微观界面设计在电化学析氢与析氧中的应用研究

发布时间：2021-01-04 06:02

　　全球日益增加的化石燃料消耗已造成严重的环境污染和潜在的能源危机,对清洁和可再生能源的迫切需求已成为推动探索生产环保新能源的强大动力。氢气与其它燃料相比具有最高的重量能量密度,并且氧化或燃烧后仅产生无污染的水,被认为是未来能源供应最有前途的替代燃料。因此,可持续的生产氢气成为未来氢经济的必要先决条件。电力驱动的水电解被认为是可持续制氢的有效途径之一。然而,电解水制氢过度依赖于高活性贵金属,即Pt作为阴极析氢反应（HER）催化剂和铱或钌氧化物作为阳极析氧反应（OER）催化剂。这些贵金属高昂的价格及极低的储量限制了其大规模应用。因此,开发新型廉价且高效的HER和OER电催化剂来替代VIII族Pt基贵金属,以实现低电压下的大电流产氢,使得水电解过程更加经济节能,具有积极的现实意义。近年来,低成本的过渡金属化合物,如具有各种纳米结构的碳化物、氮化物、硫化物、磷化物、硼化物和氧化物（包括钙钛矿和尖晶石）已经被广泛设计并用于HER或OER催化反应。其在酸性、碱性甚至中性的电解介质中表现出了较高的催化活性、耐久性,并且具有接近100%法拉第效率。然而,在HER和OER性能方面,它们与Pt族催化剂之间依... 

【文章来源】：中国地质大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：120 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

水电解装置示意图

2.3RTb ………………………………… (1.14)图1.2 酸性条件下电极表面析氢的机理Fig. 1.2 The mechanism of hydrogen evolution on the surface of an electrode under acidic conditions1.2.3 电化学析氢反应的评价参数就电极反应动力学而言，电化学析氢反应 HER 的反应速率或电流密度主要取决于过电位，这种关系称为 Butler-Volmer 方程[10, 20]，表示如下：j = j0[e(1 )ηf– eηf] ………………………………… (1.15)上述公式中，j 被定义为电流密度， j0代表交换电流密度， 表示电荷扩散系数，η 表示过电位

熊洁：微观界面设计在电化学析氢与析氧中的应用研究图1.3 电势-log |j|关系图以及相对应的偏离拐点Fig. 1.3 The plot of potential-log |j| and the deviating point1.2.3.4 转换频率转换频率（TOF）是指催化剂可以在单位时间内每个催化位点上转化为所需产物的反应物数量，这可以描述每个单一催化位点的固有活性，单位为 s-1[5, 14, 20]。然而，很难获得许多固态和非均相催化材料的准确 TOF 值，例如 HER 纳米结构电催化剂，其通常具有易于暴露的表面原子或催化物质以及一些未暴露的内部原子或难以接近的催化基团。因此，精确测量 TOF 的困难不仅在于确定反应速率，而且在于计算甚至对于相同催化剂可能不完全相同的活性位点。无论如何，基于存在于催化剂中的总催化位点计算的 TOF

【参考文献】：
期刊论文
[1]基于类石墨烯二维材料的析氢反应电催化剂的研究进展[J]. 凌崇益,王金兰.  物理化学学报. 2017(05)



本文编号：2956285