不同功率大气压双频等离子体沉积碳薄膜的实验及数值模拟

发布时间：2020-08-23 11:51

【摘要】：近年来双频等离子体能够在大气压中较为简单小型的产生设备中,获得相对较高的能量和密度,从而提高等离子体中的原料气体的反应速率和利用率。本文中的电极结构采用的针-环电极,这种结构方便小型,产生的等离子羽长度相对较长且密度为1011-1012cm-3,并且双频等离子体空间范围较大活性较强,可以处理更复杂更大的材料,尤其是在沉积薄膜中,可以有效的促进薄膜成分和对应形貌的形成。可以说双频等离子体在具有单低频的较高反应能量的同时兼具了射频等离子体等离子体空间上的的优势。基于这样的优势,本文利用在100 k Hz/100MHz组合的双频等离子在0,100,120,140 W的不同功率下分别以四氯化碳(CCl4)和甲烷(CH4)为碳源,制备碳纳米薄膜。虽然双频大气压等离子体有这样的优势,但是其沉积机理还并不明确,所以本文加入了数值模拟。在气体放电和大气压等离子体研究中,数值模拟起着重要的作用,人们使用不同的模型模拟气体放电,其中常用的模拟方法为流体模型、MC/PIC模型及混合模型,利用这些模型和它们的混合模型对等离子体内部的物理参量(如电场分布、电子密度、离子密度等)的时空分布模拟计算。故本文的主要工作有以下两部分,分别如下:(1)在大气压下以四氯化碳(CCl4)为碳源,在双频(100 k Hz/100 MHz)驱动下CCl4/Ar等离子体中合成无定形碳薄膜,通过射频功率改变,结果表明随着射频功率的增加,检测得到的光谱中等离子中含碳物质种类相应的增加,薄膜的中心区域面积随之增大,厚度变薄且光滑,结构由点状逐步转化为层状。在整个放电区域采用流体力学模型和在鞘中利用蒙特卡罗法模拟中性粒子能量和角度分布,随着射频功率的增加,电子密度和离子密度相应增大,鞘层变薄但对带电粒子的加速效果更强,中性粒子角分布(NAD)主要集中在0到40,而且随着射频功率的变化,中性粒子角分布会有少许的扩大和偏移。离子能量和温度在等离子区域受到射频功率的影响不大,而电子密度和高能中性原子(ENA)的能量则随着射频功率的增加而增加,故高能中性原子散射的角度也发生了变化,模拟结果与实验结果相符。(2)在大气压下以甲烷(CH4)为碳源,在双频(100 k Hz/100 MHz)驱动下CH4/Ar等离子体中成功合成炭黑,通过改变射频功率,结果表明炭黑的形貌和质量与射频功率的大小和电场的改变有关,粒径减小,发现在射频放电功率为120 W时炭黑中含碳物种种类及含量都最好,且形貌也较好。增加了铜片改变电场后,炭黑形貌由葡萄状向片层状转化,且致密性和均匀性都有了改善。用PIC模型模拟整个等离子体中的粒子行为,发现在射频功率的影响下温度和离子能量变化不大,而密度等随着功率的增加而增大,与实验结果对比后发现射频功率影响了等离子体的密度的反应强度和离子轰击能量。
【学位授予单位】：西北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O53
【图文】：

伏安特性曲线,气体放电,伏安特性曲线

展到整个放电空间且愈发明亮，这样的情况被称为辉光放电[5]发射的电子在放电空间引起电子雪崩最终不断发展扩大而引起态可分为三个状态，前期辉光对应伏安特性曲线 EF 段，正常辉间电压明显低于击穿电压，电压和电流急剧上升，为异常辉光，放电均匀度高、密度适中且温度低，在薄膜制备和材料表面处的工业化前景。质阻挡放电阻挡放电 DBD（dielectric barrier discharge）的工作气压和频率现有的文献可知，DBD 可在 104-106Pa 和 50 Hz 至 MHz 数量运作，气体放电时由外电场作用下击穿气体产生电子雪崩，但图 1.1 气体放电伏安特性曲线图[4]AB 段为非自持放电本底电离区；BC 段为非自持放电饱和区；CE 段为汤森放电区；DE 段为电晕放电区；EF 段为前期辉光放电区；FG 段为正常辉光放电区；GH 段为异常辉光放电区；HK 为弧光放电区

伏安特性曲线,介质阻挡放电,电极结构

展到整个放电空间且愈发明亮，这样的情况被称为辉光放电[5]。辉发射的电子在放电空间引起电子雪崩最终不断发展扩大而引起的态可分为三个状态，前期辉光对应伏安特性曲线 EF 段，正常辉光间电压明显低于击穿电压，电压和电流急剧上升，为异常辉光，对放电均匀度高、密度适中且温度低，在薄膜制备和材料表面处理等的工业化前景。质阻挡放电阻挡放电 DBD（dielectric barrier discharge）的工作气压和频率范现有的文献可知，DBD 可在 104-106Pa 和 50 Hz 至 MHz 数量级的运作，气体放电时由外电场作用下击穿气体产生电子雪崩，但介质BC 段为非自持放电饱和区；CE 段为汤森放电区；DE 段为电晕放电区；EF 段为前期辉光放电区；FG 段为正常辉光放电区；GH 段为异常辉光放电区；HK 为弧光放电区

分析仪,连接方式

mm 的铜针电极，其使用低频功率源驱动。低频电源所输出的电压峰值可以使用高压探头（Tektronix P6015）测量，数字示波器（Tektronix TDS 3052C）可以被用来记录所通过的电流、电压信号。另一个铜环电极与石英注射器较细的一端所连接，铜环的宽度可以根据不同的实验要求进行调整，其使用一个射频功率源驱动。射频电源所输出的电压、电流、输入功率等信号可以使用 Octiv Suite 传感器测量，其安装在射频电源和射频匹配单元之间。实验中采用的低频功率源为为 100 kHz（CORONA Lab CTP-2000 K），射频功率源为 100 MHz (rishigeRSGK100)[8]。为了产生放电等离子体射流，向同轴石英管口较粗端的侧端通入一定流量的气体氩（99.999％，slm)，为了使先驱体进入到等离子体射流放电区域，在此实验中添加一个鼓泡器，少量 Ar（99.999％，sccm）将携带先驱体进入等离子体放电区域。实验中以四氯化碳（CCl4），以此来制备纳米粉体或者薄膜。在光学诊断方面，本文使用的是光谱仪（Avaspec-2048-8）由荷兰 Avante 公司生产的八通道光纤光谱仪来观察等离子体发射光谱。

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