振动激发态在非平衡等离子体重整CH 4 /CO 2 过程的动力学作用研究
发布时间：2021-08-29 05:50
采用非平衡等离子体将甲烷转化为目的产物是目前等离子体应用研究的热点。在非平衡等离子体转化甲烷的研究中,研究人员已经开展了一系列工作,并取得了丰硕的成果;然而基于等离子体内部的复杂性以及目前测量手段的不足,导致对等离子体重整甲烷过程中详细动力学过程的研究仍有很多方面需要研究。在详细化学反应模型的建立过程中,研究人员往往需要对整个放电过程进行简化、近似处理,忽略反应过程中许多过程的影响,如放电过程中大量进行的电子碰撞激发过程,以得到简化的化学反应动力学模型。因此本文重点对电子碰撞激发中的电子振动激发过程进行研究。本文以HP-mech为基础,考虑主要反应物以及生成物振动态粒子的生成以及随后参与化学反应过程,完善整个CH4/CO2/He化学反应模型。对整个化学反应动力学过程进行研究,重点研究振动态粒子在反应历程中的影响及作用,主要内容如下:（1）考虑放电反应中主要反应物及产物的振动态粒子生成:选取CH4/CO2/He放电反应机理;随后考虑主要反应物以及产物的振动能级以及对应的碰撞截面;考虑模型中振动态粒子生成所涉及的能量松弛过程以及化学反应过程;完善CH4/CO2/He动力学模型。（2）搭建C...
【文章来源】：北京交通大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：105 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２电子碰撞过程分类??
本实验所采用的介质阻挡反应器采用板－板式电极布置，反应器采用石英介质??以满足实验过程中温度、可视性以及电绝缘性等要求，放电电极采用３ｍｍ铜板材??质。整个反应器具体尺寸如图２－１所示，长２８４?ｍｍ，宽２０?ｍｍ，高为１０?ｍｍ，反??应器单面壁厚为２?ｍｍ；其中放电铜板电极总长为５０?ｉｒｎｎ，宽为１６?ｍｍ，电极板厚??１６??
产生自由基等活性粒子进而重组。??（２）实验系统流程??图２－２为介质阻挡放电转化ＣＨＶＣＯａ／Ｈｅ过程的实验系统图，整个放电反应系??统由配气、等离子体发生源、等离子体反应器以及分析系统等几大部分组成。由??质量流量控制器流出的ＣＨ４／Ｃ〇２／Ｈｅ混合气，通过针阀对反应体系压力进行调节，??在反应器中进行放电重整反应过程，随后在压缩罐中累积；随后压缩罐对反应后??气体进行压缩至一定压力之后经过气相色谱仪进行定量分析，获得最终放电反应??之后气体的组分浓度信息。??Ｓ＇＊??????Ｖａｃｕｕｍ?ｇｕａｇｅ??ｈＷＣ?？??ｒ￣｜?Ｖａｌｖｅ?Ｉ????—……尚?Ｖａｃｕｍｎ?ｇｉｉａｇｅ??ＭＦＣ?？?ｆ＼??ｆｉｌｌ?嫌?￥ａａａａｏ?ｐｉｍｉｐ??ＯｊｊＯ?ＱｊｊＰ?ｊ?；ｉｖ｜?】?Ｉ??Ｃｏｐｐｅｒ?一？，丨访??＿?二■?Ｓ?…?Ｉ４?ｒｔｆｅ－１；??ＩｏＬａｉｏ—爪－———１?Ｉ：??［ｑＩ?．．．．．．．＾￡．．１?：??＊?ｒ?ｉ?ｉ?ＧＣ?ｓ＼！ｓｉｅｓｓ??？４Ｃ?ｐｏｗ？ｒ?ｓｕｐｐｌｙ??图２－２实验装置流程示意图??Ｆｉｇ．２－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｄｅｖｉｃｅ??在ＡＣ放电耦合介质阻挡放电重整反应过程中，以ＣＨ４（纯度９９．９％）、Ｃ０２（纯??度９９．９％）为放电反应的原料气，Ｈｅ（纯度９９．９％）作为放电反应的浴气，各组分气体??通过质量流量控制器精准控制流量后在管路中均匀混合最终进入反应器中进行放??电重整。在进行放电反应过程前，整个气路系统先通过真空泵将管路中残余氕体??抽空
【参考文献】：
期刊论文
[1]介质阻挡放电及其应用[J]. 王新新. 高电压技术. 2009(01)
[2]介质阻挡放电常压低温等离子体转化甲烷制C2及高碳烃的研究[J]. 徐大锦,李振花,吕静,王保伟,许根慧. 化学反应工程与工艺. 2006(04)
[3]介质阻挡放电等离子体催化天然气偶联制C2烃[J]. 王保伟,许根慧. 中国科学（B辑 化学）. 2002(02)
[4]甲烷在氢气助解下的脱氢偶联研究[J]. 陈栋梁,白宇新,王真,毕先钧,洪品杰,戴树珊. 天然气化工. 2001(02)
[5]Study on the Methane Coupling under Pulse Corona Plasma by Using CO2 as Oxidant[J]. 代斌,张秀玲,宫为民,何仁. Plasma Science & Technology. 2000(06)
[6]脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应──Ⅰ.无氧气氛下[J]. 朱爱民,宫为民,张秀玲,张报安. 中国科学（B辑）. 2000(02)
[7]脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应的研究Ⅱ.反应添加气的影响[J]. 朱爱民,张秀玲,宫为民,代斌,张报安. 应用化学. 1999(04)
博士论文
[1]双原子分子振转能谱和离解能的理论研究[D]. 侯世林.四川大学 2003
硕士论文
[1]射频放电下CO2加氢冷等离子体转化的研究[D]. 杨大伟.重庆大学 2008
[2]Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 田玲.天津大学 2008
[3]常压非热平衡等离子体用于甲烷转化的研究[D]. 吕静.天津大学 2006
[4]绿色友好条件下甲烷二氧化碳等离子体合成研究[D]. 张冬梅.大连海事大学 2005
本文编号：3370040
【文章来源】：北京交通大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：105 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２电子碰撞过程分类??
