减压馏分油催化裂化反应动力学研究

发布时间：2020-11-13 16:02

　　 催化裂化工艺是由重质石油馏分生产汽油、柴油和液化石油气的重要工艺过程。针对市场的需求,重质油国家重点实验室开发了多产汽油的催化裂化催化剂。本论文针对该催化剂,以传统的减压馏分油为原料,开展催化裂化反应规律研究以及反应动力学研究。本论文先以达里亚VGO和蓬莱VGO为实验原料,针对中国石油大学重质油国家重点实验室开发的A和B两种裂化催化剂,在小型固定流化床实验装置上研究了反应温度、剂油比、重时空速和水油比对催化裂化产品产率和产品分布的影响。两种催化剂均表现出较好的催化活性,且催化剂B的催化性能略优于催化剂A,与蓬莱VGO相比,达利亚VGO表现出更好的裂化性能。以催化剂B作为反应催化剂,在反应温度为500°C、剂油比为6、空速为20 h-1和水油比为0.08的工业操作条件下,达利亚VGO转化率90.14%,轻油收率73.15 wt%,总液收84.93wt%。达里亚VGO在催化剂B上裂化的优化条件是反应温度490°C、剂油比为6、空速为20 h-1、水油比0.08,此时的转化率为90.50%,轻油收率为75.75 wt%,液收为85.86 wt%。蓬莱VGO在催化剂B上裂化的优化条件是反应温度480°C、剂油比为6、空速为20 h-1、水油比0.08,此时的转化率为85.66%,轻油收率为74.10wt%,液收为81.73 wt%。论文针对VGO催化裂化,分别建立了七集总、八集总、十一集总反应动力学网络,并通过实验求得了480°C、500°C、520°C时68组不同空速下的反应产物分布。然后,应用Matlab的遗传算法工具箱进行编程,求出各集总在480°C、500°C、520°C下的反应速率常数,进而通过Arrhenius公式求取各反应的活化能以及指前因子,通过七集总模型共求取一个催化剂失活系数以及16个反应的反应速率常数、活化能和指前因子。接着将七集总模型求取的部分模型参数作为已知带入八集总模型的求取过程,求取9个新反应的反应速率常数、活化能和指前因子,最后在十一集总反应网络中又求取25个新反应的反应速率常数、活化能和指前因子,求得的活化能数值大多处于30~125 kJ·mol-1。最后对模型的可靠性进行检验,大部分产物的平均相对误差均在10%之内,表明模型的可靠性较好。
【学位单位】：中国石油大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TE624.41
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
    1.1 催化裂化反应技术
        1.1.1 提升管多反应区技术
        1.1.2 下行式反应器技术
        1.1.3 多产低碳烯烃技术
    1.2 反应机理
        1.2.1 正碳离子反应机理
        1.2.2 自由基反应机理
    1.3 影响催化裂化产物分布的主要因素
        1.3.1 反应器的影响
        1.3.2 原料性质的影响
        1.3.3 操作条件的影响
    1.4 催化裂化反应动力学模型
        1.4.1 蜡油催化裂化集总动力学模型
        1.4.2 渣油催化裂化集总动力学模型
    1.5 文献综述小结
第2章 实验部分
    2.1 实验原料及催化剂
    2.2 实验装置流程图
    2.3 装置操作步骤
    2.4 实验产物分析方法
    2.5 实验重复性研究
    2.6 实验条件选取
    2.7 小结
第3章 催化裂化反应规律研究
    3.1 达利亚VGO在催化剂A上的催化裂化反应规律
        3.1.1 反应温度的影响
        3.1.2 剂油比的影响
        3.1.3 重时空速的影响
        3.1.4 水油比的影响
    3.2 达利亚VGO在催化剂B上的催化裂化反应规律
        3.2.1 反应温度的影响
        3.2.2 剂油比的影响
        3.2.3 重时空速的影响
        3.2.4 水油比的影响
        3.2.5 较优操作条件下产物收率的对比
    3.3 蓬莱VGO在催化剂B上的催化裂化反应规律
        3.3.1 反应温度的影响
        3.3.2 剂油比的影响
        3.3.3 重时空速的影响
        3.3.4 水油比的影响
        3.3.5 较优操作条件下产物收率的对比
    3.4 小结
第4章 催化裂化反应动力学模型的建立及求解
    4.1 反应网络的建立
    4.2 模型表达式的推导
    4.3 动力学参数的计算方法
    4.4 七集总动力学参数计算结果
        4.4.1 模型数学表达式
        4.4.2 实验原始数据
        4.4.3 拟合结果
        4.4.4 模型可靠性验证
    4.5 八集总动力学参数计算结果
        4.5.1 模型数学表达式
        4.5.2 实验数据
        4.5.3 拟合结果
        4.5.4 模型可靠性验证
    4.6 十一集总动力学参数计算结果
        4.6.1 模型数学表达式
        4.6.2 实验数据
        4.6.3 拟合结果
        4.6.4 模型可靠性验证
    4.7 小结
第5章 结论
参考文献
致谢
在校期间研究成果

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本文编号：2882360