有序水及其周围水分子自扩散行为的理论研究

发布时间：2020-04-12 06:06

【摘要】：二维有序水结构一直以来在实验和理论模拟两方面都得到了广泛研究。人们已经认识到,这种有序水不仅表现出许多新的行为,而且还能影响表面的各种性质,如表面电化学性质、表面润湿性和表面摩擦等。在我们的研究工作中的两个表面都是平面六角形结构,只是原子与原子之间的键长不一样。我们发现,对于键长为0.142nm的表面的第一层水较之于键长为0.170nm表面的第一层水更有序,而且有序水上面的水分子扩散更快,这是由于有序水层中的水分子和水层上面的水分子之间形成的氢键数目减少所致。这些水分子具有有序的水分子结构,其特征是水分子偶极的弛豫时间慢,第一层氢键的寿命更长。在这篇文章中,我们通过分子动力学模拟研究了不同类型表面上水分子的扩散行为、氢键动力学以及水分子的结构。通常,我们所研究的水分子的扩散一部分是由界面相互作用决定的,这一点通常也是表面亲水性或疏水性的判断来源,因此,一般情况下我们认为疏水表面上的扩散较之于亲水表面是更快的。我们的工作与在亲水固体表面上水分子缓慢的自扩散行为的传统观念相反,为加快亲水表面附近的水自扩散提供了一种新的途径。考虑到室温下有序水已经广泛存在于各种材料表面,我们这项工作将会在纳米材料等领域产生重要的影响。
【图文】：

绪论3图1.1 气-液-固接触角示意图（图片来源于文献[22]）Figure1.1 Gas-liquid-solid contact angle diagram之前的研究指出固体界面是否容易被位于其上的液体浸湿主要是受该固液界面张力大小影响的。落在水平固体表面上的一滴液体，当这滴液体的状态达到平衡时，固体界面的张力与该过程中所形成的固液界面的接触角两者之间的关系满足如下的杨氏公式（Young Equation）[23]:γSV= γSL+ γLV×cosθ ………………… （1.1）借助于杨氏公式可以明显看出我们可以借助于接触角的数值来表示固体表面的润湿情况，以此来表征表面的各种性质。材料的亲水性可以表征为材料表面容易被水浸湿的性质，同样的，材料的疏水性则可以表征为其不容易被水浸湿的性质，这表现为一种界面现象，之前的研究指出亲水性材料的润湿过程中物质界面会发生能量和性质的变化。一般情况下，我们可以根据固体界面是否容易被水浸湿，将固体表面分为亲水性表面和疏水性表面两种[24,25]。下图 1.2 形象地展示了亲水与疏水材料表面上水的存在形态。同时

图 1.2 亲水与疏水表面上水的形态（图片来源于百度百科）Figure1.2 Water form on hydrophilic and hydrophobic surfaces之前我们课题组的王春雷老师等人通过对表面上水的特性进行理论研究和分析，发现了常温条件下在具有特殊结构的特殊极性模型表面上存在的液态水有时可以表现出不同的性质，其中包括亲水材料表面上的部分水分子可以以液滴的形式存在，该结论的得出是通过分子动力学技术进行模拟，发现了水滴能够在一层有序的单分子水层上稳定存在这一现象，该现象如图 1.3 所示。之所以出现这种特殊的有序单层水结构上面存在液滴的现象的原因是，这种表面的特殊电荷分布，这种特殊的电荷分布使得表面上的第一层水结构很有序，因此导致位于该有序单层水内的水分子更倾向于彼此之间形成更多的氢键，，而该有序单层水与位于其上的水层内的水分子之间形成的氢键数目减少，这就使得该有序单层水与其上
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O561

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本文编号：2624373