本实验所采用的介质阻挡反应器采用板－板式电极布置，反应器采用石英介质??以满足实验过程中温度、可视性以及电绝缘性等要求，放电电极采用３ｍｍ铜板材??质。整个反应器具体尺寸如图２－１所示，长２８４?ｍｍ，宽２０?ｍｍ，高为１０?ｍｍ，反??应器单面壁厚为２?ｍｍ；其中放电铜板电极总长为５０?ｉｒｎｎ，宽为１６?ｍｍ，电极板厚??１６??
产生自由基等活性粒子进而重组。??（２）实验系统流程??图２－２为介质阻挡放电转化ＣＨＶＣＯａ／Ｈｅ过程的实验系统图，整个放电反应系??统由配气、等离子体发生源、等离子体反应器以及分析系统等几大部分组成。由??质量流量控制器流出的ＣＨ４／Ｃ〇２／Ｈｅ混合气，通过针阀对反应体系压力进行调节，??在反应器中进行放电重整反应过程，随后在压缩罐中累积；随后压缩罐对反应后??气体进行压缩至一定压力之后经过气相色谱仪进行定量分析，获得最终放电反应??之后气体的组分浓度信息。??Ｓ＇＊??????Ｖａｃｕｕｍ?ｇｕａｇｅ??ｈＷＣ?？??ｒ￣｜?Ｖａｌｖｅ?Ｉ????—……尚?Ｖａｃｕｍｎ?ｇｉｉａｇｅ??ＭＦＣ?？?ｆ＼??ｆｉｌｌ?嫌?￥ａａａａｏ?ｐｉｍｉｐ??ＯｊｊＯ?ＱｊｊＰ?ｊ?；ｉｖ｜?】?Ｉ??Ｃｏｐｐｅｒ?一？，丨访??＿?二■?Ｓ?…?Ｉ４?ｒｔｆｅ－１；??ＩｏＬａｉｏ—爪－———１?Ｉ：??［ｑＩ?．．．．．．．＾￡．．１?：??＊?ｒ?ｉ?ｉ?ＧＣ?ｓ＼！ｓｉｅｓｓ??？４Ｃ?ｐｏｗ？ｒ?ｓｕｐｐｌｙ??图２－２实验装置流程示意图??Ｆｉｇ．２－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｄｅｖｉｃｅ??在ＡＣ放电耦合介质阻挡放电重整反应过程中，以ＣＨ４（纯度９９．９％）、Ｃ０２（纯??度９９．９％）为放电反应的原料气，Ｈｅ（纯度９９．９％）作为放电反应的浴气，各组分气体??通过质量流量控制器精准控制流量后在管路中均匀混合最终进入反应器中进行放??电重整。在进行放电反应过程前，整个气路系统先通过真空泵将管路中残余氕体??抽空
【参考文献】：
期刊论文
[1]介质阻挡放电及其应用[J]. 王新新. 高电压技术. 2009(01)
[2]介质阻挡放电常压低温等离子体转化甲烷制C2及高碳烃的研究[J]. 徐大锦,李振花,吕静,王保伟,许根慧. 化学反应工程与工艺. 2006(04)
[3]介质阻挡放电等离子体催化天然气偶联制C2烃[J]. 王保伟,许根慧. 中国科学（B辑 化学）. 2002(02)
[4]甲烷在氢气助解下的脱氢偶联研究[J]. 陈栋梁,白宇新,王真,毕先钧,洪品杰,戴树珊. 天然气化工. 2001(02)
[5]Study on the Methane Coupling under Pulse Corona Plasma by Using CO2 as Oxidant[J]. 代斌,张秀玲,宫为民,何仁. Plasma Science & Technology. 2000(06)
[6]脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应──Ⅰ.无氧气氛下[J]. 朱爱民,宫为民,张秀玲,张报安. 中国科学（B辑）. 2000(02)
[7]脉冲电晕等离子体作用下甲烷偶联反应的研究Ⅱ.反应添加气的影响[J]. 朱爱民,张秀玲,宫为民,代斌,张报安. 应用化学. 1999(04)
博士论文
[1]双原子分子振转能谱和离解能的理论研究[D]. 侯世林.四川大学 2003
硕士论文
[1]射频放电下CO2加氢冷等离子体转化的研究[D]. 杨大伟.重庆大学 2008
[2]Ni基催化剂的制备与甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D]. 田玲.天津大学 2008
[3]常压非热平衡等离子体用于甲烷转化的研究[D]. 吕静.天津大学 2006
[4]绿色友好条件下甲烷二氧化碳等离子体合成研究[D]. 张冬梅.大连海事大学 2005
本文编号：3370040
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