Cu 2 O/SiO 2 、Cu 2 O/SiO 2 -M x O y （M=Al或Ti）气凝胶吸附汽油中噻吩类硫的研究
发布时间：2020-12-12 22:50
π络合作用力是一种弱化学作用力,发生在具有（n-1）d10ns0电子构型的过渡金属离子和具有π轨道的分子之间。过渡金属离子的最外层空s轨道与分子的π键形成正常的σ键,同时,金属离子的次外层d电子反馈到分子的π*反键轨道上,形成反馈π键,即σ-π键。π络合作用力强度是强于范德华力而弱于普通的化学键力,升高温度或降低压力就可以使π络合键断裂。因此基于π络合作用的吸附剂,不但有较高的吸附选择性,还具有良好的再生吸附性能。本论文通过溶胶-凝胶、常压干燥法制备了 Cu2O/SiO2气凝胶和Cu2O/SiO2-MxOy（M=Al或Ti）复合气凝胶,将其用作π络合脱硫吸附剂。通过静态平衡吸附实验、动态吸附实验考察了这三种π络合脱硫吸附剂对模拟汽油中噻吩与苯并噻吩的吸附性能、苯和环己烯对吸附噻吩及苯并噻吩性能的影响、再生吸附性能等,并采用XRF、XRD、SEM、BET、H2-TPR等表征手段,探究了这三种π络合脱硫吸附剂对噻吩与苯并噻吩的吸附机理及影响吸附性能的关键因素。得到主要结果如下。（1）在Cu2O/SiO2气凝胶对噻吩的静态平衡吸附脱硫性能研究中表明:Cu2O/SiO2气凝胶的静态平衡吸附符合...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金属离子与唾吩的几何配位关系
整个工艺流程一般分为三个部分：（１）三维网络结构的形成；（２）网络结巩固；（３）千燥。即溶胶－凝胶、老化以及干燥三个过程。??刘朝辉［８７］等以正硅酸乙酯为硅源，采用酸碱两步法来制备Ｓｉ０２气凝胶，索得到，当ＴＥＯＳ：ＤＭＦ：Ｈ２０：ＥＴＯＨ＝１：０．４：４：７（摩尔比），反应温度为５０°Ｃ时，凝胶结构性能最佳，比表面积为５７６．６４?ｍ２／ｇ，孔径主要集中在３０．７?ｎｍ。??一、溶胶－凝胶过程??溶胶－凝胶工艺主要是由无机物或金属醇盐通过水解缩聚反应之后，逐渐胶化而获得氢氧化物或水合金属氧化物的工艺方法，它主要包括粒子的生成、子的增长以及粒子交联成三维网络结构。该方法具有成本低廉、工艺简单以及应易控制等优点。目前普遍采用正硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）作为主要硅源而进行水解－合反应，从而得到硅醇凝胶。现简单介绍以ＴＥＯＳ为硅源前驱体，通过溶胶凝方法制备醇凝胶的过程。??以乙醇作为溶剂，ＴＥＯＳ与水混溶后在酸催化剂的条件下发生水解反应，成初级粒子。??
经过上述反应，溶液中就存在了大量的表面带羟基基团的团簇或小粒子，这??些粒子再通过羟基基团缩合，进一步发生交联反应，形成无定型的三维网络结构。??其反应式如下。??＊?ＯＨ?〇Ｈ??ｓｒ?＾＇Ｓｉ??？Ｈ?ＯＨ?Ｐ?ｚ＇Ｓｉ，〇、ｓｆ、？??ＨＯ－Ｓｉ－Ｏ—Ｓｉ—ＯＨ?？?ＨＯ－Ｓｒ０?＼〇?６?°４ｉ－〇Ｈ??ＯＨ?ＯＨ?、〇?）Ｓｉ?／??＼?ｚ０?、〇．??ＯＨ?〇Ｈ??图１．６交联反应??Ｆｉｇ．?１．６?ｃｒｏｓｓ－ｌｉｎｋｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??此时，三维网络结构具有一定的刚性，整个溶剂体系也不再发生流动，即实??现凝胶化。实际上，硅源的水解及溶胶的缩聚都跟体系的ｐＨ值有关［８８］。在低ｐＨ??值条件下，硅酸单体易形成具有弱交联度线状链条；随着ｐＨ值的升高，聚合物??
