钙修饰OMS-2活化过一硫酸氢盐降解有机污染物
发布时间：2021-07-14 21:27
近年来基于过一硫酸氢盐（PMS）的高级氧化技术在污水处理领域被广泛研究。氧化锰八面体分子筛（OMS-2）可活化PMS降解废水有机污染物,但在中性和弱碱性条件下OMS-2催化活性低。本文首次利用钙对OMS-2修饰并应用于活化PMS,并以酸性橙7（AO7）为模型,研究钙修饰OMS-2活化PMS降解污染物的性能与机理。本文主要研究内容如下:（1）将钙离子(Ca2+)引入OMS-2+PMS体系,在不同pH条件下酸性橙7（AO7）的降解效率均得到了提高,特别是在中性和弱碱性条件下促进效果更加明显,比如在pH为7的缓冲溶液中,AO7在OMS-2+PMS体系中的初始降解速率为0.0589 min-1,而引入Ca2+后其初始降解速率提高到0.236 min-1。表征结果发现,Ca2+与PMS之间存在配位作用使得PMS的氧化性能增强,从而提高底物降解的效率。通过PMS分解实验和抑制剂实验发现,产生活性物质的途径主要有两种:一种是一电子转移产生自由基的途径,另外一种是两电子转移直接氧化有机污染物的...
【文章来源】：武汉纺织大学湖北省
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OMS-2的(A)XRD图、(B)FT-IR图以及(C和D)HR-TEM图
为了考察Ca2+对OMS-2活化PMS促进效果,构建OMS-2 + PMS,Ca2++ PMS和Ca2++ OMS-2 + PMS体系,以AO7为目标污染物进行降解实验。如图3.2（A）所示,在pH为8.2的条件下,30 min内OMS-2 + PMS和Ca2++ PMS体系中AO7的去除率分别为40%和32%。将0.4 mM的Ca2+引入OMS + PMS体系后,AO7的降解效率显著提升,15 min内AO7几乎完全降解。以上三种体系对AO7的降解对应的准一级动力学常数如图3.2（B）所示,Ca2++ OMS-2 + PMS体系反应速率常数为0.18 min-1分别是OMS-2 + PMS和Ca2++ PMS的10.6和31.6倍。另外,探究Ca2++ OMS-2 + PMS体系在不同反应条件下的催化性能对该体系的实际应用有着重要的作用。如图3.3（A）所示Ca2+浓度从0升至0.02 mM时,Ca2+ + OMS-2 + PMS体系降解AO7的速率明显加快。但当进一步增加Ca2+浓度时,降解反应速率增加变慢。在实际的水环境中Ca2+浓度范围为0.1-8 mM[92],因此Ca2+ + OMS-2 + PMS体系在实际的废水处理中非常有前景。另外,随着Ca2+的浓度不断升高染料的降解速率呈现非线性增长。如图3.3（B）所示,继续增大的Ca2+浓度AO7降解速率并不会增加许多,可能的原因是在高浓度Ca2+的条件下PMS短时间内产生大量活性物质,这些活性物质又快速转变为分子氧和其他非活性物质。
如图3.3（A）所示Ca2+浓度从0升至0.02 mM时,Ca2+ + OMS-2 + PMS体系降解AO7的速率明显加快。但当进一步增加Ca2+浓度时,降解反应速率增加变慢。在实际的水环境中Ca2+浓度范围为0.1-8 mM[92],因此Ca2+ + OMS-2 + PMS体系在实际的废水处理中非常有前景。另外,随着Ca2+的浓度不断升高染料的降解速率呈现非线性增长。如图3.3（B）所示,继续增大的Ca2+浓度AO7降解速率并不会增加许多,可能的原因是在高浓度Ca2+的条件下PMS短时间内产生大量活性物质,这些活性物质又快速转变为分子氧和其他非活性物质。在OMS-2 + PMS体系中,初始pH的不同对AO7的降解有着重要的影响,因此本章对各pH段Ca2+的促进效果也进行了探究。如图3.4（A）所示,在不同pH条件下Ca2+对OMS-2 + PMS体系的催化效果均有促进,特别是在中性和弱碱性条件下促进效果最为明显。为了更加直观的观察不同pH条件下的促进效果,图3.4（B）中计算出不同pH条件下的一阶反应速率常数,在中性（pH = 7）条件下加入Ca2+后反应速率从0.0589 min-1增加到0.236 min-1。PMS在酸性条件下,以HSO5-（pKa1 < 0,pKa2 = 9.4）的形式存在,在大量H+存在的情况下HSO5-很难与Ca2+发生相互作用,因此酸性条件下促进效果并不明显。
【参考文献】：
期刊论文
[1]再论染料工业如何由大做强(续完)[J]. 陈荣圻. 染整技术. 2019(07)
[2]改性秸秆-Fe3O4复合材料对染料废水中亚甲基蓝的去除研究[J]. 李林璇,廖云开,范世锁. 农业环境科学学报. 2019(05)
[3]膜前预处理技术在印染废水处理中的应用进展[J]. 丁凌峰. 广东化工. 2019(09)
[4]络合萃取法处理酸性红-18染料母液废水[J]. 毛杰,李子荣,刘川,柏雷,曲波,李志华. 山东化工. 2019(05)
[5]活性炭在染料废水处理中的应用[J]. 王春梅,尹宇,郭正祥,杨瑞燕. 印染. 2019(02)
[6]萃取法处理模拟拼色染料染色废水的研究[J]. 贾凡,桂澄,王赏,李戎. 印染. 2018(16)
[7]物化生化组合工艺处理分散染料废水[J]. 王白杨,曾悦,邱攀,周鑫. 中国给水排水. 2018(14)
