多层次静电纺纳米纤维的构筑及其对水中典型污染物的吸附研究

发布时间：2020-07-08 11:52

【摘要】：随着工农业的发展和城市化进程的不断加快,虽然人们的生活质量有所提高,但随之大量的工业、农业和生活废水带来的水体污染问题对人体健康和生态环境造成严重威胁。在众多污水处理方法中,吸附法具有操作简单、成本低廉、吸附速度快、容量大、易再生、且不会对环境造成二次污染等优点,在废水处理工艺有着很好的应用前景。吸附剂的性能对污染物的吸附效果起着决定性的作用。近年来研究者通过降低吸附剂的维度尺寸来提高纤维的比表面积增加吸附位点,进而提高吸附剂的吸附容量。静电纺丝技术是一种高效低耗的制备一维纳米纤维的方法,与其他纳米材料相比,采用静电纺丝技术制备的纤维制备简单、种类多、易修饰改性、可成型可回收、孔隙率高,已经被研究作为污水处理吸附剂。在众多类型的电纺纤维吸附剂中,具有多孔、多级结构的纳米纤维吸附剂因形貌与组成的多样性已成为当前研究的热点。在本论文中,以上述背景为出发点,重点研究具有多层次结构的电纺纤维吸附剂的制备,及其对水中有机农药、有机染料、重金属离子的吸附性能与吸附机理。本论文主要分为以下两个部分:1.超细二氧化锰具有大的比表面积以及高的结合能力,能够高效去除水中重金属离子。已经有学者将纳米级MnO_2基吸附剂用于去除Pb~(2+)离子。然而,纳米尺寸的MnO_2表面能高在吸附过程中极易团聚,会使材料的性能削弱或消失。另外,纳米级MnO_2颗粒分散在水中,很难与水进行分离。因此,利用静电纺丝技术制备MnO_2基电纺纤维能够有效改善MnO_2团聚和分离问题,提高其对水中重金属离子Pb~(2+)吸附含量。(1)利用聚多巴胺(PDA)包覆层协助制备了负载MnO_2的电纺聚丙烯腈纤维吸附剂(MnO_2/PDA/PAN),并用于吸附水中Pb~(2+)离子。通过PDA协助可以使二氧化锰稳定牢固的包覆在PAN纤维表面。实验结果证明纤维中PDA包覆层对MnO_2负载是至关重要的,MnO_2负载量是33.8%。对于Pb~(2+)的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,最大吸附含量为185.19 mg/g。MnO_2/PDA/PAN纤维五次吸附-脱附再生循环之后,对Pb~(2+)离子的去除效率依然保持在85%以上。此外,MnO_2/PDA/PAN纤维对实际废水样品中Pb~(2+)离子的去除率在95%以上。(2)为了进一步提高MnO_2基电纺纤维对Pb~(2+)离子的吸附含量,使用电纺碳纳米纤维作为牺牲模板成功地制备了中空MnO_2纳米纤维。中空纳米纤维由超薄MnO_2纳米片和少量碳组装而成,且纤维中二氧化锰含量显著提高到93.06%。中空纤维比表面积和孔容分别为247.69m~2/g和0.57 cm~3/g。对于Pb~(2+)离子的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,最大吸附含量增加到了460.83 mg/g。五次吸附-脱附再生循环之后,中空C/MnO_2纤维对Pb~(2+)离子的去除效率依然保持在80%以上。此外,中空C/MnO_2纤维对实际废水样品中Pb~(2+)的去除率达到99.32%以上。2.硅酸镁材料因为其特殊的结构、成本低、环境友好、稳定性高等优点被广泛应用到水中有机污染物和重金属离子的吸附中。此前关于硅酸镁材料的报道大多集中在不同形貌的制备上,吸附剂大多都是粉末状的,这类吸附剂不易回收易带来二次污染。因此开发出具有良好的机械强度和易与水分离的柔韧硅酸盐基吸附剂是非常需要的。基于此,利用静电纺丝技术制备出硅酸镁基纳米纤维膜,并研究其对水中阳离子型污染物的吸附性能。(1)利用静电纺丝和水热合成方法制备了负载硅酸镁(MgSi)的聚丙烯腈(PAN)复合纤维膜,并用于吸附水中农药敌草快。对于敌草快的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,最大吸附含量为197.53 mg/g。五次吸附-脱附再生循环之后,MgSi/PAN纤维膜对敌草快的去除效率依然保持在83%以上。动态过滤实验中,在1260L·m~(-2)·h~(-1)的流量下MgSi/PAN纤维膜对敌草快的去除率依然可以达到99.1%。(2)首次提出以柔性SiO_2纤维膜为模板,通过水热反应制备了柔性的硅酸镁纤维膜。MgSi纤维膜表现出良好的机械性能,提高了其可操作性和实用性。纤维膜比表面积和孔容分别为463.4 m~2/g和0.34 cm~3/g。制备的MgSi纤维膜用于吸附有机阳离子染料亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)和有机阳离子农药敌草快(DQ),吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型,对三种污染物的最大吸附含量分别为609.75 mg/g、549.14 mg/g和405.54 mg/g。MgSi纤维膜经过五次吸附-脱附循环后对MB的去除率仍在98%以上。在动态过滤实验中,当流速为2 mL/min时,MgSi纤维膜对水中MB的去除效率可达99%。经过五次过滤-脱附循环后,MgSi纤维膜依然保持较好的过滤性能。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X703;TQ340.64;TQ424
【图文】：

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