咪唑类离子液体辅助下氧化—萃取脱硫的理论研究
发布时间：2021-02-17 17:52
燃料油脱硫是石油精炼工艺中十分重要的一个步骤,因为有机含硫化合物不仅会对环境造成污染,而且还会腐蚀设备。离子液体参与下的氧化-萃取脱硫技术具有反应条件温和、工艺简单、不需要临氢、脱硫效率高等优点,成为近年来极具发展潜力的脱硫方法。本文利用密度泛函理论（DFT）着重考察了咪唑类离子液体参与下的H2O2对噻吩（Th）的氧化过程,探讨了离子液体在氧化过程中的催化作用,进一步考察了离子液体对氧化前后含硫化合物的萃取机理,从理论的角度阐明了噻吩氧化后萃取率提高的原因,同时还考察了萃取过程中的选择性问题,为离子液体辅助氧化-萃取脱硫的实际应用奠定了理论基础。首先计算了在咪唑类离子液体存在下H2O2氧化噻吩成砜的过程,我们选择了一系列咪唑环上带有不同烷基侧链的离子液体,考察了烷基侧链分别为乙基、丁基、戊基和己基时对氧化过程的影响,四种离子液体分别命名为[EMIM][PF6],[BMIM][PF6],[AMIM][PF6],[HMIM][PF6]。计算结果表明,氧化过程经历了从噻吩到亚砜再到砜的两个步骤,当有离子液...
【文章来源】：中国石油大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 前言
1.1 石油中的含硫化合物
1.2 常见的非加氢脱硫技术
1.3 氧化脱硫技术
1.3.1 选择性氧化脱硫
1.3.2 氧化脱硫机理
1.3.3 氧化产物的脱除
1.4 萃取脱硫
1.5 离子液体在氧化-萃取脱硫中的应用
1.5.1 离子液体的概述
1.5.2 离子液体直接萃取脱硫
1.5.3 离子液体氧化萃取脱硫
1.6 量子化学基本原理
1.6.1 从头算方法
1.6.2 密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）
1.6.3 研究分子间弱相互作用的方法
1.7 量子化学计算在脱硫中的应用
1.8 研究意义和工作内容
1.8.1 研究意义
1.8.2 研究思路
1.8.3 研究内容
第2章 离子液体辅助下噻吩的氧化机理研究
2.1 计算方法
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.2 H2O2对噻吩的氧化机理
2.2.1 离子液体的稳定构型
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.2.2 H2O2对噻吩的氧化机理
2.2.3 能量分析
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.3 离子液体协助下H2O2对噻吩的氧化机理
2O2的构型选择"> 2.3.1 离子液体-H2O2的构型选择
2.3.2 离子液体下协助噻吩的氧化机理
2.3.3 能量分析
2.4 本章小结
第3章 离子液体萃取脱硫的机理研究
3.1 离子液体与Th的相互作用
3.2 离子液体与Th氧化产物SP的相互作用
3.2.1 稳定构型的分析
3.2.2 相互作用能的分析
3.2.3 NBO分析
3.3 萃取效率提高的原因分析
3.4 本章小结
第4章 氧化-萃取脱硫过程中的选择性
4.1 不同含硫化合物氧化前后的萃取脱硫行为
4.1.1 硫化物和相应砜类物质的表面电荷分布
4.1.2 稳定构型分析
4.2 油品中所含的烃类物质和硫化物之间的竞争行为
4.2.1 各类物质的表面电荷分布
4.2.2 苯类物质和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.2.3 烷烃和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.2.4 含氮化合物和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.3 能量分析
4.4 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]离子液体中杂多酸季铵盐催化氧化汽油脱硫研究[J]. 蔡庄红,赵扬,柴凤兰. 化工新型材料. 2015(02)
[2]离子液体作用下的噻吩加氢脱除机理研究[J]. 巩学,聂毅,代飞. 计算机与应用化学. 2013(05)
[3]二苯并噻吩及其氧化物与离子液体相互作用的理论研究(英文)[J]. 吕仁庆,林进,曲占庆. 燃料化学学报. 2012(12)
[4]量子化学方法及其在化学计算中的应用[J]. 伍林,张正富,孙力军. 广西轻工业. 2009(04)
[5]四氟硼酸盐类离了液体对典型柴油的萃取脱硫研究(英文)[J]. 褚雪梅,胡玉峰,李吉广,梁倩卿,刘艳升,张先明,彭效明,岳文佳. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2008(06)
[6]基于离子液体的燃料油萃取脱硫过程[J]. 曾小岚,李丹,张香平,王蕾,张锁江. 过程工程学报. 2007(03)
