苯并菲啶类生物碱功能化磁性材料的制备与应用研究

发布时间：2020-07-05 14:39

【摘要】：血根碱(SA)和白屈菜红碱(CHE)均为具有丰富药理活性的苯并菲啶类生物碱,在肿瘤治疗等方面有着巨大的应用前景,因此研究这两种生物碱的分离与应用具有重要意义。但SA和CHE在博落回中的含量较少,传统的分离方法存在着较多的不足之处,因此开发一种高效且环保的分离材料用于SA和CHE的分离具有较高的应用价值。功能化磁性材料作为一种新型材料,既具有磁响应性又具有可修饰性,在药物分离及缓释等领域中得到了广泛的应用。本研究合成了两种功能化磁性材料,一种是用于分离生物碱的磁性分子印迹聚合物,另一种是具有缓释性能的磁性-温敏水凝胶。具体研究内容如下:(1)以功能化的Fe_3O_4@SiO_2为磁性载体,SA为模板,4-乙烯基吡啶为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂,采用分子印迹技术,合成了血根碱-磁性分子印迹聚合物(SMs)。通过TEM、FT-IR、XRD、TGA和VSM等表征了聚合物的形貌和结构,并设计静态吸附、动力学吸附、重复利用性和选择性等实验研究了SMs的吸附能力和选择性。结果表明,所制备的SMs为核壳结构,粒径约为300 nm。吸附实验表明,SMs对SA具有较高的吸附量(Q_(max)=12.24 mg/g)。吸附等温线和动力学参数表明,SMs对SA的吸附过程符合Langmuir等温线模型和准二级动力学模型。选择性实验表明,与类似物相比,SMs对SA的选择性吸附能力更高。此外,采用SMs对博落回提取废液中的SA进行了富集,可将约65.17%的SA提取出来。结果表明SMs可用于从中草药中分离和富集SA。(2)借助Gaussian 09软件,利用密度泛函理论在B3LYP/6-31G(d,p)水平上计算了CHE,α-甲基丙烯酸(MAA)及CHE和MAA以不同比例形成的复合物的相互作用能。以功能化的Fe_3O_4@SiO_2为磁性载体,CHE为模板,MAA为功能单体,EGDMA为交联剂,高斯计算结果为理论指导,采用分子印迹技术,制备了白屈菜红碱-磁性分子印迹聚合物(CMs)。用FT-IR、XRD、TEM、TGA和VSM等表征研究了CMs的形貌、组成及磁性能。并通过一系列吸附实验研究了CMs的吸附特性。实验结果表明,CMs对CHE表现出较好的吸附效果(Q_(max)=7.96 mg/g)、良好的重复利用性和选择性。通过对等温吸附和动力学模型参数的计算,发现吸附过程与Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型拟合程度较好。此外,还成功地将CMs作为吸附剂用于博落回提取液中CHE的分离,可提取出约69.51%的CHE。结果表明,CMs可用于天然药用植物等复杂样品中CHE的选择性吸附。(3)以N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)为温敏单体,丙烯酰胺(Am)为共聚单体,将双键功能化的Fe_3O_4@SiO_2引入至P(NIPAm-co-Am)凝胶网络中,得到磁性-温敏双重响应水凝胶(MHs)。采用SEM、FT-IR、XRD、TGA、DSC和VSM等对复合水凝胶进行了表征,并研究了复合水凝胶的溶胀和温度敏感性能。实验结果表明,所得到的复合水凝胶具有良好的磁热响应性能和温敏性,凝胶的相转变温度随着酰胺基团的增加向高温方向移动。采用CHE为模型药物,初步探究了复合水凝胶在不同温度及交变磁场作用下对CHE的控释情况,并通过数学模型分析了复合水凝胶的释药机理。释药实验结果表明凝胶在45℃时药物累积释放度高达85.73%,而25℃时累积释放度仅为27.52%,说明高温有利于药物释放。同时采用间歇施加磁场比持续施加磁场的释药效果好,其药物累积释放度可达87.88%。因此,MHs在肿瘤的热疗与化疗联合治疗中具有广泛的应用前景。
【学位授予单位】：湖南理工学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O631.3;TQ427.26;TQ460.4
【图文】：

示意图,多面体,晶面,示意图

图 1-2 不同 Fe3O4多面体晶面示意图[38]剂热法法以有机溶剂作为反应溶剂，反应物在非水、高温、高压反应条。该方法的反应条件比较温和，且易控制产物晶粒大小。陈艳萍等[d(acac)2（Pd 源），PEG-400（还原剂），油酸和油胺为原料，在二了粒径为 3 nm 左右的 FePd 纳米颗粒。Xu 等[40]采用乙二醇2O 作为 Fe 源，KOH 作为矿化剂，在 250℃条件下反应 24 h，得e3O4纳米粒子。Deng 等[41]使用 FeCl3·6H2O 在乙二醇中进行热还将磁性纳米粒子的粒径大小控制在 200 nm-800 nm 内，且粒径的大。

形貌,立方形,球形,热分解法

理工学院硕士学位论文第 1 章绪的应用。赵海涛等[42]以乙酰丙酮铁、乙酰丙酮镍和乙酰丙酮锌为原料，十八烯作为溶表面活性剂的作用下，采用热分解法制备了 Ni0.5Zn0.5Fe2O4纳米粒子。研究发现表面的用量、回流温度和时间均会影响纳米颗粒的形貌、尺寸以及分散性。Song 等[43]以为原料，通过热分解法合成了两种不同形貌的单分散纳米 Fe3O4，研究发现当 Fe3O4形时，具有更强的饱和磁化强度，较好的磁共振成像对比效果和磁热转换效率。

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