石墨烯基材料的磁电阻效应

发布时间：2020-04-15 20:08

【摘要】：石墨烯拥有众多优异的物理化学特性,比如高载流子迁移率、很强的机械强度和良好的化学稳定性等,使在在众多领域都展现出巨大的应用潜力。同时石墨烯的自旋-轨道耦合和超精细相互作用都很弱,使其自旋散射较弱,因而被认为是传输自旋极化的最佳材料之一。最近理论研究还预测,在少层石墨烯和镍、钴等铁磁金属的密堆积面形成的界面处存在完美的自旋滤波效应,从而可能实现高性能自旋阀器件,由此激起人们对基于石墨烯的垂直结构(铁磁(FM)/石墨烯/铁磁(FM))自旋阀器件的研究兴趣。目前人们通过将单层或少层石墨烯作为中间层或使用直接生长有石墨烯的铁磁电极,成功地制备了垂直结构自旋阀器件,观察到较大的巨磁电阻效应。然而实现其在商业上的应用,目前仍需要进一步提高这类器件的磁电阻性能。另一方面,为了加速石墨烯自旋电子学器件在未来的应用,还需要探索更多的具有高磁电阻效应、并兼具低制作成本和高制备灵活性的石墨烯基纳米材料和器件结构。基于此,本论文中我们采用化学气相沉积(CVD)生长的石墨烯片作为中间层制备三明治结构自旋阀,特别是采用简便低成本的合成方法制备铁磁金属—石墨烯纳米复合材料,深入研究其电输运和自旋极化的传输行为,探索新奇的磁电阻效应。取得的主要成果如下:1.利用低压化学气相沉积(CVD)法,通过控制气体流量、衬底退火时间等一系列CVD生长条件,在铜箔衬底生长出高质量的双层石墨烯,以及在钴和铁镍合金薄膜表面生长出少层石墨烯。并采用松香作为石墨烯表面的支撑层进行石墨烯的湿法转移(到目标衬底),获得了表面完整性好、清洁的转移石墨烯。我们通过湿法转移,将铜箔上的石墨烯转移到LSMO铁磁电极上,来调节LSMO电极-有机半导体(C60)界面处的自旋极化注入特性,制备了富勒烯(C60)基垂直结构有机自旋阀。在低温下测量到可观的磁电阻效应。2.通过改进的方法对一种类普鲁士蓝前驱体Fe3[Co(CN)6]2进行高温热分解,制备出FeCo合金-石墨烯纳米复合材料。通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜和能量色散X射线元素分析等表征手段,清楚地证实了该复合材料由具有核-壳结构、多层石墨烯包裹的FeCo纳米晶颗粒组成。提高煅烧温度以及将样品在氢气气氛退火可显著减少样品中石墨烯基体的缺陷密度,同时减少其石墨烯“壳”的层数。我们对不同条件下制备的FeCo-石墨烯纳米复合材料样品进行了低温磁性质、电输运和磁输运测量。发现样品电阻随温度的变化遵循log(ρ)∝T-1/4关系,表明载流子在其石墨烯基体内通过跳跃运动的方式传输。通过控制此纳米复合材料的制备条件,成功地实现对其磁输运性质的调控。发现1000℃下制备并经氢气退火的FeCo-石墨烯纳米复合材料,室温下呈现高达-9.6%磁电阻效应,并观察到磁电阻值随着温度的升高而增大。我们认为如此高的磁电阻可归因于此磁性纳米复合材料中FeCo-石墨烯界面质量的改善以及载流子在石墨烯基体内高效的跳跃传输。这一工作为探索新的高性能、低制备成本的自旋电子材料提供重要的线索。3.通过对[Ni15(N3)(nic)2(Hnic)]n前驱体在高温下煅烧热分解,合成了 Ni-石墨烯纳米复合材料。通过对样品进行综合的结构表征,发现该材料也是由具有核-壳结构、石墨烯包裹的Ni纳米晶粒组成,并发现提高煅烧温度可减少石墨烯基体的缺陷和层数。电输运测量显示,样品电阻行为在10K附近存在巨变。磁性质测量结果发现,不同温度下制备的样品其磁化强度和矫顽场均随温度的升高而较小,与FeCo-石墨烯纳米复合材料显著不同。此外还发现Ni-石墨烯纳米复合材料在低温下呈现弱的磁电阻效应,但在10K附近出现磁电阻信号极性反转现象,即从正磁阻转变为负磁阻。内在原因有待进一步探究。
【图文】：

逑１．２．邋１石墨烯结构及性能逡逑石墨烯的晶格结构是类似于苯环的正六边形结构，，如图１．１（ａ）所示。每个碳逡逑原子具有４个价带电子，其中三个电子与相邻碳原子的电子进行ｓｐ２杂化，即一逡逑个ｓ轨道和两个ｐ轨道杂化组成一个三角形的平面，从而在两个碳原子间形成ａ逡逑键，ａ键保证了石墨烯能拥有一个稳固的结构，即便存在外力的作用，也能很好逡逑地维持石墨烯的二维平面结构，也为石墨烯的高机械强度作了主要贡献，，相逡逑邻两个0键的键角为１２０°。而另外一个电子在ｐｚ轨道，ｐｚＷ道与二维平面垂直，逡逑此电子则与周围碳原子的电子形成了邋７：键，７１键是一种离域状态，贯穿整个石墨逡逑烯二维平面，毫不夸张地说，７！键决定了石墨烯的电学性质。逡逑８＂逦（ｂ）邋Ｍ邋Ａ逡逑图１．邋１邋（ａ）石墨烯的蜂巢结构晶格（ｂ＞石墨烯的布里渊区［１３］逡逑正如图１．１（ａ）所示

逡逑石墨烯的能带结构可以通过这个公式作进一步计算得出，如图１．２所示。逡逑从图中可以看出，在此情形下，石墨烯拥有对称的价带和导带，而且，在布里逡逑渊区六个顶角处的价带和导带处于简并状态。正如之前所说，每一个晶胞中包逡逑含两个碳原子，每个碳原子都各自贡献出？？个电子来构成７１键，因此石墨烯的价逡逑带刚好被电子填满而导带处于完全空缺的状态。这就意味着，费米面正好坐落逡逑在价带和导带之间的位置。而从计算而来的图１．２中可以看出，价带底和导带逡逑顶相交于Ｋ点，所以费米面从理论上来说一定会贯穿Ｋ点。这样一来，石墨烯逡逑就拥有了带隙为零的独特的能带结构。逡逑图１．２石墨烯的能带结构逡逑石墨烯因其特殊的电子能带结构得以拥有很多其他材料都无法比拟的优良逡逑性能，下面主要对石墨烯在电学方面的优异性能作简要介绍。逡逑（一）超高载流子迁移率逡逑在石墨烯中
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O482.5

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本文编号：2628933