改性硅基介孔吸附剂的制备及其对水中菲和铜的共去除研究

发布时间：2020-07-06 06:34

【摘要】：由于城市化,工业化和农业活动的快速发展,多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和重金属作为两类环境中的持久性污染物,在各种水环境系统中被不断的检测出,进而引起人们的广泛关注。尽管多环芳烃和重金属的浓度都很低(ug/L到ng/L),但多环芳烃和重金属及其复合污染物所导致的长期毒性和累积效应不容忽视。因此,迫切需要找到有效的方法来协同高效去除水环境中低剂量高毒性的多环芳烃和重金属。论文选择菲和铜作为多环芳烃和重金属的代表性污染物,分析其理化特征,选择硅基介孔材料作为吸附剂,先后制备出氨基有机官能团改性和氨基-Fe改性的硅基介孔吸附剂,研究制备出的吸附剂对水中菲和铜吸附效能和机制。最后扩大氨基-Fe改性硅基介孔吸附剂在去除水中多环芳烃和重金属方面的应用。主要结论如下:(1)利用水热反应和直接合成法分别成功制备出典型的硅基介孔材料SBA15和MCM-41,分别对其进行氨基有机官能团改性,成功制备出N,N-SBA15和N,N-MCM-41,并研究其对菲和铜的吸附效能,研究结果表明N,N-SBA15和N,N-MCM-41对菲和铜的吸附动力学和等温线更符合准二级动力学模型和Langmuir模型。溶液的pH值和离子强度对N,N-SBA15和N,N-MCM-41吸附菲和铜影响很大。在菲和铜共存的条件下,对比这两种吸附剂对菲和铜的吸附效能,N,N-SBA15对菲和铜的去除具有相互抑制的作用,N,N-MCM-41对菲和铜的去除具有相互促进的作用。(2)在氨基改性的基础上掺杂活性基团Fe,成功制备出新的硅基介孔吸附剂并命名为Fe-N,N-MCM-41。通过批实验研究改性硅基介孔吸附剂Fe-N,N-MCM-41对水中菲和铜的去除效能,研究结果表明:硅基介孔吸附剂Fe-N,N-MCM-41对菲和铜的吸附动力学和等温线也更符合准二级动力学模型和Langmuir模型,说明菲和铜在Fe-N,N-MCM-41上的吸附过程是一种单层的化学络合反应。溶液pH值和离子强度对水中菲和铜的吸附均有影响,随着pH和离子强度的升高,Fe-N,N-MCM-41对菲的吸附分别呈现降低和增加趋势,对铜的吸附则分别呈现出增加和降低的趋势。Fe-N,N-MCM-41对菲和铜的最大吸附容量分别是:29ug/g和6.34mg/g。此外,Fe-N,N-MCM-41对菲和铜的去除同样具有相互促进的作用。(3)通过对N,N-MCM-41和Fe-N,N-MCM-41对菲和铜的吸附容量的比较,优选出吸附剂Fe-N,N-MCM-41,研究其对水中多种多环芳烃和重金属的去除。选择菲,芘,菲、芘混合物,铅,铜及铅和铜混合物作为研究对象;分别研究Fe-N,N-MCM-41对上述污染物的吸附等温线和动力学。研究表明,Fe-N,N-MCM-41对芘的吸附容量高于菲;对铅的吸附容量高于铜。这说明Fe-N,N-MCM-41对污染物的吸附,与污染物自身的特性与关。此外,还观察到:对多环芳烃类混合污染物的吸附,在菲和芘共存的情况下,Fe-N,N-MCM-41对菲和芘的吸附容量均减小;同样的,对于重金属类混合污染物的吸附,在铅和铜共存的条件下,Fe-N,N-MCM-41对铅和铜的吸附容量也减小,这可能是污染物之间竞争吸附的结果。
【学位授予单位】：北京建筑大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ424;TQ0
【图文】：

路线图,研究技术,路线图,介孔

图 1-1 改性硅基介孔吸附剂的制备及其对水中菲和铜的共去除研究技术路线图Fig.1-1 Preparation of modified silicon-based mesoporous adsorbent and its technical roadmap forsynergistic removal of phenanthrene and copper in water

示意图,示意图,介孔材料,三甲氧基硅烷

时去除模板剂 CTAB，最终得到 MCM-41 介孔材料。将 2g 的 SBA15 和 MCM-41 在氮气条件下干燥 1h。之后置于 500ml 的锥形瓶中，加入 250ml 的甲苯剧烈搅拌 1h。再加入 3-氨基丙基三甲氧基硅烷，搅拌 15min，之后加热回流24h，将反应后的混合物过滤，并用异丙醇清洗，冷冻干燥，得到SBA15和MCM-41改性后的硅基介孔材料，并将其分别命名为 N,N-SBA15，N,N-MCM-41[86, 87]。

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