二态系统-热库模型中的量子动理学展开
发布时间：2020-09-07 17:40
量子耗散动力学在物理、化学和生物以及交叉领域中有着非常广泛的应用。周遭热库的影响会导致系统的动力学出现量子耗散行为。而对于简单的二态系统模型,一般没有动力学的解析解。因此多种多样的数值方法被发展来描述量子耗散动力学。相较于其他方法中,微扰展开的方法具有计算量小、限制少且在特定参数范围内可靠等特点。经常被用到的是基于系统-热库相互作用或者基于系统内耦合强度的二阶展开方法。但是在系统-热库耦合强度和系统内耦合强度可比的参数区域内,二阶微扰展开不再有效描述动力学行为。作为对二阶展开方法的改进,量子动理学展开(QKE)通过重求和技术将高阶修正引入进来,从而给出可靠的时间演化结果。但在QKE方法的研究中,缺乏能系统性引入高阶修正项的重求和技术;对于不同初始系统-热库纠缠没有完整的对比讨论;以及没有对非谐振子热库情况的研究等等。针对QKE方法中的不足,我们的研究内容包括:(1)我们发展了连分式形式重求和技术,能将全部高阶QKE速率核的修正系统性地归入到二阶展开方法中。我们给出了谐振子热库下QKE方法的马尔可夫和非马尔可夫动理学数值结果,和严格数值结果进行对比之后,验证了连分式形式重求和技术的可靠性。(2)针对初态的问题,QKE方法预设是局域平衡态初态,而我们基于级联方程(HEOM)矩阵表述将QKE的表达式拓展到系统-环境分离初态。我们引入了新的修正项展开来描述初始系统-热库纠缠对时间演化的影响。同样我们给出了谐振子热库下的马尔可夫和非马尔可夫动理学数值结果。将不同初态的结果放在一起和严格结果进行比对,验证了新的修正项能有效地描述初始系统-热库纠缠对动力学的影响。(3)基于量子-经典刘维尔方程(QCLE)的框架下,我们将QKE拓展到了任意的热库势能函数和系统环境相互作用的情况。在这个QCLE-QKE方法中,QKE速率核和修正项的计算被转换成了在Wigner初始分布下经典路径的平均。对于标准的谐振子热库双线性耦合二态系统模型,QCLE-QKE方法可以得到严格的全量子数值结果。对于非谐振子热库,我们在一个四次的热库势场例子中应用QCLE-QKE方法计算时间演化。通过在不同参数条件下和Ehrenfest方法比对,QCLE-QKE可以更好地描述非谐性对动力学的影响。
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O413.1
【部分图文】：
ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ）和蛋白质。而在色素分子中我们主要考虑的是叶绿素分子（ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｌｌ，邋Ｃｈｉ）。逡逑在紫色硫细菌中，色素－蛋白复合物主要是光捕获复合物１（ＬＨ１）和光捕获复合物２（ＬＨ２）。逡逑ＬＨ２是双环结构（结构可以参看图２．１ａ），Ｂ８５０环和Ｂ８００环分别对应着吸收光谱上的波长逡逑为８５０ｎｍ的吸收带（ｂａｎｄ）和８００邋ｎｍ的吸收带。