二维GaS结构和性质的理论研究
发布时间：2020-07-24 08:01
【摘要】：随着二维过渡金属硫化物的广泛推动和研究热潮,硫化镓作为其中一种二维过渡金属硫化物,其特殊的结构和性质而受到研究者的关注,二维GaS是间接带隙半导体,禁带宽度为2.7333eV,具有光催化分解水的潜力。改变应力时二维GaS的光吸收效率、反射率和折射率也发生相应的变化,当应力处在拉伸状态时GaS价带下降低于O_2/H_2O氧化势,抑制了光解水反应进行。而应力处在压缩状态时价带下降而导带上升,增强了光催化分解水能力。但是压缩应力时二维GaS价带和导带增量不平衡,这样会导致光解水反应氧化和还原产物不均衡,光解水反应不能持续高效进行,这样会使光解水反应变慢。针对上述相应问题,为保证光解水反应能够有效地持续进行。我们加入S的同族元素Se、Te到二维GaS中形成GaSSe和GaSTe双面结构,通过改变原子之间的电子贡献来调整光学特性。优化选取K点网格为9×9×1晶胞获取稳定结构,并分别计算双面结构GaSSe和GaSTe的带隙、光吸收谱、能量谱、折射率和反射率等,结果表明双面结构体系比本征GaS的价带顶和导带低都下降了,使其相对于氢电极水的氧化和还原势差减小并保持相应的平衡,解决了本征GaS光解水反应中存在的不平衡问题,显著的提高了二维GaS光催化分解水的效率。
【学位授予单位】：贵州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O472
【图文】：
图 1 光解水原理结构示意图二维材料在现代光学领域有着极其重要的研究价值。GaS 作为目前使用渡硫化金属半导体材料，其工业制法是通过固相法和一些简单的物理气象沉（PVD）成功制备镓，其用途对人类生活产生重大影响。目前二维 GaS 半作为热电材料载流子的浓度、迁移速率和光电材料的研究还没深入，作为新源材料硫族半导体化合物对光解水的催化性能是目前被广大学者研究的课为硫化金属半导体的光催化潜力，使其在能源、环境的领域具有广泛应用光催化活性将作为本文研究重点。二维过渡金属硫化物是一种研究较早、发成熟的一大类材料，作为光电材料今年已有快速发展，光能对解决现有环境和能源问题具有巨大的科学意义和使用价值，对此，本文在二维过渡金属硫中加入 Se、Te 等同主族元素，从原子角度构建超晶胞，按照特定的化学配构建二维 GaS 薄膜，分析计算二维 GaS 的结构和性质，本次实验主要通过在改变不同应力和二维 GaS 参入 Se、Te 形成 GaSSe、GaSTe 双面结构，计
2 理论模型及算法2.1 二维 GaS 结构模型二维 GaS 属于六角密排结构，包含 4 个原子层，Ga 被两个 S 原子层夹在中间，形成 S Ga Ga S四层原子结构，为了更好的突出二维 GaS 结构中共价键键长与键角之间稳定性的关系，这里我们采用单个 GaS 晶胞进行扩胞延伸得到理想的单层 GaS 模型，在建模时我们考虑 3 × 3×1的 GaS 超晶胞。
由图 3（b）可以看出，选取二维 GaS 超晶胞自洽计算能够实现收敛，结构优化力收敛标准为-0.01eV·nm-1，平面波截断能设置为 700eV，经测试足够达到收敛，声子谱没有出现虚频，说明单层二维 GaS 是稳定的，然后改变外加应力，对二维 GaS 的电子特性（如电输运）、光电、热电性质及光催化做性质调控并计算分析其特性。本次研究最大的特点就是改变应力（应力对材料的性质有重要影响，随着应力的不同，材料的基态可能会发生变化对应力进行扫描计算，可以找到最稳定的晶格常数，做一个扫描计算，便是应力的检测计算，包括晶格常数的最优化确定，得到新的晶胞从而改变材料的性质）对单层 GaS 拉伸和压缩的可控探究，拉伸和压缩都会使单层 GaS 的带隙值发生改变，从而影响 GaS 对光的吸收谱、反射率以及折射率等，获得光催化性能优越的结构材料，最后实现对新材料的结构和光学特性的可控研究。
本文编号：2768548
【学位授予单位】：贵州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O472
【图文】：
图 1 光解水原理结构示意图二维材料在现代光学领域有着极其重要的研究价值。GaS 作为目前使用渡硫化金属半导体材料，其工业制法是通过固相法和一些简单的物理气象沉（PVD）成功制备镓，其用途对人类生活产生重大影响。目前二维 GaS 半作为热电材料载流子的浓度、迁移速率和光电材料的研究还没深入，作为新源材料硫族半导体化合物对光解水的催化性能是目前被广大学者研究的课为硫化金属半导体的光催化潜力，使其在能源、环境的领域具有广泛应用光催化活性将作为本文研究重点。二维过渡金属硫化物是一种研究较早、发成熟的一大类材料，作为光电材料今年已有快速发展，光能对解决现有环境和能源问题具有巨大的科学意义和使用价值，对此，本文在二维过渡金属硫中加入 Se、Te 等同主族元素，从原子角度构建超晶胞，按照特定的化学配构建二维 GaS 薄膜，分析计算二维 GaS 的结构和性质，本次实验主要通过在改变不同应力和二维 GaS 参入 Se、Te 形成 GaSSe、GaSTe 双面结构，计
2 理论模型及算法2.1 二维 GaS 结构模型二维 GaS 属于六角密排结构，包含 4 个原子层，Ga 被两个 S 原子层夹在中间，形成 S Ga Ga S四层原子结构，为了更好的突出二维 GaS 结构中共价键键长与键角之间稳定性的关系，这里我们采用单个 GaS 晶胞进行扩胞延伸得到理想的单层 GaS 模型，在建模时我们考虑 3 × 3×1的 GaS 超晶胞。
由图 3（b）可以看出，选取二维 GaS 超晶胞自洽计算能够实现收敛，结构优化力收敛标准为-0.01eV·nm-1，平面波截断能设置为 700eV，经测试足够达到收敛，声子谱没有出现虚频，说明单层二维 GaS 是稳定的，然后改变外加应力，对二维 GaS 的电子特性（如电输运）、光电、热电性质及光催化做性质调控并计算分析其特性。本次研究最大的特点就是改变应力（应力对材料的性质有重要影响，随着应力的不同，材料的基态可能会发生变化对应力进行扫描计算，可以找到最稳定的晶格常数，做一个扫描计算，便是应力的检测计算，包括晶格常数的最优化确定，得到新的晶胞从而改变材料的性质）对单层 GaS 拉伸和压缩的可控探究，拉伸和压缩都会使单层 GaS 的带隙值发生改变，从而影响 GaS 对光的吸收谱、反射率以及折射率等，获得光催化性能优越的结构材料，最后实现对新材料的结构和光学特性的可控研究。
【参考文献】
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本文编号：2768548
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