铁铈复合助剂对民用洁净焦炭燃烧脱硝性能影响及作用机理研究

发布时间：2020-10-31 13:36

　　 燃煤产生的NOx是PM2.5的主要来源,也是形成雾霾的主要成因之一。目前的燃煤污染治理基本包括燃烧前洗选、锅炉改造和燃烧后的烟气脱硝,这些方法已得到广泛应用,其中烟气脱硝最为有效。燃煤散烧大部分属于低空无序排放,其排放的污染物巨大,严重危害人体健康,但采用目前传统方法无法有效治理。近期,政府出台了一系列相关替代燃煤散烧政策。这些政策为改善燃煤散烧造成的环境污染起到推进作用。但存在诸多限制,如消费成本较高、使用效率较低、农村居民住所分散等,这些限制妨碍到民用散烧煤被非煤基燃料全面替代。因此,使用炭基洁净燃料代替民用散烧原煤来治理燃煤型污染势在必行,同时对炭基洁净燃料制备及使用中降低污染物排放机理的系统研究也至关重要。本课题以煤热解和焦燃烧两步减氮脱硝为核心来制备炭基洁净燃料,主要探讨引入的可有效降低焦炭燃烧NOx排放量的助剂的催化脱硝影响及机理,具有重要的实用价值和科学意义。基于烟气脱硝Fe基和Ce基催化剂的强催化脱硝活性,提出在燃烧前引入铁铈复合助剂来达到燃烧过程的原位催化脱硝效果。本课题主要通过调整Fe_2O_3和CeO_2复合助剂的添加比例,将一种催化脱硝物相FeCeOx引入洁净焦炭燃烧过程中,制备出民用洁净焦炭。分别在高温管式炉和高性能固定床评价装置上,考察了铁基类型、添加量、Fe/Ce摩尔比对洁净焦炭燃烧脱硝效率的影响规律,并利用XRD、XPS、TG-DSC等对实验用的样品进行表征与分析,及使用GC、烟气分析仪对高温热解气体和燃烧气体进行检测,最终在分析和讨论的基础上分析得到高温燃烧过程中两步减氮脱硝机理。主要研究结果如下:(1)燃烧过程中发生C-NO和CO-NO两大主要还原脱硝反应:焦炭燃烧时局部会释放大量的CO,与燃烧产生的NOx接触发生还原作用;高温燃烧时炽热的焦炭自身有着强NOx还原作用。(2)在给定条件下,提高燃烧温度均可减少焦炭燃烧所形成的NOx的排放量。经过热解得到的焦炭比原料煤燃烧排放的NOx量少,而且脱灰焦炭燃烧产生的NOx排放高于焦炭。(3)金属助剂对煤热解和焦燃烧过程中的含氮物质迁移变化影响很大。铁基助剂在热解和燃烧过程中对含氮气体释放和还原均有显著的作用,其中加入3%Fe_2O_3助剂的洁净焦炭在900℃燃烧时NOx的减少率最高,减少率为58%。(4)铈独特的储氧释氧作用使得焦炭燃烧时的NOx的减少率进一步提高。当Fe/Ce摩尔比为2:1时,NOx的排放量为70 ppm,NOx的减少率达71%,有效降低了NOx的释放。有效降低NOx释放的途径是:将焦炭在燃烧过程中形成的NOx被CO和C还原成N_2,而焦炭中Fe和Ce元素对上述过程具有显著协同催化作用。
【学位单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TQ426;TQ534
【部分图文】：

太原理工大学硕士研究生学位论文占比超过 70%[6]，近年来稍微有下降，如图 1-1 是我国 2017 年行业划分），电力和冶金约占 70%左右，均属于比较大的工业生措施，同时已日渐成效。煤炭是可靠、廉价和可洁净利用的能源统的桥梁，预测到 2030 年煤炭在一次能源消费结构中仍占 50%的时间内，煤炭仍然是我国主要能源。

太原理工大学硕士研究生学位论文 1500 ℃时，热力型 NOx 出现增多，占 NOx 总量的 30%左称作为温度型 NOx。NOx 的生成[34-36]要做到：①降低燃烧温度，避免局部高温；高温区的停留时间。Ox 是在燃料过浓燃烧时，挥发性物质中的碳氢化合物高温分解 N2反应生成 HCN 和 N[37]，进一步与氧气作用，快速反应生气中的 N2发生反应，但是和热力型 NOx 的反应原理不同，实在燃烧过程中扩散到空气中，也会由图 1-4 的反应途径生量极少，主要与空气过量条件和燃烧温度有关。

图 3-1 ZJ 中氮形态的 XPS 光谱图及拟合Fig. 3-1 XPS spectrogram and fitting of nitrogen forms in ZJ图 3-1 和表 3-1 可知，ZJ 中总氮含量在 1.33%，氮的形态主要是以 N 的复存在，如六元环 N、五元环 N 等环状化合物，它们约占煤中全部含氮化其他含氮有机化合物主要是以游离的季氮形式，约占 20%：以氮氧化合物含量最少，约占 8%。经过酸洗脱灰后形成的脱灰煤，同样应用 XPS 技术对 DZJ 中氮进行分析出氮元素形态分布，结果如图 3-2 和表 3-1。
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本文编号：2864014