【参考文献】：
期刊论文
[1]电动汽车用氢燃料电池发展综述[J]. 付甜甜. 电源技术. 2017(04)
[2]SiO2气凝胶的制备及性能表征[J]. 刘朝辉,丁逸栋,王飞,杨宏波. 当代化工. 2016(12)
[3]SiO2气凝胶的制备方法及其应用研究进展[J]. 王飞,刘朝辉,丁逸栋,李圆,班国东,林锐. 装备环境工程. 2015(06)
[4]氢燃料电池的应用研究进展[J]. 马成乡. 山东化工. 2015(09)
[5]常压干燥制备疏水性SiO2气凝胶[J]. 刘洋,张毅,李东旭. 功能材料. 2015(05)
[6]我国清洁能源的利用与现状分析[J]. 张晶,罗鑫. 绿色科技. 2013(10)
[7]载铜球形活性炭的制备及其吸附脱硫性能的研究[J]. 李文秀,崔安磊,范俊刚,孙向乐,张志刚. 燃料化学学报. 2013(05)
[8]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[9]常压制备低密度SiO2气凝胶的正交分析及表征[J]. 卢斌,魏琪青,孙俊艳,周强,宋淼. 硅酸盐通报. 2011(05)
[10]催化裂化汽油烷基化脱硫技术研究及进展[J]. 许娟,刘宗社,夏俊玲. 石油与天然气化工. 2011(01)
博士论文
[1]二氧化硅气凝胶研制及其结构性能研究[D]. 郑文芝.华南理工大学 2010
本文编号：2913412
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：116 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金属离子与唾吩的几何配位关系
整个工艺流程一般分为三个部分：（１）三维网络结构的形成；（２）网络结巩固；（３）千燥。即溶胶－凝胶、老化以及干燥三个过程。??刘朝辉［８７］等以正硅酸乙酯为硅源，采用酸碱两步法来制备Ｓｉ０２气凝胶，索得到，当ＴＥＯＳ：ＤＭＦ：Ｈ２０：ＥＴＯＨ＝１：０．４：４：７（摩尔比），反应温度为５０°Ｃ时，凝胶结构性能最佳，比表面积为５７６．６４?ｍ２／ｇ，孔径主要集中在３０．７?ｎｍ。??一、溶胶－凝胶过程??溶胶－凝胶工艺主要是由无机物或金属醇盐通过水解缩聚反应之后，逐渐胶化而获得氢氧化物或水合金属氧化物的工艺方法，它主要包括粒子的生成、子的增长以及粒子交联成三维网络结构。该方法具有成本低廉、工艺简单以及应易控制等优点。目前普遍采用正硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）作为主要硅源而进行水解－合反应，从而得到硅醇凝胶。现简单介绍以ＴＥＯＳ为硅源前驱体，通过溶胶凝方法制备醇凝胶的过程。??以乙醇作为溶剂，ＴＥＯＳ与水混溶后在酸催化剂的条件下发生水解反应，成初级粒子。??
经过上述反应，溶液中就存在了大量的表面带羟基基团的团簇或小粒子，这??些粒子再通过羟基基团缩合，进一步发生交联反应，形成无定型的三维网络结构。??其反应式如下。??＊?ＯＨ?〇Ｈ??ｓｒ?＾＇Ｓｉ??？Ｈ?ＯＨ?Ｐ?ｚ＇Ｓｉ，〇、ｓｆ、？??ＨＯ－Ｓｉ－Ｏ—Ｓｉ—ＯＨ?？?ＨＯ－Ｓｒ０?＼〇?６?°４ｉ－〇Ｈ??ＯＨ?ＯＨ?、〇?）Ｓｉ?／??＼?ｚ０?、〇．??ＯＨ?〇Ｈ??图１．６交联反应??Ｆｉｇ．?１．６?ｃｒｏｓｓ－ｌｉｎｋｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??此时，三维网络结构具有一定的刚性，整个溶剂体系也不再发生流动，即实??现凝胶化。实际上，硅源的水解及溶胶的缩聚都跟体系的ｐＨ值有关［８８］。在低ｐＨ??值条件下，硅酸单体易形成具有弱交联度线状链条；随着ｐＨ值的升高，聚合物??
【参考文献】：
期刊论文
[1]电动汽车用氢燃料电池发展综述[J]. 付甜甜. 电源技术. 2017(04)
[2]SiO2气凝胶的制备及性能表征[J]. 刘朝辉,丁逸栋,王飞,杨宏波. 当代化工. 2016(12)
[3]SiO2气凝胶的制备方法及其应用研究进展[J]. 王飞,刘朝辉,丁逸栋,李圆,班国东,林锐. 装备环境工程. 2015(06)
[4]氢燃料电池的应用研究进展[J]. 马成乡. 山东化工. 2015(09)
[5]常压干燥制备疏水性SiO2气凝胶[J]. 刘洋,张毅,李东旭. 功能材料. 2015(05)
[6]我国清洁能源的利用与现状分析[J]. 张晶,罗鑫. 绿色科技. 2013(10)
[7]载铜球形活性炭的制备及其吸附脱硫性能的研究[J]. 李文秀,崔安磊,范俊刚,孙向乐,张志刚. 燃料化学学报. 2013(05)
[8]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[9]常压制备低密度SiO2气凝胶的正交分析及表征[J]. 卢斌,魏琪青,孙俊艳,周强,宋淼. 硅酸盐通报. 2011(05)
[10]催化裂化汽油烷基化脱硫技术研究及进展[J]. 许娟,刘宗社,夏俊玲. 石油与天然气化工. 2011(01)
博士论文
[1]二氧化硅气凝胶研制及其结构性能研究[D]. 郑文芝.华南理工大学 2010
本文编号：2913412
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2913412.html
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