用于烃类分离和回收的金属-有机骨架材料的设计合成及其性能研究

发布时间：2021-05-19 12:16

　　金属-有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）是一类新兴的由次级结构单元与有机配体组装而成的多孔纳米晶体材料。因超高的比表面积,孔道尺寸可调控,易于进行功能化修饰等独特的性质,使其在吸附分离、化学传感、催化和能源转化等方面展现出潜在的应用价值。气体混合物的分离和纯化是化工过程中的重要环节,通过气体分离不仅从混合物中得到纯的化学组分而且可以保护环境。本文从烃类气体和聚烯烃尾气两方面出发,探索了 MOF材料在烃类气体分离和回收方面的应用,主要工作内容如下:1、基于“分子筛分”效应的分离具有超高的选择性,是一种高效的气体分离方法。然而,传统的分子筛吸附剂由于具有恒定的孔径,只能分离特定的气体混合物。在给定的多孔材料中,如何在亚埃尺度上连续微调孔径以高效分离各种气体混合物仍然是一个挑战。本工作中,在MOF骨架的窄瓶颈处引入甲氧基基团,提出并验证了具有精确可控孔径的温度响应“智能分子门”的策略用于分子识别和分离。“智能分子门”的有效孔径大小可以从3.6到5.2（?）连续调控,覆盖具有重要商业价值的气体分子的尺寸范围。因此,具有这种结构的MOF通过控制智能分子门的... 

【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：115 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 金属-有机骨架(MOF)材料简介
        1.1.1 基于四价的MOF材料
        1.1.2 基于三价的MOF材料
        1.1.3 基于二价的MOF材料
    1.2 MOF材料的合成方法
        1.2.1 水热(溶剂热)法
        1.2.2 微波合成法
        1.2.3 电化学合成法
        1.2.4 机械化学合成法
        1.2.5 超声化学法
        1.2.6 其他方法
    1.3 MOF材料在气体吸附分离领域的应用
        1.3.1 MOF材料对气体吸附、存储
        1.3.2 MOF材料对气体吸附、分离
    1.4 本文选题的依据和意义
    1.5 本论文的创新之处
第二章 基于金属有机骨架材料的“智能分子门”设计及烃类分离研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验材料
        2.2.2 CAU-10-X(X=OMe, NH_2, NO_2,F)的合成
        2.2.3 材料表征方法
        2.2.4 气体吸附测试
        2.2.5 理想吸附理论(IAST)计算
        2.2.6 计算方法
        2.2.7 穿透试验
    2.3 结果和讨论
        2.3.1 表征结果
        2.3.2 温度对“智能分子门”的影响
        2.3.3 智能分子门超精细调控的定量描述
        2.3.4 丙烯丙烷的吸附分离研究
    2.4 本章小结
第三章 基于金属-有机骨架材料的聚丙烯尾气回收性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验材料
        3.2.2 八种MOF材料的合成
        3.2.3 材料表征
        3.2.4 理想吸附理论(IAST)计算
        3.2.5 化学稳定性测试
        3.2.6 穿透实验
        3.2.7 计算方法
    3.3 结果和讨论
        3.3.1 表征结果
        3.3.2 气体吸附研究
        3.3.3 吸附机理研究
        3.3.4 固定床吸附与稳定性测试
    3.4 本章小结
第四章 高密度不饱和金属位点的金属-有机骨架材料聚烯烃尾气回收性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验材料
        4.2.2 MOF-74-Mg的合成
        4.2.3 MOF-74-Co的合成
        4.2.4 MOF-74-Cu的合成
        4.2.5 材料表征
        4.2.6 理想吸附理论(IAST)计算
    4.3 结果和讨论
        4.3.1 表征结果
        4.3.2 气体吸附研究
        4.3.3 再生循环实验
    4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者与导师简介
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]Controlling flexibility of metal–organic frameworks[J]. Jie-Peng Zhang,Hao-Long Zhou,Dong-Dong Zhou,Pei-Qin Liao,Xiao-Ming Chen.  National Science Review. 2018(06)
[2]铪金属-有机骨架材料的孔尺寸调控及其吸附性能[J]. 王可可,李亮莎,黄宏亮,阳庆元,张轶,王少华,吴平易,兰玲,刘大欢,仲崇立.  化工学报. 2014(05)
[3]高稳定铪金属-有机骨架材料的合成及二氧化碳捕获性能[J]. 李亮莎,王可可,黄宏亮,阳庆元,张轶,王少华,吴平易,兰玲,刘大欢,仲崇立.  化工学报. 2014(05)



本文编号：3195755