高温高压状态下氢与典型富氢化合物的电输运性质及其结构相变实验研究

发布时间：2020-04-05 16:16

【摘要】：氢是宇宙中原子结构最简单的元素,也是研究凝聚态问题的经典体系之一,金属氢可能成为新一代高密度含能材料和“高温”超导材料,因此金属氢的研究被列为压缩科学研究领域的重大科学问题之一。理论和实验研究结果都表明氢金属化压力高达数兆巴,鉴于此,探索降低氢金属化压力的技术途径成为人们关注的研究工作,其中最引人注目的是第四主族元素“化学预压”的研究思路,他们认为,碳、硅等元素对氢的“化学预压”作用,会降低氢化物体系(CH_4、SiH_4)的金属化压力,甚至可能在相对较低的压力下制备“金属氢合金”。第四主族元素氢化物的金属化研究是富氢天体磁场、超导材料以及新能源研究领域的重要课题之一。导电性实验测量结果是判定样品是否金属化最直接的证据,前人通过动压技术已经得到氢流体电阻率随冲击压力变化规律,并且得到了氢金属化的实验证据,但是对于高压下第四主族元素氢化物体系的电阻率变化规律知之甚少。因此针对第四主族元素氢化物开展动态加载和导电性直接测量十分有必要。为此,本文研究了氢、甲烷以及硅烷在冲击压缩状态下的电阻率。本文具体研究内容为:首先建立了高密度分子流体在动高压加载条件下电阻率的原位测量技术;其次研究动高压加载状态下氢以及两种富氢流体(CH_4、SiH_4)电阻率随冲击状态变化规律,探索不同体系的导电特性。借助电阻率原位测量技术,在44~138GPa冲击压缩条件下,首次获得液态硅烷电阻率随冲击压力变化特征,发现在该压力区间体系从绝缘体转变为半导体,其电阻率最小值达到3×10~(-3)Ω·cm。在89~145GPa区间获得了液态甲烷电阻率随冲击压力变化规律,发现它与硅烷差别明显。在12.4~93GPa压力区间获得流体氢冲击电阻率数据。通过分析,我们得到了以下结论:(1)在相同的压力区间,甲烷的电阻率值明显高于硅烷和氢的电阻率值,表明冲击加载状态下甲烷分子更稳定,或者分解产物仍然保持低电导特性;(2)在富氢体系中引入硅元素和碳元素都没有明显降低氢体系的电阻率,据此推测冲击压缩状态下利用第四主族元素“化学预压”方法降低氢体系的金属化压力效果不明显,甚至对于碳元素还有将氢体系金属化压力升高的趋势;(3)依据半导体电导理论解释了氢、甲烷以及硅烷的带隙随密度变化特征,进而推算出甲烷和硅烷的金属化条件,与理论研究相符较好。本研究探索了富氢体系的电阻率随冲击压力温度的变化规律,揭示了富氢流体中掺入第四主族元素对体系导电性的影响,为金属氢、富氢天体磁场、超导材料以及新能源等研究提供参考。
【图文】：

T 曲线随着 P 的增加呈负斜率关系；其次是 PPT 转变表现为从分子流体离解成原子流体；再次 PPT 转变与潜热存在一阶关系；最后所有计算都预测了 PPT 转变临界点。显然，这些预测结果需要实验来检验。根据氢的相图，如图 1-1 所示，当使用 DAC 装置加压制备金属氢时，氢从常温常压状态下转变到金属态一般有两条路径，但是在静压实验中按照路径 I 加载方式在压力高于 400GPa 时才有可能得到金属氢。研究还表明，氢分子在分解成氢原子相之前，通过能带闭合，它也可能变成金属氢。制备金属氢的第二种方法就是在一定的压力条件下对样品进行加温，用于产生金属氢的高温路线表示为路径 II。1996 年 Weir 等人[31]利用准等熵加载技术直接测量了氢的电阻率，他们发现氢的最小电阻率有一个饱和值，此值与碱金属相近，由此推测出氢可能经历了 Mott 转变。根据准等熵实验

Dzyabura等人[14]
【学位授予单位】：西南交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O469

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本文编号：2615235