铁基MOF/蚕沙气凝胶复合材料及类芬顿超声/光协同催化降解农药噻虫嗪
发布时间：2021-09-06 03:02
新烟碱类农药能有效防治同翅目、鞘翅目、双翅目和麟翅目等害虫,已在全国水稻种植中得到大面积推广使用。然而大部分农药直接释放到自然环境中导致农药利用效率低下,并引起农产品农药残留超标、对非靶标生物的伤害以及环境污染等诸多负面问题。为了解决这些问题,本文选取农药噻虫嗪作为目标降解物,利用农业废弃物蚕沙制备含铁基蚕沙气凝胶（FCA）和铁铜基蚕沙气凝胶（FCCA）,并通过原位复合的方式与MIL-100（Fe）和 MOF（Fe/Cu）形成复合材料 MIL（Fe）/FCAx 和 MOF（Fe/Cu）/FCCAx,再分别采用超声芬顿和光芬顿降解不同浓度的噻虫嗪溶液。通过扫描电子显微镜（SEM）、能谱分析（EDS）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X光电子能谱分析（XPS）、快速比表面积及孔径分析（ASAP）表征,分析复合材料MIL（Fe）/FCAx和MOF（Fe/Cu）/FCCAx的微观形貌、孔隙结构、元素种类及其含量及晶型结构。通过气凝胶在复合材料中的掺杂量、噻虫嗪溶液的pH值及催化剂重复使用次数,优化复合材料对噻虫嗪的最佳降解条件。通过TOC总碳分析仪和ESR电子顺磁共振波谱仪对不...
【文章来源】：广西大学广西壮族自治区 211工程院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２－７（Ａ）?ＣＡ与ＦＣＡ的Ｎ２吸附等温线（Ｂ）?ＭＩＬ－ｌＯＯ（Ｆｅ）与ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡｘ的Ｎ２吸附等温??
生ＯＨ自由基，从而提高降解速率。这同时说明在ＭＩＬ－ｌＯＯ（Ｆｅ）基础上进一步掺杂适量??的ＦＣＡ，对提高噻虫嗪降解率是至关重要的。??与此同时，为了对比不同因素对降解实验的影响，在图２－１０（Ｂ）中进行了空白对照??实验。在没有催化剂只有超声和Ｈ２０２的情况下，ｌＯＯｍｉｎ内噻虫嗪没有降解，说明噻虫??嗪溶液在超声和Ｈ２０２的条件下处于稳定状态。而在超声条件下只有催化剂??ＭＩＬ（ＦｅｙＦＣＡ６没有Ｈ２０２时，在１００?ｍｉｎ内噻虫嗪没有显著降解，证明了?Ｈ２０２存在的??时候才能产生大量？〇！！自由基，＿ＯＨ自由基对于降解过程是至关重要的。??２６??
?９?１０??ｐＨ??图２－１１不同ｐＨ值情况下Ｆｅ离子的溶出率（Ｆｅ离子的溶出量＂崔化剂总Ｆｅ量），以及不同ｐＨ??值和相对应情况下Ｆｅ离子的溶出量对噻虫嗪降解效果??Ｆｉｇ．?２－１１?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｐＨ?ｖａｌｕｅｓ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｔｈｉａｍｅｔｈｏｘａｍ?ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ?ｒａｔｅ?ｂｙ?ｕｓｉｎｇ?ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６?ａｓ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ａｎｄ?ｆｒｅｅ?Ｆｅ３＋?ｃｏｎｔｅｎｔ?ａｓ?ｃａｔａｌｙｓｔ，?ａｎｄ?Ｆｅ３＋?ｌｅａｃｈｉｎｇ?ｒａｔｅ．??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６作为一种ＭＯＦ类复合催化剂材料，在进行芬顿降解反应时，反应体??系的ｐＨ值也会影响到降解效果，而且在强酸强碱和超声条件的共同作用下，??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６也会被破坏析出游离Ｆｅ３＋。考虑到游离Ｆｅ３＋也能产生芬顿反应降解噻虫??嗪，因此在计算ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６降解效果时需要把游离Ｆｅ３＋所产生的噻虫嗪降解率去除，??具体ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６作为催化剂在不同ｐＨ值噻虫嗪溶液降解效果实验如图２－１１所示。??