化学链过程高性能氧载体及反应动力学研究
发布时间：2021-01-12 06:12
化学链过程将一个化学反应分解为在不同空间或时间内进行的两个或多个反应,利用循环介质在其中进行物质和能量的传递,可实现反应产物的原位分离。经过30余年的发展,化学链概念的应用已远不仅限于最开始的化学链燃烧（CLC）过程,越来越多的研究者开始尝试利用化学链独特的分阶段反应模式和原位产物分离的特点对传统化工过程进行改进,以期更加经济高效地获取目标产物。但是,就目前的发展现状而言,各方性能优良且经济可行的氧载体颗粒仍是限制化学链技术成功走向工业化的瓶颈所在。本文从化学链过程高性能氧载体和相关反应动力学研究两方面着手,主要开展了以下几方面工作:首先,采用水泥修饰的方法,解决了铜矿石氧载体高温易烧结的问题。通过TG实验,综合考虑氧载体的反应性、经济性和抗烧结性,优化出水泥最佳修饰比例为20 wt.%。与纯铜矿石相比,水泥修饰后的铜矿石氧载体具有更高的高温循环稳定性。同时,由于水泥组分很好地改善了铜矿石的高温抗烧结特性,使得其在与褐煤的化学链氧解耦燃烧（CLOU）过程中的反应性能提升明显。热机械膨胀测试结果显示,经20 wt.%水泥修饰的铜矿石氧载体（Cu-C-20）的玻璃化转变温度高达1141.6...
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
大气中累积的人为CO2排放总量与全球温升（相对工业化前）的关系[1]
一种可行的CCUS系统[4]
华中科技大学博士学位论文5个采用固体燃料的CLC电站的CO2捕集成本为20$/t美元/吨CO2[12]，远低于燃烧前捕集技术的28-41美元/吨CO2，燃烧后捕集技术的36-53美元/吨CO2和富氧燃烧捕集技术的36-67美元/吨CO2[13,14]。因此，美国能源部将化学链燃烧技术视为当前最具发展潜力的高效、经济的CO2捕集技术之一，并与第一代IGCC技术和富氧燃烧技术并列列入到2025-2030年的CCUS技术工业化示范规划中，如图1-3所示[15]。图1-3美国能源部关于CCUS技术发展的路线图[15]。1.2化学链技术1.2.1化学链燃烧概念的提出化学链技术的雏形最早可追溯到20世纪初期的铁-水制氢反应。Lane等[16]试图找到一种高效的制氢方法，采用高温水蒸气作用于单质铁，将Fe氧化为Fe3O4并产生H2。这一尝试曾一度趋于商业化应用，但限于铁基材料的性能较差（特别是在有硫存在的条件下），而且随着以石油和天然气为原料的制氢技术的发展，最终铁-水制氢方式被淘汰。而到了20世纪50年代，美国科学家Lewis和Gilliland等[17,18]利用金属氧化物与气体燃料在双流化床上的反应为饮料行业生产高纯度CO2，但由于当时缺乏合适的反应器和循环金属氧化物，最终也没能成功进行商业化运营。以上可以作为CLC技术雏形的关键在于它们的技术工艺中都存在氧化还原反应的循环过程，通过这种循环过程实现了外界物质向期望产品的转化。受限于当时所处的历史背景以及对环境问题的认识不够，没有提出具有现代意义的化学链燃烧概念。
【参考文献】：
期刊论文
[1]3 MWth化学链燃烧装置设计方法[J]. 李振山,成茂,陈虎,蔡宁生,李维成,岳鹏飞. 新能源进展. 2018(03)
[2]基于铁基载氧体的无烟煤化学链燃烧过程中硫分布特性[J]. 张志丰,王亦飞,朱龙雏,李季林,王辅臣,于广锁. 化工学报. 2018(04)
[3]煤化学链燃烧双循环流化床连续实验研究[J]. 马琎晨,赵海波,魏义杰,田鑫,张永亮,郑楚光. 中国电机工程学报. 2016(19)
[4]化学链燃烧串行流化床系统的热态CFD模拟[J]. 苏明泽,赵海波,马琎晨,郑楚光. 燃烧科学与技术. 2015(04)
[5]化学链重整直接制氢技术进展[J]. 曾亮,巩金龙. 化工学报. 2015(08)
[6]中国富氧燃烧技术研发进展[J]. 郑楚光,赵永椿,郭欣. 中国电机工程学报. 2014(23)
[7]Cu/Co/Mn基氧载体释氧动力学及机理研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,杨伟进,方彦飞,郑楚光. 燃料化学学报. 2013(02)
[8]铜基氧载体化学链氧解耦的流化床实验研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,方彦飞,郑楚光. 燃烧科学与技术. 2013(01)
