饮用水中典型卤代PPCPs的测定及分析

发布时间：2020-07-16 23:02

【摘要】：近几年,饮用水环境中频繁有药品与个人护理用品(PPCPs)被检出。PPCPs在饮用水的消毒处理环节可能生成比PPCPs具有更大毒性的卤代PPCPs及其他消毒副产物,部分产物具有“三致”效应,容易在生物体内积累,从而对包括人类在内的生物产生危害。因此,有必要进行余氯对PPCPs降解影响的研究,对PPCPs与余氯作用产物的研究也是势在必行。本文以典型PPCPs作为研究对象,对9种PPCPs进行了余氯对PPCPs浓度影响的研究,并选取其中5种PPCPs进行不同余氯浓度下,PPCPs与余氯作用产物的研究。研究中采用SPE-UPLC-MS\MS的前处理方法和检测方法,对水样进行处理和检测。通过比较去除余氯和补充余氯两种情况下,PPCPs浓度随时间的变化情况,分析氯对PPCPs降解的影响;并通过对5种PPCPs与不同浓度余氯的反应产物的测定,推测了卤代PPCPs的生成机理。在探索余氯对PPCPs降解影响的实验中,结果显示余氯存在时,维拉帕米、地尔硫卓、舒必利、克伦特罗的浓度明显低于去除余氯的情况,说明余氯较容易与这四种物质反应;而苯扎贝特、酮基布洛芬在余氯存在时的浓度高于去除余氯时的浓度,说明余氯的加入对原环境中这两种物质的降解有抑制作用;纳多洛尔、氟西汀、达舒平,这三种PPCPs在反应初期去除余氯样品中PPCPs的去除率高于补充余氯的样品,反应后期出现相反的情况,说明反应初期余氯的存在抑制了原环境中PPCPs的降解,之后氯开始与PPCPs反应,使其去除率增加。在5种PPCPs与不同氯浓度反应的实验中,对其反应产物进行推测,发现不同质荷比的产物粒子,共推测出13种反应产物,其反应机理主要为氧化反应和氯代反应过程。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TU991.21
【图文】：

技术路线图

固相萃取,实验装置图,分析纯

血酸分析纯风船化学试剂乙酸二钠优级纯立元化工化钠优级纯光复科技酸分析纯风船化学试剂气 99.999% 六方氮气酸钠分析纯江天化工设备所用主要设备如下：子天平：型号为 BSA224S，Aartorius。相萃取设备：固相萃取组件（Agilent Vac elut sps 24），国 GAST 无油隔膜真空泵，滤膜为玻璃纤维滤膜（0.22（Oasis 公司 HLB 柱子），固相萃取装置如图 2-1 所示

维拉帕米,去除率,余氯,舒必利

图 3-1 维拉帕米浓度和去除率随时间的变化3.2.2 余氯对舒必利的影响比较去除余氯和补充余氯两种情况下，饮用水中舒必利浓度和去除率随时间的变化情况，变化趋势如图 3-2 所示。由图 3-2 可知在余氯作用下舒必利的浓度明显低于去除余氯的情况，说明余氯对舒必利起到了一定程度的去除作用。去除余氯时，仅在反应进行 1h 时，舒必利的去除率就达到最大约为 41.1%，随着反应时间的进行，去除率逐渐降低，在反应进行 12h 时，去除率达到最低约为 14.2%，后又出现去除率升高又降低的现象，在反应进行的 48h 内，去除率在波动，波动趋势同维拉帕米相似，在 1h、12h 和 36h 处出现转折，这部分 PPCPs 的去除可能来自水中颗粒物吸附或微生物降解等因素[61]。补充余氯到 2mg/L，在反应进行 5h 时，去除率升高到最大值约93.8%，5h-48h 去除率出现先降低、再略升高、又降低的现象，48h 时去除率降到最低约为 78.1%。由此可见余氯对舒必利的去除作用较好，能使去除率增加

【参考文献】