该图同时测定了不同ｐＨ值条件下Ｆｅ３＋的溶出率（Ｆｅ３＋离子的溶出量／催化剂总Ｆｅ量），??以及不同ｐＨ值条件下游离Ｆｅ离子对噻虫嗪降解效果。其中蓝色柱状图为不同ｐＨ值情??况下Ｆｅ离子的溶出率，在１００?ｍｉｎ降解过程中，可以看出随着ｐＨ值不断减小，??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６的Ｆｅ３＋的溶出率逐渐增高，说明了?ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６的结构在酸性情况下比??在碱性情况下更容易被破坏。之后探究了在不同ｐＨ值情况下相同游离Ｆｅ３＋降解噻虫嗪??催化剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国主粮作物的化学农药用量及其温室气体排放估算[J]. 张国,逯非,黄志刚,陈舜,王效科. 应用生态学报. 2016(09)
[2]高毒农药危害大使用不能再“任性”[J]. 黄齐超. 农药市场信息. 2016(06)
[3]浅析农药危害与绿色植保[J]. 邹长兴. 生物技术世界. 2015(08)
[4]催化湿式过氧化氢氧化预处理有机磷农药废水的研究[J]. 陈春燕. 工业水处理. 2015(01)
[5]高级氧化技术在废水处理中的应用[J]. 刘建明,丁凝,孙峰. 能源环境保护. 2014(06)
[6]臭氧氧化法处理焦化废水生化出水的反应动力学[J]. 杨德敏,夏宏,袁建梅. 环境工程学报. 2014(01)
[7]超声-光化学氧化法处理精制棉废水[J]. 王铮,张静萱,李润青,郝雯. 火炸药学报. 2013(02)
[8]高级氧化技术处理煤化工废水研究进展[J]. 叶文旗,赵翠,潘一,杨双春. 当代化工. 2013(02)
[9]响应面法优化超临界水氧化处理农药废水[J]. 张洁,王树众,郭洋,唐兴颖,周璐. 环境工程学报. 2012(04)
[10]邻菲罗啉法测定循环水中铁离子含量的不确定度评定[J]. 卢晓红. 化工技术与开发. 2012(01)
博士论文
[1]有机磷农药单残留及多残留免疫分析方法的建立与应用[D]. 华修德.南京农业大学 2012
[2]新型金属有机骨架的合成、结构表征及催化性能[D]. 魏文英.天津大学 2005
[3]非均相UV/Fenton处理难降解有机废水研究[D]. 郑展望.浙江大学 2004
硕士论文
[1]臭氧化降解水中噻虫嗪和啶虫脒的研究[D]. 赵青花.山东农业大学 2016
[2]过硫酸钾氧化法降解新烟碱类农药废水的研究[D]. 林宜动.河南师范大学 2016
[3]金属有机骨架材料MIL-1OO（Fe）的制备及其应用[D]. 谭昉畅.大连理工大学 2015
[4]超声强化Fenton试剂对拟除虫菊酯的降解效能研究[D]. 李百慧.哈尔滨商业大学 2013
[5]超临界水氧化法处理硝基苯模拟废水的研究[D]. 孙璐.太原理工大学 2012
[6]MOF/Pt-GO复合材料的制备及其储氢性能研究[D]. 刘晓庆.江苏科技大学 2012
[7]超声/臭氧联合工艺处理杂环类农药废水的研究[D]. 熊正龙.北京林业大学 2011
本文编号：3386608
【文章来源】：广西大学广西壮族自治区 211工程院校
【文章页数】：71 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２－７（Ａ）?ＣＡ与ＦＣＡ的Ｎ２吸附等温线（Ｂ）?ＭＩＬ－ｌＯＯ（Ｆｅ）与ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡｘ的Ｎ２吸附等温??
生ＯＨ自由基，从而提高降解速率。这同时说明在ＭＩＬ－ｌＯＯ（Ｆｅ）基础上进一步掺杂适量??的ＦＣＡ，对提高噻虫嗪降解率是至关重要的。??与此同时，为了对比不同因素对降解实验的影响，在图２－１０（Ｂ）中进行了空白对照??实验。在没有催化剂只有超声和Ｈ２０２的情况下，ｌＯＯｍｉｎ内噻虫嗪没有降解，说明噻虫??嗪溶液在超声和Ｈ２０２的条件下处于稳定状态。而在超声条件下只有催化剂??ＭＩＬ（ＦｅｙＦＣＡ６没有Ｈ２０２时，在１００?ｍｉｎ内噻虫嗪没有显著降解，证明了?Ｈ２０２存在的??时候才能产生大量？〇！！自由基，＿ＯＨ自由基对于降解过程是至关重要的。??２６??