而Ｂ８５０环包含了邋１８个细菌叶绿素分子ａ（ＢＣｈｌ逡逑ａ），Ｂ８００环则包含９个ＢＣｈｌａ分子。ＬＨ１是围绕在反应中心的环形结构，包含了邋３２个紧挨着逡逑的ＢＣｈｌ邋ａ［７］。在绿色硫细菌中，Ｆｅｎｎａ－Ｍａｔｔｈｅｗｓ－Ｏｌｓｏｎ（ＦＭＯ）三聚体是连接绿色体和反应中逡逑．邋心的桥梁（结构可以参看图２．１ｂ）。k胃觯疲停系ヌ宓慕峁贡冉贤驳ィ谄渲蟹植剂耍父觯拢茫瑁戾义希帷Ｔ诟叩戎参锖吐淘謇嗟囊堵烫迥诓康睦嗄姨迥ど希懈髦指餮纳兀鞍赘春衔铩Ｆ溴义现凶钪匾氖枪獠痘窀春衔铮桑桑ǎ椋椋纾瑁簦瑁幔颍觯澹螅簦椋睿珏澹悖铮恚穑欤澹澹箦澹桑桑蹋龋茫桑桑＃蹋龋茫桑勺魑厶褰徨义瞎梗恳桓龅ヌ逯邪隋澹保常保蹈觯茫瑁殄澹岷停茫瑁殄澹猓怼ｅ义喜煌囊堵趟胤肿佣际沁策罚ǎ穑铮颍穑瑁颍椋睿┑难苌铩６嵌脊馄咨现饕形煎义峡梢园凑者策返睦唇欣斫猓郏保玻梗荨６诶斫夤馄仔形媳冉霞虻サ直冉铣晒Φ腻义鲜牵牵铮酰簦澹颍恚幔畹模垂斓烂停欤欤常眩保礁鲎罡哒季莘肿庸斓溃ǎ龋希停希澹龋希停希保约板义狭礁鲎畹头钦季莘肿庸斓溃ǎ蹋眨停
本文编号：2813634
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O413.1
【部分图文】：
ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ）和蛋白质。而在色素分子中我们主要考虑的是叶绿素分子（ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｌｌ，邋Ｃｈｉ）。逡逑在紫色硫细菌中，色素－蛋白复合物主要是光捕获复合物１（ＬＨ１）和光捕获复合物２（ＬＨ２）。逡逑ＬＨ２是双环结构（结构可以参看图２．１ａ），Ｂ８５０环和Ｂ８００环分别对应着吸收光谱上的波长逡逑为８５０ｎｍ的吸收带（ｂａｎｄ）和８００邋ｎｍ的吸收带。而Ｂ８５０环包含了邋１８个细菌叶绿素分子ａ（ＢＣｈｌ逡逑ａ），Ｂ８００环则包含９个ＢＣｈｌａ分子。ＬＨ１是围绕在反应中心的环形结构，包含了邋３２个紧挨着逡逑的ＢＣｈｌ邋ａ［７］。在绿色硫细菌中，Ｆｅｎｎａ－Ｍａｔｔｈｅｗｓ－Ｏｌｓｏｎ（ＦＭＯ）三聚体是连接绿色体和反应中逡逑．邋心的桥梁（结构可以参看图２．１ｂ）。k胃觯疲停系ヌ宓慕峁贡冉贤驳ィ谄渲蟹植剂耍父觯拢茫瑁戾义希帷Ｔ诟叩戎参锖吐淘謇嗟囊堵烫迥诓康睦嗄姨迥ど希懈髦指餮纳兀鞍赘春衔铩Ｆ溴义现凶钪匾氖枪獠痘窀春衔铮桑桑ǎ椋椋纾瑁簦瑁幔颍觯澹螅簦椋睿珏澹悖铮恚穑欤澹澹箦澹桑桑蹋龋茫桑桑＃蹋龋茫桑勺魑厶褰徨义瞎梗恳桓龅ヌ逯邪隋澹保常保蹈觯茫瑁殄澹岷停茫瑁殄澹猓怼ｅ义喜煌囊堵趟胤肿佣际沁策罚ǎ穑铮颍穑瑁颍椋睿┑难苌铩６嵌脊馄咨现饕形煎义峡梢园凑者策返睦唇欣斫猓郏保玻梗荨６诶斫夤馄仔形媳冉霞虻サ直冉铣晒Φ腻义鲜牵牵铮酰簦澹颍恚幔畹模垂斓烂停欤欤常眩保礁鲎罡哒季莘肿庸斓溃ǎ龋希停希澹龋希停希保约板义狭礁鲎畹头钦季莘肿庸斓溃ǎ蹋眨停
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