奇偶谐波在高次谐波光谱学中应用的理论研究

发布时间：2020-06-30 05:32

【摘要】：高次谐波光谱学是在超快时间尺度中探测原子分子结构和动力学的有力工具。目前对高次谐波光谱学的研究主要集中在线性对称分子,其只释放奇次谐波。对于线性不对称分子,由于对称破缺,奇次谐波和偶次谐波都会释放。其展示出不同的光谱特性及携带不同靶的信息。已有研究表明,奇偶谐波与分子内部结构有关,受到分子内部不同干涉效应的影响,具有不同的时频特性。本文拟深入研究奇偶谐波在高次谐波光谱学中的应用。首先,本文从理论上研究了不对称分子在强激光场中高次谐波的时间分辨动力学。高次谐波产生的时频分布是在小波变换的帮助下通过求解含时薛定谔方程得到的。以前的研究表明,对称分子的谐波谱上显示出显著的两中心干涉最小,但不对称分子的奇偶谐波谱上没有展示出这个显著的两中心干涉最小。有趣的是,在只考虑短轨道贡献的情况下,在高次谐波的时频分布上可以观察到一个明显凹槽,这意味着在特殊的时频区域谐波释放被强烈的抑制。这个凹槽的位置对分子参数和分子取向都敏感。对这个凹槽起源的分析揭示了奇偶谐波信号的不同时频特性,这里分子内干涉和固有偶极子效应的相互作用起着重要的作用。另外,奇偶谐波相对产量(偶奇率)也显著受干涉效应的影响。此部分的发现对高次谐波光谱学的实验研究有重要的意义。其次,由于谐波辐射的很多特性和取向度有关,该参数在不对称分子高次谐波光谱实验中具有重要意义。然而,实验中获得的取向度是难以评估的,特别是涉及三维取向时。本文从数值和解析的角度证明了不对称分子奇偶高次谐波的产生对取向度和分子结构都很敏感。这就意味着偶奇率不仅与取向度有关,还与分子结构有关,因为目前实验上利用偶奇率标定不对称分子取向度的方案中,没有考虑分子结构,基于上述观察,在考虑分子结构的影响下,我们提出了通过奇偶高次谐波标定取向度的方案,其避免了直接求解转动方程。这个方案也可推广到三维取向的陀螺分子,例如,具有高分辨率的极性或非极性平面H32+分子。最后,进一步把奇偶高次谐波光谱学的理论研究推广到振动的不对称系统中。通过求解非玻恩-奥本海默含时薛定谔方程,研究了不对称分子HeH+在强激光场中电子与核耦合的动力学。在小的取向角,不对称分子趋于向比平衡核间距更大的方向伸展,而在大的取向角,不对称分子呆在平衡位置附近,并且从系统中可观察到强的偶次谐波,经过分析发现系统的固有偶极子在核波包的振动动力学中有重要作用,核的运动和分子的结构可从奇偶谐波谱和极化上读出。这些结果对不对称系统的强场电离也有重要应用。这部分的主要结果是在单电子近似及完全取向情况下得到的。为了检验这些结果,本文还模拟了两电子模型的振动系统HeH+的动力学,以及在本章中还考虑了不对称系统的不完全取向的情况。振动系统HeH+的高次谐波产生呈现出一些复杂的现象,为了理解这些现象,作为比较,我们还研究了振动系统H2的高次谐波产生。
【学位授予单位】：陕西师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O562.3
【图文】：

方案,隧穿,势垒,量子现象

ｒ）邋＝邋Ｆ０（ｘ）＋ｘ￡（0逦（１．２）逡逑这里Ｖ（）Ｗ邋＝邋－Ｚ＜／ｘ且是有效电荷。由于受激光场的影响，图１．邋１展示了不同逡逑的电离方案。水平黑线表示原子基态，当外电场被忽略时（黑色的虚线），多光子逡逑电离占主导地位。随着激光强度的增加，库伦势垒被压的越来越低，以致于隧穿逡逑电离发生（这里通过红色实线表示），这个隧穿电离效应是一个量子现象（波函数隧逡逑穿到连续态），其依赖于势垒的高度和宽度以及势垒降低的那段时间。当足够强的逡逑１逡逑

激光场,电子,电子轨道,隧穿

逦ｑ邋ｇ）逡逑根据公式（１．８），我们可以计算得到对应不同隧穿电离时刻（ｆ，）的电子轨道，逡逑如图１．２所示，激光场驱动电离后的电子震荡（黑色虚线）。这里采用的激光波长逡逑３逡逑

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