ZSM-5/SAPO-11复合分子筛的设计与合成
发布时间：2021-06-19 20:29
随着世界范围内原料油的劣质化以及市场对清洁燃料油及优质化工原料的需求,加氢裂化技术迅速发展。加氢裂化双功能催化剂中载体组分的优化设计对改性其催化性能尤为重要。SAPO-11和ZSM-5分子筛均可以作为加氢裂化催化剂的载体。其中,SAPO-11分子筛由于其较弱的酸性和特殊的孔道结构而具有优良的异构化性能,而ZSM-5分子筛裂化活性高且抵抗碱性N原子毒化的能力强。本论文围绕ZSM-5和SAPO-11复合分子筛的合成,意图合成一种同时具有异构化活性、裂化性能强且抗毒化能力分子筛材料用于加氢裂化反应。本文首先以水热法和晶种法分别合成纯相SAPO-11和ZSM-5分子筛。合成SAPO-11分子筛时,老化处理可以减小其晶粒;通过晶种诱导法在一定硅铝比范围内可以合成较高结晶度的ZSM-5分子筛。为解决ZSM-5强碱性环境下SAPO-11分子筛的晶型保持问题,论文通过碳膜包裹法对SAPO-11分子筛进行晶型保护合成了以SAPO-11分子筛为基底的SAPO-11/ZSM-5复合分子筛,其中以脲醛树脂碳化包裹效果最佳。论文还采用二次合成法合成了以ZSM-5为基底的ZSM-5/SAPO-11复合分子筛。系统...
【文章来源】：中国石油大学(华东)山东省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZSM-5/MCM-41复合分子筛的形成机理[51]
中国石油大学（华东）硕士学位论文应物在原料不变的前提下产生了更多的分子筛晶核，从而使分子筛的晶粒此过程中，低温老化处理导致了 SAPO-11 分子筛的晶核浓度的增大和等释晶核作用是小晶粒 SAPO-11 分子筛生成的关键因素。图3-1还可以看出，SAPO-11-0、SAPO-11-RT-12、SAPO-11-110-2三者在2θ征衍射峰的峰型为第一个峰突出，说明这三者有择优取向生长的现象，即筛在一个晶面上的生长优先，而其它晶面的生长受到抑制；其余 4 个~23°处的特征衍射峰的峰型为中间峰突出，说明它们在各个晶面的生长取无择优取向生长。这与上述理论（老化过程可以导致混合凝胶的组成与结影响到分子筛的成核和晶体的生长，最终导致了晶化产物的晶型和晶貌。SAPO-11 分子筛的形貌表征
38图 4-5 SAPO-11(a)和 SAPO-11-Glu(b)的 SEM 图片Fig4-5 SEM images of SAPO-11(a) and SAPO-11-Glu(b)SAPO-11(a)和以葡萄糖为模板剂合成的 SAPO-11(b)的 SEM 图片如图M 图片可以看出，加入葡萄糖预处理合成的 SAPO-11 分子筛较常规分颗粒堆积所形成的介孔数量明显增多，这说明葡萄糖的加入增加了 S。SAPO-11(a)和以葡萄糖为模板剂合成的 SAPO-11 分子筛焙烧前(b)的 T 所示。由 TEM 图片可以看出，常规 SAPO-11 分子筛的 TEM 图片整萄糖作为模板剂合成的 SAPO-11 分子筛（焙烧前）的 TEM 图片有的色的碳球，有的部分存在外层浅色内层深色的小球，与分子筛相比，
【参考文献】：
期刊论文
[1]Na型Y/β复合分子筛的合成及吸附脱氮研究[J]. 王福帅,李会鹏,赵华,李娜. 工业催化. 2012(03)
[2]离子交换法合成L/MCM-41复合分子筛[J]. 卫冬燕,王春芳,陈宜俍,徐军,郭士岭,詹予忠,阎立军,潘晖华. 郑州大学学报(工学版). 2012(01)
[3]ZSM-5/磷酸铝复合分子筛在甲醇制烯烃反应中的应用[J]. 王政,王林,张国香,马清祥,赵天生. 石油学报(石油加工). 2011(04)
[4]两步晶化法合成L/ZSM-5复合分子筛及其表征[J]. 陈新兴,郭士岭,陈宜俍,高雄厚,张广瑞. 石油学报(石油加工). 2011(02)
[5]Y/Beta双微孔复合分子筛的合成、表征及其催化性能[J]. 杜君,王艳,孟双明,李瑞丰. 石油学报(石油加工). 2010(05)
[6]复合分子筛催化剂在正十六烷临氢异构化反应中协同作用的研究[J]. 孙霞,黄卫国,康小洪. 石油炼制与化工. 2010(06)
[7]新型MCM-22/MCM-41复合分子筛上FCC汽油降烯烃芳构化反应[J]. 陈云建,冀德坤,丁福臣. 工业催化. 2009(11)
