天然气硫回收催化剂优选及电化学再生

发布时间：2020-11-15 15:59

　　 H_2S作为一种无色有剧毒的酸性气体,是FLNG系统天然气预处理中必须去除的气体。基于FLNG设备的空间限制和特殊作业环境的特点,有必要研究占地空间小、硫回收效率高、安全性好、运行稳定的天然气硫回收工艺装置。为了提高FLNG硫回收工艺性能,本文主要进行了络合铁催化剂成分优化及优选评价、电化学快速再生技术、电极过程反应动力学机制及工艺条件优化等研究。由于浮式天然气硫回收体系中铁含量很高,传统的测试方法在高倍稀释的过程中会产生很大的误差。本文创新性地提出采用电化学方法来测定Fe~(2+)浓度,并对分光光度法测定总铁浓度的方法进行了改进,绘制出了ln(Fe~(3+)/Fe~(2+))关于吸光度(Abs)的标准曲线以及c[Fe(II)EDTA]~(2-)关于吸光度(Abs)的标准曲线。本文针对FLNG装置络合铁脱硫工艺进行了相应的催化剂开发。当EDTA:A:E=1:3:1.2时,络合铁催化剂的c(Fe~(2+))=0.453 mol/L,c(Fe~(3+))=0.476 mol/L。自开发催化剂与市场化催化剂的硫容量大小关系为:A型催化剂自开发催化剂B型催化剂,优选A型催化剂进行后续的电化学研究。本文通过采用循环伏安测试和交流阻抗谱测试对Pt电极、石墨、A合金、B合金、C涂层钛板、D涂层钛板、E涂层钛板这七种电极材料的电极过程进行了研究。对于络合铁催化剂的电化学再生工艺,优取石墨作为阳极材料,优选A合金作为阴极材料。通过分析电化学再生工艺的电极过程,阐明了扩散和电化学过程混合控制下的电极反应机制。本文采用小型实验装置对电解再生络合铁催化剂工艺的主要参数进行了研究。电极材料选用石墨,实验结果表明:电解再生络合铁催化剂工艺的最佳参数为:电解电压1150mV,电解温度40℃。
【学位单位】：中国石油大学(华东)
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2017
【中图分类】：TE64
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景及意义
    1.2 硫回收技术分类
    1.3 络合铁法脱硫工艺研究现状
        1.3.1 国外络合铁脱硫工艺研究现状
        1.3.2 国内络合铁脱硫工艺研究现状
    1.4 络合铁再生工艺研究现状
        1.4.1 空气直接氧化再生工艺
        1.4.2 电化学再生工艺
    1.5 铁离子浓度测定方法
        1.5.1 重铬酸钾滴定法
        1.5.2 分光光度法
    1.6 本论文的主要研究内容
第二章 实验方法
    2.1 铁离子浓度测定方法
        2.1.1 分光光度法原理
        2.1.2 铁离子浓度标准曲线的绘制
    2.2 氧化还原电位法测定铁离子浓度
    2.3 循环伏安测试
    2.4 交流阻抗谱测试
    2.5 本章小结
第三章 脱硫催化剂的开发与优选
    3.1 络合剂选定的要求
    3.2 络合剂复配的研究
        3.2.1 络合剂复配实验
        3.2.2 络合剂复配比例的优化
        3.2.3 脱硫催化剂的优选
    3.3 本章小结
第四章 电化学再生电极材料电极过程研究
2-/[Fe（Ⅲ）EDTA]^-电对可逆性研究'>    4.1 [Fe（Ⅱ）EDTA]^2-/[Fe（Ⅲ）EDTA]^-电对可逆性研究
    4.2 电极材料的选择
        4.2.1 循环伏安测试
        4.2.2 交流阻抗谱测试
    4.3 电极材料的遴选
    4.4 再生反应电极过程的研究
        4.4.1 阳极反应过程机制
        4.4.2 阴极反应过程机制
    4.5 本章小结
第五章 电化学再生工艺优化
    5.1 电解电压对电解再生效率的影响
        5.1.1 电解电压对电解再生效率的影响
        5.1.2 电解电压的优化
    5.2 温度对电解再生效率的影响
    5.3 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果
致谢

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本文编号：2884947