单量子点谱学表征、近场调控及成像的实验研究

发布时间：2020-08-22 20:51

【摘要】：固态单量子辐射体是新兴的量子纳米光子学方向的重要基石之一。胶体量子点作为固态单量子辐射体中的一员,以其较强的宽带吸收、可调谐的窄带发射、可溶液加工性以及与微纳光子结构完美的兼容性而备受关注。在本论文中,我们采用光谱学方法研究单颗粒CdSe/CdS核壳结构胶体量子点复杂而丰富的光吸收和辐射性质,在纳米尺度下利用金属纳米天线效应调控单量子点发光的闪烁特性和双激子效率,同时探究单量子点作为有源近场扫描探针的新型近场成像应用。不同于单原子和单分子,在光或电注入激发下,量子点由于具有较高的电子态密度,普遍存在多光子吸收、多激子辐射、带电态等多载流子状态。这部分我们通过谱学方法准确分辨单量子点的带电特性,测量中性态、负电态和正电态的吸收截面和单激子、双激子量子效率。我们发现单量子点中三种电性的荧光强度有很大的不同,并确定它们的电荷符号及其光致发光衰减动力学信息,随即我们分别展示它们的光致荧光饱和行为并得到相应的吸收截面和单激子、双激子量子效率。我们发现单量子点中额外空穴或电子的加入不仅会改变量子点的发射特性,且将改变量子点的吸收截面。在纳米尺度下利用金属纳米天线效应调控单量子点发光的研究中,我们通过调控纳米天线——金纳米颗粒的谐振峰位从而匹配量子点辐射谱,高效抑制量子点闪烁行为,大幅提高双激子量子效率。这里我们利用金纳米颗粒产生的纳米尺度光场优化单量子点的发光性质。首先将球形金纳米颗粒通过激光熔化塑形技术调节谐振峰位,使之与单量子点辐射谱匹配。而后使单量子点与谐振峰位调节后金纳米颗粒产生的纳米尺度光场相互作用,利用脉冲激发测量单量子点荧光饱和曲线,观测总量子效率变化。渐进改变单量子点与纳米尺度光场的作用距离,同时记录单量子点荧光强度和荧光寿命的变化,实验上直观观测到量子点闪烁被抑制的过程。作为有源近场探针,单量子辐射体以其尺寸小且能发光成为扫描近场光学显微技术领域的研究热点。目前主要面临固态载体的尺寸过大或单量子辐射体发光不稳的问题。本部分我们将尺寸小于10nm发光稳定的胶体量子点通过纳米操纵方式粘附在锥形光纤探针上,形成有源近场探针。将该探针对单个金纳米颗粒进行基于荧光寿命成像显微技术的近场光学成像,分析成像的分辨率。为了进一步验证该探针成像能力,基于纳米操纵制备的金纳米颗粒二聚体结构被用来近场光学成像,并用原子力显微镜成像同一片区域检验近场光学成像结果的可靠性。
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O431.2
【图文】：

装置图,单分子,环境条件,常温

2.1 有机染料单分子W.E.Moerner 和 M.Orrit 分别于 1989 年和 1990 通过吸收和荧光谱测量，在实观测到了并五苯（pentacene）单分子嵌入对三联苯（para-terphenyl）晶体形成的单量子辐射体[24,25]。随后二人合力于 1992 年在液氦温度下实验上观测到了该单的荧光反聚束效应[26]。很长一段时间内，单分子在大气常温环境条件下面临着快速淬灭的问题，这给量子光学的实验带来了巨大的限制[27-29]。随着嵌入对三联苯（para-terphenyl）晶的三萘嵌二苯单分子（terrylene）在室温下研究的突破[30,31]，单分子在室温下发稳的现象得到了巨大的改善。随后该单分子的荧光反聚束效应在室温下被观测]。图 1.1（a）展示了三萘嵌二苯单分子的常温实验的装置图和共聚焦荧光扫描，图 1.1（b）为选取的一个单分子利用脉冲光激发测得二阶关联函数图。图中在时处发生概率低显示出单分子荧光的反聚束效应[33]。

激发单重态,有机分子,能级结构,亮态

华中科技大学博士学位论文到再到的循环过程中，其寿命往往只有 10ns 量级，单分子会一直处于亮态。而到再到的过程，其寿命为亚毫秒级，这个过程为非辐射衰减，将处于暗态。德国科学家 C. Brauchle 首次在低温下研究了该单分子的荧光闪[35]。发现荧光闪烁在亮态和暗态的弛豫时间统计均为指数衰减形式。

色心,二阶关联函数,荧光光谱,金刚石

除 NV 色心以外，另一种典型的金刚石色心为镍氮（NE8）色心[47,48]，这种色心的零声子线在 802nm 附近。其结构如图 1.4（a）所示，一个镍原子周围有 4 个氮原子。与空穴相比，镍原子受温度振动影响较小，所以荧光光谱展宽很小，如图 1.4（b）所示，可见展宽仅几个纳米。图 1.4（c）的二阶关联函数曲线说明单个镍氮（NE8）色心是非常好的单量子辐射体。图 1.3，金刚石 NV 色心（a）结构示意图，（b）荧光光谱，（c）二阶关联函数。（a）和（b）选自 ref.[45]，（c）选自 ref.[46]

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