[9]铜基载氧体循环吸氧/释氧稳定性实验研究[J]. 文圆圆,李振山,蔡宁生. 工程热物理学报. 2012(10)
[10]燃煤电站锅炉富氧燃烧技术研究进展综述[J]. 曹阳,林鹏云,罗永浩,陈楠,肖琨,陈飞,郑路. 锅炉技术. 2012(01)
硕士论文
[1]化学链燃烧数值模拟与模型改进[D]. 苏明泽.华中科技大学 2016
[2]化学链氧解耦燃烧中锰基载氧体特性实验研究[D]. 王强.重庆大学 2014
[3]化学链燃烧系统设计与计算流体力学模拟[D]. 张少华.华中科技大学 2011
本文编号：2972316
【文章来源】：华中科技大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
大气中累积的人为CO2排放总量与全球温升（相对工业化前）的关系[1]
一种可行的CCUS系统[4]
华中科技大学博士学位论文5个采用固体燃料的CLC电站的CO2捕集成本为20$/t美元/吨CO2[12]，远低于燃烧前捕集技术的28-41美元/吨CO2，燃烧后捕集技术的36-53美元/吨CO2和富氧燃烧捕集技术的36-67美元/吨CO2[13,14]。因此，美国能源部将化学链燃烧技术视为当前最具发展潜力的高效、经济的CO2捕集技术之一，并与第一代IGCC技术和富氧燃烧技术并列列入到2025-2030年的CCUS技术工业化示范规划中，如图1-3所示[15]。图1-3美国能源部关于CCUS技术发展的路线图[15]。1.2化学链技术1.2.1化学链燃烧概念的提出化学链技术的雏形最早可追溯到20世纪初期的铁-水制氢反应。Lane等[16]试图找到一种高效的制氢方法，采用高温水蒸气作用于单质铁，将Fe氧化为Fe3O4并产生H2。这一尝试曾一度趋于商业化应用，但限于铁基材料的性能较差（特别是在有硫存在的条件下），而且随着以石油和天然气为原料的制氢技术的发展，最终铁-水制氢方式被淘汰。而到了20世纪50年代，美国科学家Lewis和Gilliland等[17,18]利用金属氧化物与气体燃料在双流化床上的反应为饮料行业生产高纯度CO2，但由于当时缺乏合适的反应器和循环金属氧化物，最终也没能成功进行商业化运营。以上可以作为CLC技术雏形的关键在于它们的技术工艺中都存在氧化还原反应的循环过程，通过这种循环过程实现了外界物质向期望产品的转化。受限于当时所处的历史背景以及对环境问题的认识不够，没有提出具有现代意义的化学链燃烧概念。
【参考文献】：
期刊论文
[1]3 MWth化学链燃烧装置设计方法[J]. 李振山,成茂,陈虎,蔡宁生,李维成,岳鹏飞. 新能源进展. 2018(03)
[2]基于铁基载氧体的无烟煤化学链燃烧过程中硫分布特性[J]. 张志丰,王亦飞,朱龙雏,李季林,王辅臣,于广锁. 化工学报. 2018(04)
[3]煤化学链燃烧双循环流化床连续实验研究[J]. 马琎晨,赵海波,魏义杰,田鑫,张永亮,郑楚光. 中国电机工程学报. 2016(19)
[4]化学链燃烧串行流化床系统的热态CFD模拟[J]. 苏明泽,赵海波,马琎晨,郑楚光. 燃烧科学与技术. 2015(04)
[5]化学链重整直接制氢技术进展[J]. 曾亮,巩金龙. 化工学报. 2015(08)
[6]中国富氧燃烧技术研发进展[J]. 郑楚光,赵永椿,郭欣. 中国电机工程学报. 2014(23)
[7]Cu/Co/Mn基氧载体释氧动力学及机理研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,杨伟进,方彦飞,郑楚光. 燃料化学学报. 2013(02)
[8]铜基氧载体化学链氧解耦的流化床实验研究[J]. 梅道锋,赵海波,马兆军,方彦飞,郑楚光. 燃烧科学与技术. 2013(01)
[9]铜基载氧体循环吸氧/释氧稳定性实验研究[J]. 文圆圆,李振山,蔡宁生. 工程热物理学报. 2012(10)
[10]燃煤电站锅炉富氧燃烧技术研究进展综述[J]. 曹阳,林鹏云,罗永浩,陈楠,肖琨,陈飞,郑路. 锅炉技术. 2012(01)
硕士论文
[1]化学链燃烧数值模拟与模型改进[D]. 苏明泽.华中科技大学 2016
[2]化学链氧解耦燃烧中锰基载氧体特性实验研究[D]. 王强.重庆大学 2014
[3]化学链燃烧系统设计与计算流体力学模拟[D]. 张少华.华中科技大学 2011
本文编号：2972316
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/2972316.html
最近更新
教材专著
