MH + （M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳氢化反应

发布时间：2020-12-05 20:42

　　当代社会对能源的需求日益增多,在目前人类的所使用的能源中,占主要地位的仍然是化石能源。然而本着可持续发展的理念,各个国家都在推行低碳经济。由于煤的储量高于其他化石能源,因此如何更高效的利用煤就成了这一方向的关键问题。碳一化学就是这一方面一个重要的研究领域,其中二氧化碳是一种极具潜力的碳一化合物。本文对二氧化碳氢化进行理论计算的研究,采用密度泛函理论B3LYP水平下,使用的def2-svp基组研究了MH⁺（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳氢化反应中的过渡态,反应物和产物几何结构优化,同时为了得到更准确的能量信息,对几何优化的结构进行单点能计算。在单点能的计算中分别采用了B3LYP、BP86、TPSSh、PWPB95、B2PLYP以及耦合簇理论CCSD（T）方法。研究表明氢转移至C上要比转移至O上容易得多。探讨了不同泛函方法对反应的影响,从CCSD（T）的计算结果看出,与CoH+和NiH+相比,FeH+对H转移至C上的活性较高.电子结构分析表明:反应过程中氢转移为氢负离子转移。本文的研究结果能为二氧化碳的氢化及金属氢化物的氢转移反应提供有价值的理论指导 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：46 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 国内外研究状况
        1.2.1 以甲醇为核心的碳一化学分支
        1.2.2 通过CO制备有机化工原料
        1.2.3 低碳混合醇的利用
2为原料的碳一化学分支">        1.2.4 以CO₂为原料的碳一化学分支
        1.2.5 过渡金属氢化物
    1.3 研究意义
    1.4 研究内容
第二章 理论基础和计算方法
    2.1 从头算方法（ab initio）
        2.1.1 薛定谔方程
        2.1.2 波恩-奥本海默近似
        2.1.3 变分原理
        2.1.4 Hartree-Fock方程
    2.2 密度泛函方法（DFT）
        2.2.1Hohenberg-Kohn定理与Kohn-sham方程
        2.2.2 局域密度近似（LDA）
        2.2.3 广义梯度近似（GGA）
        2.2.4 杂化泛函
        2.2.5 小结
    2.3 电子相关问题
    2.4 耦合簇方法（Coupled-cluster,CC）
    2.5 分子轨道理论
    2.6 过渡态理论
    2.7 势能面
    2.8 电子结构分析
    2.9 振动频率的计算
    2.10 基组选择
+（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳氢化反应">第三章 MH⁺（M=Fe、Co、Ni）催化二氧化碳氢化反应
    3.1 前言
    3.2 计算方法
    3.3 几何结构和能量分析
    3.4 电子结构分析
    3.5 结论
参考文献
作者简介
攻读硕士学位期间发表和完成的论文
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe2+活化CH3X（X=H,Cl）中C—H,C—Cl键的理论研究[J]. 孙小丽,李吉来,黄旭日,孙家锺.  化学学报. 2012(11)
[2]Progress in carbon dioxide separation and capture: A review[J]. Rajender Gupta,Rachid B Slimane,Alan E Bland,Ian Wright.  Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[3]碳一化学的开发与应用[J]. 孙启坡,苗园.  化工时刊. 2004(04)
[4]甲醇化工与碳一化学品生产工艺技术综述[J]. 李琼玖,潞澄华,顾子樵,廖宗富,漆长席.  化肥设计. 2003(05)
[5]碳一化学发展现状与展望[J]. 王欣荣.  广西化工. 1999(02)
[6]碳一化学技术进展[J]. 谢光全.  石油与天然气化工. 1998(04)



本文编号：2900060