?９?１０??ｐＨ??图２－１１不同ｐＨ值情况下Ｆｅ离子的溶出率（Ｆｅ离子的溶出量＂崔化剂总Ｆｅ量），以及不同ｐＨ??值和相对应情况下Ｆｅ离子的溶出量对噻虫嗪降解效果??Ｆｉｇ．?２－１１?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｐＨ?ｖａｌｕｅｓ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｔｈｉａｍｅｔｈｏｘａｍ?ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ?ｒａｔｅ?ｂｙ?ｕｓｉｎｇ?ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６?ａｓ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ａｎｄ?ｆｒｅｅ?Ｆｅ３＋?ｃｏｎｔｅｎｔ?ａｓ?ｃａｔａｌｙｓｔ，?ａｎｄ?Ｆｅ３＋?ｌｅａｃｈｉｎｇ?ｒａｔｅ．??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６作为一种ＭＯＦ类复合催化剂材料，在进行芬顿降解反应时，反应体??系的ｐＨ值也会影响到降解效果，而且在强酸强碱和超声条件的共同作用下，??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６也会被破坏析出游离Ｆｅ３＋。考虑到游离Ｆｅ３＋也能产生芬顿反应降解噻虫??嗪，因此在计算ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６降解效果时需要把游离Ｆｅ３＋所产生的噻虫嗪降解率去除，??具体ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６作为催化剂在不同ｐＨ值噻虫嗪溶液降解效果实验如图２－１１所示。??该图同时测定了不同ｐＨ值条件下Ｆｅ３＋的溶出率（Ｆｅ３＋离子的溶出量／催化剂总Ｆｅ量），??以及不同ｐＨ值条件下游离Ｆｅ离子对噻虫嗪降解效果。其中蓝色柱状图为不同ｐＨ值情??况下Ｆｅ离子的溶出率，在１００?ｍｉｎ降解过程中，可以看出随着ｐＨ值不断减小，??ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６的Ｆｅ３＋的溶出率逐渐增高，说明了?ＭＩＬ（Ｆｅ）／ＦＣＡ６的结构在酸性情况下比??在碱性情况下更容易被破坏。之后探究了在不同ｐＨ值情况下相同游离Ｆｅ３＋降解噻虫嗪??催化剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国主粮作物的化学农药用量及其温室气体排放估算[J]. 张国,逯非,黄志刚,陈舜,王效科. 应用生态学报. 2016(09)
[2]高毒农药危害大使用不能再“任性”[J]. 黄齐超. 农药市场信息. 2016(06)
[3]浅析农药危害与绿色植保[J]. 邹长兴. 生物技术世界. 2015(08)
[4]催化湿式过氧化氢氧化预处理有机磷农药废水的研究[J]. 陈春燕. 工业水处理. 2015(01)
[5]高级氧化技术在废水处理中的应用[J]. 刘建明,丁凝,孙峰. 能源环境保护. 2014(06)
[6]臭氧氧化法处理焦化废水生化出水的反应动力学[J]. 杨德敏,夏宏,袁建梅. 环境工程学报. 2014(01)
[7]超声-光化学氧化法处理精制棉废水[J]. 王铮,张静萱,李润青,郝雯. 火炸药学报. 2013(02)
[8]高级氧化技术处理煤化工废水研究进展[J]. 叶文旗,赵翠,潘一,杨双春. 当代化工. 2013(02)
[9]响应面法优化超临界水氧化处理农药废水[J]. 张洁,王树众,郭洋,唐兴颖,周璐. 环境工程学报. 2012(04)
[10]邻菲罗啉法测定循环水中铁离子含量的不确定度评定[J]. 卢晓红. 化工技术与开发. 2012(01)
博士论文
[1]有机磷农药单残留及多残留免疫分析方法的建立与应用[D]. 华修德.南京农业大学 2012
[2]新型金属有机骨架的合成、结构表征及催化性能[D]. 魏文英.天津大学 2005
[3]非均相UV/Fenton处理难降解有机废水研究[D]. 郑展望.浙江大学 2004
硕士论文
[1]臭氧化降解水中噻虫嗪和啶虫脒的研究[D]. 赵青花.山东农业大学 2016
[2]过硫酸钾氧化法降解新烟碱类农药废水的研究[D]. 林宜动.河南师范大学 2016
[3]金属有机骨架材料MIL-1OO（Fe）的制备及其应用[D]. 谭昉畅.大连理工大学 2015
[4]超声强化Fenton试剂对拟除虫菊酯的降解效能研究[D]. 李百慧.哈尔滨商业大学 2013
[5]超临界水氧化法处理硝基苯模拟废水的研究[D]. 孙璐.太原理工大学 2012
[6]MOF/Pt-GO复合材料的制备及其储氢性能研究[D]. 刘晓庆.江苏科技大学 2012
[7]超声/臭氧联合工艺处理杂环类农药废水的研究[D]. 熊正龙.北京林业大学 2011
本文编号：3386608
本文链接：https://www.wllwen.com/nykjlw/dzwbhlw/3386608.html
最近更新
教材专著
