3,4,5-三硝基吡唑的合成研究及其与苦基氯缩合反应探索

发布时间：2021-06-09 04:10

　　3,4,5-三硝基吡唑（TNP）作为全碳硝化的吡唑类化合物之一,具有高密度、高能量、低感度的优点,可作为潜在的候选高能单质炸药。基于TNP独特的电子效应和空间结构,以TNP为母体,通过特定的修饰和改性,可形成其共价型衍生物、含能离子盐等。该类含能化合物在保证母体能量的同时,也可满足相应的应用需求,进一步拓宽了TNP的应用范围。无论作为单质炸药或含能中间体,TNP在含能材料方面都具有至关重要的作用以及拥有广阔的应用前景。本论文研究了TNP的三种合成工艺,即氨基氧化法、直接硝化法、重排法,讨论了不同反应条件对产物得率的影响,确定了最佳合成工艺,并对TNP与苦基氯的缩合反应进行了探索。以4-氯吡唑为原料,经过硝化、氨化、氧化三步法合成目标产物TNP。通过熔点、红外光谱、核磁共振氢谱和碳谱、质谱及元素分析对TNP进行了分析表征。其中氧化阶段采用发烟硫酸与过氧化氢为氧化剂,通过单因素实验对其工艺进行了优化,得出了较佳工艺条件:过氧化氢和发烟硫酸的体积比为1:2,LLM-116和过氧化氢的摩尔比为1:9,反应温度为20℃,反应时间为8 h,TNP得率最高达到77.9%。以3-硝基吡唑为原料,经过N... 

【文章来源】：中北大学山西省

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
主要物质名称缩写
1 绪论
    1.1 研究背景、目的及意义
    1.2 硝基吡唑化合物的合成研究进展
        1.2.1 4-氨基-3,5-二硝基吡唑
        1.2.2 5-氨基-3,4-二硝基吡唑
        1.2.3 3,5-二硝基吡唑
        1.2.4 1,3,4-三硝基吡唑
    1.3 3,4,5-三硝基吡唑的合成研究进展
    1.4 硝基唑类与苦基氯缩合的研究进展
    1.5 本论文的研究内容
2 理论基础
    2.1 氧化反应
    2.2 硝化反应
    2.3 重排反应
    2.4 缩合反应
3 氨基氧化法合成TNP的工艺研究
    3.1 仪器与药品
    3.2 4-氯吡唑为原料合成TNP
        3.2.1 4-氯-3,5-二硝基吡唑的制备
        3.2.2 LLM-116 的制备
        3.2.3 TNP的制备
    3.3 产物的表征
        3.3.1 4-氯-3,5-二硝基吡唑的表征
        3.3.2 LLM-116 的表征
        3.3.3 TNP的表征
        3.3.4 各阶段产物的TLC表征
    3.4 结果与讨论
    3.5 小结
4 直接硝化法合成TNP的工艺研究
    4.1 仪器与药品
    4.2 3-硝基吡唑为原料合成TNP
        4.2.1 1,3-DNP的制备
        4.2.2 3,5-DNP的制备
        4.2.3 TNP的制备
    4.3 产物的表征
        4.3.1 1,3-DNP的表征
        4.3.2 3,5-DNP的表征
        4.3.3 TNP的表征
        4.3.4 各阶段物质的TLC表征
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 1,3-DNP制备的讨论
        4.4.2 3,5-DNP制备的讨论
        4.4.3 硝化法合成TNP工艺优化
    4.5 小结
5 重排法合成TNP的工艺探索
    5.1 仪器与药品
    5.2 3,4-二硝基吡唑为原料合成TNP
        5.2.1 1.3.4-TNP的制备
        5.2.2 TNP的制备
    5.3 产物结构表征
    5.4 结果与讨论
        5.4.1 实验理论及可行性分析
        5.4.2 1,3,4-TNP重排实验的讨论
    5.5 小结
6 TNP与苦基氯缩合反应的工艺探索
    6.1 仪器与药品
    6.2 TNP与苦基氯的缩合反应
        6.2.1 苦基氯的制备
        6.2.2 TNP与苦基氯的缩合反应
    6.3 产物结构表征
        6.3.1 苦基氯的表征
        6.3.2 所得未知产物的表征
    6.4 结果与讨论
        6.4.1 实验理论及可行性分析
        6.4.2 缩合反应工艺的讨论
    6.5 小结
7 结论
参考文献
攻读硕士期间发表的论文及取得的研究成果致谢
致谢



本文编号：3219897