一步法制备石墨相氮化碳基绿色荧光材料及其应用研究

发布时间：2020-06-23 18:22

【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种聚合物半导体材料,它具有良好的化学物理稳定性,优异的热稳定性、独特的电子结构以及合适的能带间隙,在诸多领域具有广阔的应用前景。近年来,良好的荧光特性以及可调的发光范围使得g-C_3N_4基发光材料的研究开始受到关注。目前,g-C_3N_4基发光材料包括固态荧光材料以及液态的量子点或者纳米片分散体系,发射区域主要是本征的蓝光以及通过官能团修饰所得的绿光。然而,g-C_3N_4基绿光固态发光材料的荧光量子产率通常较蓝光材料的低。本论文开发了一条制备高量子产率的g-C_3N_4基绿光固态发光材料的简便工艺,并将所得材料用于制作白光LED。以苯代三聚氰胺为前驱体,采用热缩聚法,一步合成了绿光发射且高荧光量子产率的苯基修饰石墨相氮化碳(PhCN)。分别考察了热缩聚温度以及时间对所得PhCN结构、光吸收特性、荧光特性以及量子产率的影响。结果表明,当热缩聚温度达到400℃时,得到了具有典型石墨相氮化碳结构的样品,其在365 nm紫外光的激发下,荧光发射峰值在520 nm左右;随着热缩聚温度的升高,荧光强度以及量子产率逐渐降低。在400°C下热缩聚20 min,所得产物中残余大量前驱体;在400°C下热缩聚40 min所得样品的荧光发射强度最高,其量子产率为38.08%;随着热缩聚时间的延长,样品的荧光强度以及量子产率有所下降。因此,PhCN绿色荧光粉最佳制备条件:热缩聚温度和时间为400°C/40 min。高斯拟合表明,PhCN荧光光谱由四个发射峰构成,分别位于465 nm、490 nm、520 nm以及545 nm;PhCN中π轨道能级的变化导致520 nm以及545 nm处的荧光发射峰增强,所以其呈现绿色荧光发射。采用酸处理后的石墨相氮化碳(ACN)作为蓝色荧光粉、2,7-双(4-(二苯基氨基)苯基)芴酮(2DPAFO)为红色荧光粉,将它们与PhCN混合,制备白色荧光粉;将所得白光荧光粉与365-370 nm的紫外芯片配合,制作了LED器件。考察了三基色荧光粉的百分含量对LED器件显色指数以及色温的影响;测试结果表明,当蓝、绿和红色荧光粉的混合比例依次为93.46%、5.61%以及0.93%时,所得白光LED器件的显色指数为85.7,色温为3809 K。简单的制备方法以及较高的荧光量子产率使得该苯基修饰的g-C_3N_4绿色荧光材料具有实际应用价值。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34;O482.31
【图文】：

三嗪环,结构单元,氮化碳,类石墨

John 等人[7]通过在 800 °C 下热解氯-吡啶混合物，得到了一种合物，并确定了该化合物的结构组成关系为 C5N。1990 年，Sekine 和乙烯和 1,3,5-三嗪为原料，在高温高压热解生成了类石墨的碳氮化衍射以及电子能量损失谱表征了该化合物，研究结果认为在单层，C 和 N 可能会以 CN、C3N、C5N 或者 C7N 的形式存在。1998 年密度近似平面波赝势的方法，对各种类石墨相氮化碳的结构进行了明：具有 P6m2 空间群的类石墨相氮化碳比较稳定[9]。上来说，g-C3N4具有两种可能的结构单元：三嗪环（C3N3）和七嗪环示，g-C3N4的各个结构单元之间，通过末端的氮原子相连接，在片层结构。氮化碳材料的片层之间通过范德华力相结合，层间距roke 等人[11]基于第一性原理，对石墨相氮化碳两种可能的结构单元验结果表明：七嗪环结构相比于三嗪环结构能量更低，即七嗪环是单元。

氮化碳,石墨相,浓硫酸,主体结构

氮化碳的特性的片层结构由 C-N 芳香杂环组成，因此该材料相对于一学稳定性以及化学稳定性。石墨相氮化碳的热重分析结定存在，当温度升至 600°C 时才开始出现失重分解；如氮化碳的失重温度可以达到 700°C 以上，最终以氨气的式分解[12]。固体 g-C3N4的层与层之间通过范德华力相以溶解，如水、酒精、乙腈、四氢呋喃和甲苯等。石墨中稳定存在，主体结构并不会发生变化[13]。最近，Zho碳放置在 100 °C 的浓硫酸中，强酸的质子化作用使石层之间产生分离后溶解在浓硫酸中（饱和浓度为 300mg15N 谱，对液态石墨相氮化碳的结构进行详细的表征。结氮化碳的主体结构。

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