[7]用H2O2／乙酸酐氧化脱除直馏柴油中的含硫化合物[J]. 吕志凤,战风涛,王萍,姚绪波. 石油与天然气化工. 2006(02)
[8]FCC汽油烷基化脱硫技术进展[J]. 柯明,周爱国,赵振盛,蒋庆哲,宋昭峥. 化工进展. 2006(04)
[9]室温离子液体对FCC汽油络合萃取脱硫的研究[J]. 张姝妍,曹祖宾,赵德智,李丹东,高鹏. 炼油技术与工程. 2005(05)
[10]RFCC柴油中硫化物的脱除及其转化形态分析[J]. 赵婷,程型国. 兰州大学学报. 2004(02)
本文编号：3038326
【文章来源】：中国石油大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 前言
1.1 石油中的含硫化合物
1.2 常见的非加氢脱硫技术
1.3 氧化脱硫技术
1.3.1 选择性氧化脱硫
1.3.2 氧化脱硫机理
1.3.3 氧化产物的脱除
1.4 萃取脱硫
1.5 离子液体在氧化-萃取脱硫中的应用
1.5.1 离子液体的概述
1.5.2 离子液体直接萃取脱硫
1.5.3 离子液体氧化萃取脱硫
1.6 量子化学基本原理
1.6.1 从头算方法
1.6.2 密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）
1.6.3 研究分子间弱相互作用的方法
1.7 量子化学计算在脱硫中的应用
1.8 研究意义和工作内容
1.8.1 研究意义
1.8.2 研究思路
1.8.3 研究内容
第2章 离子液体辅助下噻吩的氧化机理研究
2.1 计算方法
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.2 H2O2对噻吩的氧化机理
2.2.1 离子液体的稳定构型
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.2.2 H2O2对噻吩的氧化机理
2.2.3 能量分析
2O2对噻吩的氧化机理"> 2.3 离子液体协助下H2O2对噻吩的氧化机理
2O2的构型选择"> 2.3.1 离子液体-H2O2的构型选择
2.3.2 离子液体下协助噻吩的氧化机理
2.3.3 能量分析
2.4 本章小结
第3章 离子液体萃取脱硫的机理研究
3.1 离子液体与Th的相互作用
3.2 离子液体与Th氧化产物SP的相互作用
3.2.1 稳定构型的分析
3.2.2 相互作用能的分析
3.2.3 NBO分析
3.3 萃取效率提高的原因分析
3.4 本章小结
第4章 氧化-萃取脱硫过程中的选择性
4.1 不同含硫化合物氧化前后的萃取脱硫行为
4.1.1 硫化物和相应砜类物质的表面电荷分布
4.1.2 稳定构型分析
4.2 油品中所含的烃类物质和硫化物之间的竞争行为
4.2.1 各类物质的表面电荷分布
4.2.2 苯类物质和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.2.3 烷烃和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.2.4 含氮化合物和[EMIM][PF6]之间的相互作用
4.3 能量分析
4.4 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]离子液体中杂多酸季铵盐催化氧化汽油脱硫研究[J]. 蔡庄红,赵扬,柴凤兰. 化工新型材料. 2015(02)
[2]离子液体作用下的噻吩加氢脱除机理研究[J]. 巩学,聂毅,代飞. 计算机与应用化学. 2013(05)
[3]二苯并噻吩及其氧化物与离子液体相互作用的理论研究(英文)[J]. 吕仁庆,林进,曲占庆. 燃料化学学报. 2012(12)
[4]量子化学方法及其在化学计算中的应用[J]. 伍林,张正富,孙力军. 广西轻工业. 2009(04)
[5]四氟硼酸盐类离了液体对典型柴油的萃取脱硫研究(英文)[J]. 褚雪梅,胡玉峰,李吉广,梁倩卿,刘艳升,张先明,彭效明,岳文佳. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2008(06)
[6]基于离子液体的燃料油萃取脱硫过程[J]. 曾小岚,李丹,张香平,王蕾,张锁江. 过程工程学报. 2007(03)
[7]用H2O2／乙酸酐氧化脱除直馏柴油中的含硫化合物[J]. 吕志凤,战风涛,王萍,姚绪波. 石油与天然气化工. 2006(02)
[8]FCC汽油烷基化脱硫技术进展[J]. 柯明,周爱国,赵振盛,蒋庆哲,宋昭峥. 化工进展. 2006(04)
[9]室温离子液体对FCC汽油络合萃取脱硫的研究[J]. 张姝妍,曹祖宾,赵德智,李丹东,高鹏. 炼油技术与工程. 2005(05)
[10]RFCC柴油中硫化物的脱除及其转化形态分析[J]. 赵婷,程型国. 兰州大学学报. 2004(02)
本文编号：3038326
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3038326.html
