新型低共熔溶剂/醇双水相体系的构建及其萃取酚类化合物的研究
发布时间：2021-03-30 21:01
作为一种新型绿色溶剂,低共熔溶剂（Deep eutectic solvent,DES）具有许多独特的性质,近年来被广泛应用于生物分子的萃取分离。双水相体系是一种条件温和、高效的萃取分离体系。低共熔溶剂双水相体系结合了低共熔溶剂和双水相两者的优良特性,在萃取分离领域具有广阔的应用前景。自然界中的酚类化合物是天然的抗氧化活性物质,具有很高的药用价值,其提取分离技术备受关注。本文以天然低共熔溶剂和小分子醇构建一种新型的绿色环保、简单高效且可设计的双水相体系,探讨体系成相机理及不同因素对相行为的影响,为该类体系的设计和优化提供可靠的技术方案。将此种新型体系应用于酚类化合物的萃取,初步分析萃取机理,以期对该体系应用于酚类化合物的提取提供技术支持。制备甜菜碱-葡萄糖（Bet-Glu）、甜菜碱-山梨醇（Bet-Sor）、甜菜碱-木糖醇（Bet-Xyl）三种天然低共熔溶剂,并与正丙醇（NPA）、异丙醇（IPA）、叔丁醇（TBA）这三种小分子醇构建双水相体系。双结线和系线用于表征DES/醇双水相体系的相形成能力。DES/醇双水相体系中,小分子醇富集在上相,低共熔溶剂的两组分富集在下相。双相的形成是低共熔...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氯化胆碱/有机酸低共熔体系的凝固点（Tf）随有机酸摩尔含量的变化[12]
第一章绪论7性”。不同的高聚物分子间存在较大的空间阻碍作用，难以相互渗透，当它们相互混合并且加入一定量的水时，便形成界线分明的两相。通常，两种聚合物的疏水性差异决定它们能否用于构建双水相体系。当两者疏水性有一定差异时，则能形成双水相体系，且疏水性差异越大越容易形成双水相[69]。不同类型的双水相体系，成相机理因相形成组分的不同而存在一定差异。表面活性剂/表面活性剂双水相体系的形成是胶束平衡共存的结果，即在多种分子间的作用力下，两亲分子通过自组装形成多种聚集体（胶束），胶束在一定条件下达到平衡状态，即形成上下两相[70]。基于盐的双水相体系的分相原理，普遍认同的观点是“盐析”理论。水分子与离子形成配合物，导致溶液中溶质的疏水性提高以及水分子空腔表面张力增大，从而引发相分离[71,72]。另外，双水相的形成决不是仅取决于成相组分的种类和浓度，体系的温度、pH值等也可能对双水相的形成造成一定的影响。例如，Durán等人[73]的研究表明，当pH降低时，PEG4000/CuSO4双水相体系双向区域面积减校图1-2双水相体系相图[74]Fig.1-2PhasediagramofATPS双水相体系的相平衡通常用双结线相图表示。双结线相图显示了形成双水相体系时
第一章绪论9低共熔溶剂，与无机盐形成双水相的成相能力随着PEG200配比的增大而增强[75]。从分子结构的角度来看，聚乙二醇的亲水性主要取决于其羟基含量，即羟基含量的增加使低共熔溶剂亲水性增强。总而言之，低共熔溶剂的种类及合成配比不同导致了疏水性的差异，从而影响其成双水相能力。另外，氢键供体和氢键受体的烷基链长度和平均分子量对低共熔溶剂相形成能力也有一定影响。如图1-3(B)所示，在DES/Na2CO3双水相体系中，低共熔溶剂的相形成能力遵循以下顺序：四丁基溴化铵-PEG200＞四丁基氯化铵-PEG200＞四乙基溴化铵-PEG200＞四乙基氯化铵-PEG200。烷基链长度的增加可大大降低低共熔溶剂与水分子间的相互作用，致使体系相形成能力增强。图1-3低共熔溶剂合成摩尔比（A）以及侧链长度（B）对其成相能力的影响[75]Fig.1-3Effectofmolarratioandalkylchainlengthonphase-formingability（2）盐的影响在低共熔溶剂与无机盐构建的双水相体系中，无机盐在相平衡中起着至关重要的作用。长期以来，双水相体系中无机盐的调节一直被认为是影响相平衡的关键因素。典型的无机盐如K2HPO4，具有极高的溶解度和强大的相形成能力，多被用于双水相体系的构建[76]。无机盐形成双水相的潜力主要取决于其盐析能力。通常，具有高盐析作用的无机盐可以很容易的诱导双相的形成。Xu等人[59]研究表明，盐与低共熔溶剂的水溶液相分离能力按照盐析强度依次为：Na2CO3>K2HPO4>NaH2PO4>C6H5Na3O7·3H2O。不同盐的盐析能力主要受阴离子种类影响[77-79]，具有更小离子半径及带高电荷的无机盐更容易诱导相分离。此外，盐的浓度也影响双水相体系的相平衡。Wang等人[78]研究指出，盐析是盐离子与水的水合作用引起，盐浓度的增加使盐析?
