1,2-偶氮双(6-(4-氯-3,5-二甲基吡唑-1H-吡唑-1-基)-[1,2,4]三唑[1,2,4,5]四嗪)(ACDPTTz)的合成与表征
2.5.1 ACDPTTz的合成路线
2.5.2 ACDPTTz的制备步骤
2.5.3 ACDPTTz的表征
2.6 3-(1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-6-(3,5-二甲基吡唑-1-基)-s-四嗪(TADPTz)的合成与表征
2.6.1 TADPTz的合成路线
2.6.2 TADPTz的制备步骤
2.6.3 TADPTz的表征
2.7 3-(1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-6-肼基-s-四嗪(TAHTz)的合成与表征
2.7.1 TAHTz的合成路线
2.7.2 TAHTz的制备步骤
2.7.3 TAHTz的表征
2.8 3-氨基-6-(1H-四唑-5-基)-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪(ATTTz)的合成与表征
2.8.1 ATTTz的合成路线
2.8.2 ATTTz的制备步骤
2.8.3 ATTTz的表征
2.9 本章小结
第三章 不对称四嗪化合物的晶体结构
3.1 DPHTTz的晶体结构
3.1.1 DPHTTz的晶体结构测定
3.1.2 DPHTTz的晶体结构分析
3.2 ACDPTTz的晶体结构
3.2.1 ACDPTTz的晶体结构测定
3.2.2 ACDPTTz的晶体结构分析
3.3 TADPTz的晶体结构
3.3.1 TADPTz的晶体结构测定
3.3.2 TADPTz的晶体结构分析
3.4 TAHTz的晶体结构
3.4.1 TAHTz的晶体结构测定
3.4.2 TAHTz的晶体结构分析
3.5 ATTTz的晶体结构
3.5.1 ATTTz的晶体结构测定
3.5.2 ATTTz的晶体结构分析
3.6 本章小结
第四章 不对称四嗪化合物的热分解行为和热动力学研究
4.1 热分解动力学研究的原理
4.1.1 热分解的动力学参数计算
4.1.2 热分解机理函数的选择原则
4.2 实验测试条件
4.3 DPHTTz的热分解行为
4.3.1 DPHTTz的热分解行为
4.3.2 DPHTTz的热分解动力学
4.4 ACDPTTz的热分解行为
4.5 TADPTz的热分解行为
4.5.1 TADPTz的热分解行为
4.5.2 TADPTz的热分解动力学
4.6 TAHTz的热分解行为
4.6.1 TAHTz的热分解行为
4.6.2 TAHTz的热分解动力学
4.7 ATTTz的热分解行为
4.7.1 ATTTz的热分解行为
4.7.2 ATTTz的热分解动力学
4.8 本章小结
第五章 不对称四嗪化合物的热安全性和爆轰性能
5.1 不对称四嗪化合物的热安全性
5.1.1 自加速分解温度(T_(SADT))、热点火温度(T_(be))、热爆炸临界温度(T_(bp))的计算
5.1.2 活化熵(ΔS~≠),活化焓(ΔH~≠)和活化自由能(ΔG~≠)的计算
5.2 不对称四嗪化合物的爆轰性能
5.3 本章小结
第六章 不对称四嗪化合物的量子化学研究
6.1 前言
6.2 研究内容
6.2.1 几何结构优化
6.2.2 前线轨道
6.2.3 Mulliken电荷
6.2.4 Mulliken键级
6.3 计算方法
6.4 DPHTTz的理论计算
6.4.1 DPHTTz前线轨道
6.4.2 Mulliken电荷
6.4.3 Mulliken键级
6.5 ACDPTTz的理论计算
6.5.1 ACDPTTz前线轨道
6.5.2 Mulliken电荷
6.5.3 Mulliken键级
6.6 TADPTz的理论计算
6.6.1 TADPTz前线轨道
6.6.2 Mulliken电荷
6.6.3 Mulliken键级
6.7 TAHTz的理论计算
6.7.1 TAHTz前线轨道
6.7.2 Mulliken电荷
6.7.3 Mulliken键级
6.8 ATTTz的理论计算
6.8.1 ATTTz前线轨道
6.8.2 Mulliken电荷
6.8.3 Mulliken键级
6.9 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型高氮含能叠氮化物的分子设计与理论研究(英文)[J]. 满田田,牛晓庆,张建国,王颖,张同来,周遵宁. 含能材料. 2012(05)
[2]RDX的合成工艺研究进展[J]. 陈文靖,叶志文. 爆破器材. 2012(02)
