三碲化锆，二碲化钛在高压下的结构和电输运性质研究

发布时间：2020-09-20 21:30

　　 过渡金属硫族化合物,以其独特的结构、物理和光学性质,吸引了大批科研工作者的目光,成为了近年来研究的一类重要的热点材料。本篇论文综合运用原位高压X射线晶体衍射,原位高压拉曼光谱和原位高压电输运测试系统,结合部分第一性原理的计算,对过渡金属硫族化合物三碲化锆(ZrTe3),二硫化钛(TiTe2)进行了系统的研究,并揭示了其电输运变化和结构变化的相互依存的关系,为我们研究和了解这两种物质在高压下的行为提供了一定的依据。具体研究结果如下:1、首先我们对单晶ZrTe3样品进行了原位高压电输运测试,得出了不同压力下样品电阻随温度的变化曲线。在加压过程中,样品在8.2 GPa出现了超导相变,超导转变温度Tc随压力单调递增到最大值27.7 GPa随压力的增加而下降。卸压过程与加压过程电阻随压力的变化趋势基本一致,不过超导相便持续到3.3 GPa,符合常见的卸压驰豫现象。加压过程中,在27.7 GPa左右,ZrTe3样品的电阻突然间小,TC突然增大了 1.6K,存在一个明显的畸变。为了理解其电输运行为的变化,我们又做了样品多晶高压X射线晶体衍射。研究表明,ZrTe3样品在实验研究压力范围内,直到最高压力42.5 GPa时结构仍非常稳定,没有出现结构相变。进一步的研究表明,在25 GPa左右,样品出现了 2%左右的体积的塌缩,通过对样品进行的三阶Brich-Murnaghan物态方程模拟,得出了 ZrTe3样品在25 GPa体积塌缩前和体积塌缩后的体弹模量分别为45 GPa和118 GPa。通过对样品进行第一性原理的计算,我们得出在高压下,样品的各个晶胞参数与实验结果基本一致。我们计算了 ZrTe3高压下的能带和费米面态密度,结果表明,在8~27 GPa左右样品的费米面态密度随压力单调递增,在27 GPa出现最大值,而后随压力递减。根据BCS理论,我们知道样品的费米面态密度与电声耦合强度成正比,态密度的增加对应于样品的电声耦合强度的增加,因而超导转变温度TC升高。因而,我们可以这样理解,样品的电阻和超导转变温度变化与样品的晶格参数变化一一对应。第一性原理的计算表明,ZrTe3超导温度的变化是由于费米面的态密度变化引起的,压力对费米面的调制导致了样品超导转变温度的变化。2、综合运用原位高压电输运测试,原位高压X射线晶体衍射和拉曼光谱检测手段,深入地研究了 TiTe2样品在高压下的结构和电学性质的变化。TiTe2样品在常压下为P-3ml三角晶系结构,当压力在15 GPa时,发生了由P-3ml三角晶系到C2/m单斜晶系的相变,并且在高压下正交晶系保持稳定到所研究的最大压力43.4 GPa。逐渐卸压后正交晶系持续到压力2.4 GPa,表明二碲化钛样品能将高压相保持到相对低的压力。当压力卸到大气压后,TiTe2样品恢复为原来的三角晶系结构。对样品电阻率和高压拉曼的测试,同样表明了样品的结构和电输运性质相互依存的关系。高压原位变温电阻测试表明,样品在5.6 GPa在3.7 K时出现了电阻急剧的下降。当压力增大到6.7 GPa时,我们观察到了TiTe2样品的零电阻超导现象。继续增大压力到15 GPa左右,超导临界温度Tc随压力单调递增。而从15 GPa到电学测试的最高压力36.6 GPa,Tc随压力并无明显的变化,表明C2/m单斜晶系在高压下的稳定性。二碲化钛在常压下仅有两个明显的拉曼振动模式:Eg和Alg。高压原位拉曼表明,在0.7 GPa左右,出现了一个新的拉曼峰,并且随着压力的增加,该拉曼峰与Eg振动模逐渐融合成一个新的拉曼振动模。在超过10 GPa后,所有的拉曼振动模信号均不明显,表明此时样品己出现金属化。同时由于6 GPa拉曼信号的变化表明了新的声子振动模式的出现,而超导现象出现则可能是由于新的声子电子耦合作用的出现。
【学位单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O469
【部分图文】：

逦金刚石砧＇逡逑图１．１金刚石对顶压砧示意图逡逑上图１是金刚石对顶压砧结构示意图。由图中我们可以看出，金刚石压砧的逡逑中心，是两颗平行的的金刚石单向挤压封塾，从而产生压力。由于压强与受力逡逑面积存在的关系，当金刚石上台面面积很小时，不太大的压力就可以产逡逑生巨大的压强［１°］。在封垫中心，用激光打孔出一个圆柱形的样品腔。外部为外逡逑腔体和加压螺丝，用来支撑和加压。金刚石对于Ｘ射线和紫外可见光波段电磁逡逑２逡逑

高压原位电输运测试的意义逡逑９７６年，Ｍａｏ，邋Ｂｅｌｌ等人对高电阻矿物样品电阻率在压力下变化的测量，成逡逑高压原位电阻率测量的开端，也开了电输运性质测试的先河［３Ｇ］。此次实验逡逑有使用封垫，而是直接将样品放置在金刚石对顶砧的台面上。之后的一年逡逑Ｂｌｏｃｋ等人为了提高实验压力，开始使用封垫技术。为了达到绝缘垫片和逡逑电极之间的目的，采用陶瓷膜绝缘材料进行绝缘最后成功测量了压力诱发逡逑ｎＳ和ＧａＰ和半导体一金属化转变［３１］。封垫的引入，使得高压力下的电输运逡逑测试成为可能。为了克服电极与样品以及外接线的接触电阻，毛河光等人逡逑据金刚石对顶压砧的特殊性，设计出了符合其结构的四电极测试法，并成逡逑试了邋Ｉｒｏｎ的ｃｘ－ｓ相变引起的电阻突变［３２］。后来的ＤＡＣ的电输运测试开始逡逑和蓬勃发展的时期，也诞生了很多开创性的科研成果，如Ｍ0Ｓ２的半导体逡逑属相变引起的电输运性质的异常变化［３３］，金属Ｌｉ高压下的金属一绝缘体转逡逑

上述公式中式中办《表示晶面间距，Ａ表示入射Ｘ光的波长，０为Ｘ射线衍射逡逑角或者Ｂｒａｇｇ邋Ａｎｇｌｅ。如果我们选择Ｘ射线的波长确定时，那么晶面间距ｃ／则逡逑会与２０衍射环一一对应，这便是Ｘ射线的角色散衍射模式，如下图２．１示：逡逑图２．１角散射Ｘ射线晶体衍射简易模型逡逑如果我们固定衍射角０，那么晶面间距ｄ的大小则和入射Ｘ光波长相匹逡逑配，我们称这种衍射形式为能量色散Ｘ光衍射（Ｅｎｅｒｇｙ邋Ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎ逡逑Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）。故此布拉格方程精简成下列公式：逡逑ｈｅ逡逑Ｅｄ＝邋—邋＊Ｊ＝６．１９９２７／ｓｉｎ＾逡逑／ｌ逡逑９逡逑

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本文编号：2823173