[8]外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛[J]. 孔德金,刘志成,房鼎业. 催化学报. 2009(09)
[9]新型复合分子筛的制备及其吸附脱硫性能研究[J]. 李倩,宋春敏,王云芳,郑冬菊. 石化技术与应用. 2009(05)
[10]ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征[J]. 童伟益,孔德金,刘志成,郭杨龙,房鼎业. 催化学报. 2008(12)
本文编号：3238489
【文章来源】：中国石油大学(华东)山东省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
ZSM-5/MCM-41复合分子筛的形成机理[51]
中国石油大学（华东）硕士学位论文应物在原料不变的前提下产生了更多的分子筛晶核，从而使分子筛的晶粒此过程中，低温老化处理导致了 SAPO-11 分子筛的晶核浓度的增大和等释晶核作用是小晶粒 SAPO-11 分子筛生成的关键因素。图3-1还可以看出，SAPO-11-0、SAPO-11-RT-12、SAPO-11-110-2三者在2θ征衍射峰的峰型为第一个峰突出，说明这三者有择优取向生长的现象，即筛在一个晶面上的生长优先，而其它晶面的生长受到抑制；其余 4 个~23°处的特征衍射峰的峰型为中间峰突出，说明它们在各个晶面的生长取无择优取向生长。这与上述理论（老化过程可以导致混合凝胶的组成与结影响到分子筛的成核和晶体的生长，最终导致了晶化产物的晶型和晶貌。SAPO-11 分子筛的形貌表征
38图 4-5 SAPO-11(a)和 SAPO-11-Glu(b)的 SEM 图片Fig4-5 SEM images of SAPO-11(a) and SAPO-11-Glu(b)SAPO-11(a)和以葡萄糖为模板剂合成的 SAPO-11(b)的 SEM 图片如图M 图片可以看出，加入葡萄糖预处理合成的 SAPO-11 分子筛较常规分颗粒堆积所形成的介孔数量明显增多，这说明葡萄糖的加入增加了 S。SAPO-11(a)和以葡萄糖为模板剂合成的 SAPO-11 分子筛焙烧前(b)的 T 所示。由 TEM 图片可以看出，常规 SAPO-11 分子筛的 TEM 图片整萄糖作为模板剂合成的 SAPO-11 分子筛（焙烧前）的 TEM 图片有的色的碳球，有的部分存在外层浅色内层深色的小球，与分子筛相比，
【参考文献】：
期刊论文
[1]Na型Y/β复合分子筛的合成及吸附脱氮研究[J]. 王福帅,李会鹏,赵华,李娜. 工业催化. 2012(03)
[2]离子交换法合成L/MCM-41复合分子筛[J]. 卫冬燕,王春芳,陈宜俍,徐军,郭士岭,詹予忠,阎立军,潘晖华. 郑州大学学报(工学版). 2012(01)
[3]ZSM-5/磷酸铝复合分子筛在甲醇制烯烃反应中的应用[J]. 王政,王林,张国香,马清祥,赵天生. 石油学报(石油加工). 2011(04)
[4]两步晶化法合成L/ZSM-5复合分子筛及其表征[J]. 陈新兴,郭士岭,陈宜俍,高雄厚,张广瑞. 石油学报(石油加工). 2011(02)
[5]Y/Beta双微孔复合分子筛的合成、表征及其催化性能[J]. 杜君,王艳,孟双明,李瑞丰. 石油学报(石油加工). 2010(05)
[6]复合分子筛催化剂在正十六烷临氢异构化反应中协同作用的研究[J]. 孙霞,黄卫国,康小洪. 石油炼制与化工. 2010(06)
[7]新型MCM-22/MCM-41复合分子筛上FCC汽油降烯烃芳构化反应[J]. 陈云建,冀德坤,丁福臣. 工业催化. 2009(11)
[8]外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛[J]. 孔德金,刘志成,房鼎业. 催化学报. 2009(09)
[9]新型复合分子筛的制备及其吸附脱硫性能研究[J]. 李倩,宋春敏,王云芳,郑冬菊. 石化技术与应用. 2009(05)
[10]ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征[J]. 童伟益,孔德金,刘志成,郭杨龙,房鼎业. 催化学报. 2008(12)
本文编号：3238489
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