[3]新型含能材料的研究进展[J]. 张永丽,杨慧群. 四川兵工学报. 2012(02)
[4]高能推进剂钝感含能材料研究现状[J]. 刘栓虎,程根旺,骆广梁. 化学推进剂与高分子材料. 2010(02)
[5]3,3’-偶氮双（6-氨基-1,2,4,5-四嗪）新法合成、表征与量子化学研究[J]. 王伯周,来蔚鹏,廉鹏,贾思媛,熊存良,薛永强. 有机化学. 2009(08)
[6]高氮化合物及其含能材料[J]. 阳世清,徐松林,黄亨健,张炜,张兴高. 化学进展. 2008(04)
[7]高能量密度化合物CL-20应用研究进展[J]. 欧育湘,孟征,刘进全. 化工进展. 2007(12)
[8]3,6-二叠氮基-1,2,4,5-四嗪的合成及理论研究[J]. 李小童,庞思平,于永忠,罗运军. 化学学报. 2007(10)
[9]高氮含能化合物应用研究新进展[J]. 雷永鹏,徐松林,阳世清. 化学推进剂与高分子材料. 2007(03)
[10]含能材料的密度、爆速、爆压和静电感度的理论研究[J]. 王桂香,肖鹤鸣,居学海,贡雪东. 化学学报. 2007(06)
硕士论文
[1]s-四嗪衍生物的合成、表征、量子化学计算及热行为研究[D]. 姚艳茹.西北大学 2017
[2]不对称1,2,4,5-四嗪类含能材料的合成、结构及热行为研究[D]. 李帅磊.西北大学 2016
[3]均四嗪类含能物的合成、结构、热行为及安全性研究[D]. 胡拥鹏.西北大学 2015
[4]高氮含能化合物的合成放大及其炸药性能研究[D]. 徐松林.国防科学技术大学 2005
本文编号：3171616
【文章来源】：西北大学陕西省 211工程院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 含能化合物的研究背景
1.2 四嗪类杂环含能化合物的研究进展
1.2.1 对称1,2,4,5-四嗪类高氮杂环含能化合物的研究进展
1.2.2 不对称1,2,4,5-四嗪类高氮杂环含能化合物的研究进展
1.3 本文的主要研究内容
第二章 不对称/稠环四嗪的合成与表征
2.1 实验试剂和仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 前驱体3,6-双(3,5-二甲基吡唑)-1,2,4,5-四嗪(BT)的合成与表征
2.2.1 BT的合成路线
2.2.2 BT的制备步骤
2.2.3 BT的表征
2.3 3-氨基-6-(3,5-二甲基吡唑基-1-基)-1,2,4-三唑[4,3-b]-1,2,4,5-四嗪(ADTTz)的合成与表征
2.3.1 ADTTz的合成路线
2.3.2 ADTTz的制备步骤
2.3.3 ADTTz的表征
2.4 6-(3,5-二甲基-1H-吡唑-1-基)-3-(羟基二氮烯基)-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪(DPHTTz)的合成与表征
2.4.1 DPHTTz的合成路线
2.4.2 DPHTTz的制备步骤
2.4.3 DPHTTz的表征
2.5 1,2-偶氮双(6-(4-氯-3,5-二甲基吡唑-1H-吡唑-1-基)-[1,2,4]三唑[1,2,4,5]四嗪)(ACDPTTz)的合成与表征
2.5.1 ACDPTTz的合成路线
2.5.2 ACDPTTz的制备步骤
2.5.3 ACDPTTz的表征
2.6 3-(1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-6-(3,5-二甲基吡唑-1-基)-s-四嗪(TADPTz)的合成与表征
2.6.1 TADPTz的合成路线
2.6.2 TADPTz的制备步骤
2.6.3 TADPTz的表征
2.7 3-(1H-1,2,3,4-四唑-5-氨基)-6-肼基-s-四嗪(TAHTz)的合成与表征
2.7.1 TAHTz的合成路线
2.7.2 TAHTz的制备步骤
2.7.3 TAHTz的表征
2.8 3-氨基-6-(1H-四唑-5-基)-[1,2,4]三唑[4,3-b][1,2,4,5]四嗪(ATTTz)的合成与表征
2.8.1 ATTTz的合成路线
2.8.2 ATTTz的制备步骤
2.8.3 ATTTz的表征
2.9 本章小结
第三章 不对称四嗪化合物的晶体结构
3.1 DPHTTz的晶体结构
3.1.1 DPHTTz的晶体结构测定
3.1.2 DPHTTz的晶体结构分析
3.2 ACDPTTz的晶体结构
3.2.1 ACDPTTz的晶体结构测定
3.2.2 ACDPTTz的晶体结构分析
3.3 TADPTz的晶体结构
3.3.1 TADPTz的晶体结构测定