【参考文献】：
期刊论文
[1]离子液体的水生生态毒理及其毒性影响因素研究进展[J]. 夏一璐,范慧阳,刘惠君. 生态毒理学报. 2018(06)
[2]双水相体系萃取木瓜蛋白酶的研究[J]. 乐薇,陆志强. 化学与生物工程. 2011(02)
[3]表面活性剂双水相体系及其对某些氨基酸的萃取分离[J]. 吴瑛. 塔里木农垦大学学报. 1998(01)
本文编号：3110146
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氯化胆碱/有机酸低共熔体系的凝固点（Tf）随有机酸摩尔含量的变化[12]
第一章绪论7性”。不同的高聚物分子间存在较大的空间阻碍作用，难以相互渗透，当它们相互混合并且加入一定量的水时，便形成界线分明的两相。通常，两种聚合物的疏水性差异决定它们能否用于构建双水相体系。当两者疏水性有一定差异时，则能形成双水相体系，且疏水性差异越大越容易形成双水相[69]。不同类型的双水相体系，成相机理因相形成组分的不同而存在一定差异。表面活性剂/表面活性剂双水相体系的形成是胶束平衡共存的结果，即在多种分子间的作用力下，两亲分子通过自组装形成多种聚集体（胶束），胶束在一定条件下达到平衡状态，即形成上下两相[70]。基于盐的双水相体系的分相原理，普遍认同的观点是“盐析”理论。水分子与离子形成配合物，导致溶液中溶质的疏水性提高以及水分子空腔表面张力增大，从而引发相分离[71,72]。另外，双水相的形成决不是仅取决于成相组分的种类和浓度，体系的温度、pH值等也可能对双水相的形成造成一定的影响。例如，Durán等人[73]的研究表明，当pH降低时，PEG4000/CuSO4双水相体系双向区域面积减校图1-2双水相体系相图[74]Fig.1-2PhasediagramofATPS双水相体系的相平衡通常用双结线相图表示。双结线相图显示了形成双水相体系时
第一章绪论9低共熔溶剂，与无机盐形成双水相的成相能力随着PEG200配比的增大而增强[75]。从分子结构的角度来看，聚乙二醇的亲水性主要取决于其羟基含量，即羟基含量的增加使低共熔溶剂亲水性增强。总而言之，低共熔溶剂的种类及合成配比不同导致了疏水性的差异，从而影响其成双水相能力。另外，氢键供体和氢键受体的烷基链长度和平均分子量对低共熔溶剂相形成能力也有一定影响。如图1-3(B)所示，在DES/Na2CO3双水相体系中，低共熔溶剂的相形成能力遵循以下顺序：四丁基溴化铵-PEG200＞四丁基氯化铵-PEG200＞四乙基溴化铵-PEG200＞四乙基氯化铵-PEG200。烷基链长度的增加可大大降低低共熔溶剂与水分子间的相互作用，致使体系相形成能力增强。图1-3低共熔溶剂合成摩尔比（A）以及侧链长度（B）对其成相能力的影响[75]Fig.1-3Effectofmolarratioandalkylchainlengthonphase-formingability（2）盐的影响在低共熔溶剂与无机盐构建的双水相体系中，无机盐在相平衡中起着至关重要的作用。长期以来，双水相体系中无机盐的调节一直被认为是影响相平衡的关键因素。典型的无机盐如K2HPO4，具有极高的溶解度和强大的相形成能力，多被用于双水相体系的构建[76]。无机盐形成双水相的潜力主要取决于其盐析能力。通常，具有高盐析作用的无机盐可以很容易的诱导双相的形成。Xu等人[59]研究表明，盐与低共熔溶剂的水溶液相分离能力按照盐析强度依次为：Na2CO3>K2HPO4>NaH2PO4>C6H5Na3O7·3H2O。不同盐的盐析能力主要受阴离子种类影响[77-79]，具有更小离子半径及带高电荷的无机盐更容易诱导相分离。此外，盐的浓度也影响双水相体系的相平衡。Wang等人[78]研究指出，盐析是盐离子与水的水合作用引起，盐浓度的增加使盐析?
【参考文献】：
期刊论文
[1]离子液体的水生生态毒理及其毒性影响因素研究进展[J]. 夏一璐,范慧阳,刘惠君. 生态毒理学报. 2018(06)
[2]双水相体系萃取木瓜蛋白酶的研究[J]. 乐薇,陆志强. 化学与生物工程. 2011(02)
[3]表面活性剂双水相体系及其对某些氨基酸的萃取分离[J]. 吴瑛. 塔里木农垦大学学报. 1998(01)
本文编号：3110146
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