3.3.2 TADPTz的晶体结构分析
3.4 TAHTz的晶体结构
3.4.1 TAHTz的晶体结构测定
3.4.2 TAHTz的晶体结构分析
3.5 ATTTz的晶体结构
3.5.1 ATTTz的晶体结构测定
3.5.2 ATTTz的晶体结构分析
3.6 本章小结
第四章 不对称四嗪化合物的热分解行为和热动力学研究
4.1 热分解动力学研究的原理
4.1.1 热分解的动力学参数计算
4.1.2 热分解机理函数的选择原则
4.2 实验测试条件
4.3 DPHTTz的热分解行为
4.3.1 DPHTTz的热分解行为
4.3.2 DPHTTz的热分解动力学
4.4 ACDPTTz的热分解行为
4.5 TADPTz的热分解行为
4.5.1 TADPTz的热分解行为
4.5.2 TADPTz的热分解动力学
4.6 TAHTz的热分解行为
4.6.1 TAHTz的热分解行为
4.6.2 TAHTz的热分解动力学
4.7 ATTTz的热分解行为
4.7.1 ATTTz的热分解行为
4.7.2 ATTTz的热分解动力学
4.8 本章小结
第五章 不对称四嗪化合物的热安全性和爆轰性能
5.1 不对称四嗪化合物的热安全性
5.1.1 自加速分解温度(T_(SADT))、热点火温度(T_(be))、热爆炸临界温度(T_(bp))的计算
5.1.2 活化熵(ΔS~≠),活化焓(ΔH~≠)和活化自由能(ΔG~≠)的计算
5.2 不对称四嗪化合物的爆轰性能
5.3 本章小结
第六章 不对称四嗪化合物的量子化学研究
6.1 前言
6.2 研究内容
6.2.1 几何结构优化
6.2.2 前线轨道
6.2.3 Mulliken电荷
6.2.4 Mulliken键级
6.3 计算方法
6.4 DPHTTz的理论计算
6.4.1 DPHTTz前线轨道
6.4.2 Mulliken电荷
6.4.3 Mulliken键级
6.5 ACDPTTz的理论计算
6.5.1 ACDPTTz前线轨道
6.5.2 Mulliken电荷
6.5.3 Mulliken键级
6.6 TADPTz的理论计算
6.6.1 TADPTz前线轨道
6.6.2 Mulliken电荷
6.6.3 Mulliken键级
6.7 TAHTz的理论计算
6.7.1 TAHTz前线轨道
6.7.2 Mulliken电荷
6.7.3 Mulliken键级
6.8 ATTTz的理论计算
6.8.1 ATTTz前线轨道
6.8.2 Mulliken电荷
6.8.3 Mulliken键级
6.9 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型高氮含能叠氮化物的分子设计与理论研究(英文)[J]. 满田田,牛晓庆,张建国,王颖,张同来,周遵宁. 含能材料. 2012(05)
[2]RDX的合成工艺研究进展[J]. 陈文靖,叶志文. 爆破器材. 2012(02)
[3]新型含能材料的研究进展[J]. 张永丽,杨慧群. 四川兵工学报. 2012(02)
[4]高能推进剂钝感含能材料研究现状[J]. 刘栓虎,程根旺,骆广梁. 化学推进剂与高分子材料. 2010(02)
[5]3,3’-偶氮双（6-氨基-1,2,4,5-四嗪）新法合成、表征与量子化学研究[J]. 王伯周,来蔚鹏,廉鹏,贾思媛,熊存良,薛永强. 有机化学. 2009(08)
[6]高氮化合物及其含能材料[J]. 阳世清,徐松林,黄亨健,张炜,张兴高. 化学进展. 2008(04)
[7]高能量密度化合物CL-20应用研究进展[J]. 欧育湘,孟征,刘进全. 化工进展. 2007(12)
[8]3,6-二叠氮基-1,2,4,5-四嗪的合成及理论研究[J]. 李小童,庞思平,于永忠,罗运军. 化学学报. 2007(10)
[9]高氮含能化合物应用研究新进展[J]. 雷永鹏,徐松林,阳世清. 化学推进剂与高分子材料. 2007(03)
[10]含能材料的密度、爆速、爆压和静电感度的理论研究[J]. 王桂香,肖鹤鸣,居学海,贡雪东. 化学学报. 2007(06)
硕士论文
[1]s-四嗪衍生物的合成、表征、量子化学计算及热行为研究[D]. 姚艳茹.西北大学 2017
[2]不对称1,2,4,5-四嗪类含能材料的合成、结构及热行为研究[D]. 李帅磊.西北大学 2016
[3]均四嗪类含能物的合成、结构、热行为及安全性研究[D]. 胡拥鹏.西北大学 2015
[4]高氮含能化合物的合成放大及其炸药性能研究[D]. 徐松林.国防科学技术大学 2005
本文编号：3171616
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