[8]吸附法处理染料废水的研究进展[J]. 黄月,宋丽凤. 染料与染色. 2018(02)
[9]纺织印染废水处理技术研究现状及进展[J]. 刘路. 上海工程技术大学学报. 2017(02)
[10]活性黄KE-4RN的厌氧脱色研究[J]. 付学港,卜久贺,郑伟,武军杰,王新海. 化学研究. 2017(02)
博士论文
[1]过渡金属的非均相材料活化PS降解水体中有机污染物的研究[D]. 林学明.华南理工大学 2017
[2]Cu2+强化Fe2+活化过硫酸盐降解苯酚的效能与机理研究[D]. 张剑桥.哈尔滨工业大学 2016
[3]中国近代合成染料生产及染色技术发展研究[D]. 曹振宇.东华大学 2008
硕士论文
[1]改性秸秆功能材料对水中染料及重金属的协同吸附研究[D]. 李耀悦.华东理工大学 2019
[2]锰氧化物活化过一硫酸盐降解有机污染物的效能研究[D]. 袁志军.东华大学 2018
[3]氧化锰八面体分子筛协同等离子体净化有机废气[D]. 黄智.广州大学 2016
[4]负载型OMS-2和α-MnO2催化氧化性能的研究[D]. 王海平.北京工业大学 2014
[5]基于硫酸根自由基降解水中有机污染物的研究[D]. 苏胜男.济南大学 2013
[6]硫酸根自由基在水处理中的反应特性[D]. 刘衡锡.大连海事大学 2013
[7]碱活化过一硫酸盐及其在处理染料废水中的应用研究[D]. 相青青.中南民族大学 2012
本文编号：3284926
【文章来源】：武汉纺织大学湖北省
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
OMS-2的(A)XRD图、(B)FT-IR图以及(C和D)HR-TEM图
为了考察Ca2+对OMS-2活化PMS促进效果,构建OMS-2 + PMS,Ca2++ PMS和Ca2++ OMS-2 + PMS体系,以AO7为目标污染物进行降解实验。如图3.2（A）所示,在pH为8.2的条件下,30 min内OMS-2 + PMS和Ca2++ PMS体系中AO7的去除率分别为40%和32%。将0.4 mM的Ca2+引入OMS + PMS体系后,AO7的降解效率显著提升,15 min内AO7几乎完全降解。以上三种体系对AO7的降解对应的准一级动力学常数如图3.2（B）所示,Ca2++ OMS-2 + PMS体系反应速率常数为0.18 min-1分别是OMS-2 + PMS和Ca2++ PMS的10.6和31.6倍。另外,探究Ca2++ OMS-2 + PMS体系在不同反应条件下的催化性能对该体系的实际应用有着重要的作用。如图3.3（A）所示Ca2+浓度从0升至0.02 mM时,Ca2+ + OMS-2 + PMS体系降解AO7的速率明显加快。但当进一步增加Ca2+浓度时,降解反应速率增加变慢。在实际的水环境中Ca2+浓度范围为0.1-8 mM[92],因此Ca2+ + OMS-2 + PMS体系在实际的废水处理中非常有前景。另外,随着Ca2+的浓度不断升高染料的降解速率呈现非线性增长。如图3.3（B）所示,继续增大的Ca2+浓度AO7降解速率并不会增加许多,可能的原因是在高浓度Ca2+的条件下PMS短时间内产生大量活性物质,这些活性物质又快速转变为分子氧和其他非活性物质。
如图3.3（A）所示Ca2+浓度从0升至0.02 mM时,Ca2+ + OMS-2 + PMS体系降解AO7的速率明显加快。但当进一步增加Ca2+浓度时,降解反应速率增加变慢。在实际的水环境中Ca2+浓度范围为0.1-8 mM[92],因此Ca2+ + OMS-2 + PMS体系在实际的废水处理中非常有前景。另外,随着Ca2+的浓度不断升高染料的降解速率呈现非线性增长。如图3.3（B）所示,继续增大的Ca2+浓度AO7降解速率并不会增加许多,可能的原因是在高浓度Ca2+的条件下PMS短时间内产生大量活性物质,这些活性物质又快速转变为分子氧和其他非活性物质。在OMS-2 + PMS体系中,初始pH的不同对AO7的降解有着重要的影响,因此本章对各pH段Ca2+的促进效果也进行了探究。如图3.4（A）所示,在不同pH条件下Ca2+对OMS-2 + PMS体系的催化效果均有促进,特别是在中性和弱碱性条件下促进效果最为明显。为了更加直观的观察不同pH条件下的促进效果,图3.4（B）中计算出不同pH条件下的一阶反应速率常数,在中性（pH = 7）条件下加入Ca2+后反应速率从0.0589 min-1增加到0.236 min-1。PMS在酸性条件下,以HSO5-（pKa1 < 0,pKa2 = 9.4）的形式存在,在大量H+存在的情况下HSO5-很难与Ca2+发生相互作用,因此酸性条件下促进效果并不明显。
【参考文献】：
期刊论文
[1]再论染料工业如何由大做强(续完)[J]. 陈荣圻. 染整技术. 2019(07)
[2]改性秸秆-Fe3O4复合材料对染料废水中亚甲基蓝的去除研究[J]. 李林璇,廖云开,范世锁. 农业环境科学学报. 2019(05)
[3]膜前预处理技术在印染废水处理中的应用进展[J]. 丁凌峰. 广东化工. 2019(09)
[4]络合萃取法处理酸性红-18染料母液废水[J]. 毛杰,李子荣,刘川,柏雷,曲波,李志华. 山东化工. 2019(05)
[5]活性炭在染料废水处理中的应用[J]. 王春梅,尹宇,郭正祥,杨瑞燕. 印染. 2019(02)
[6]萃取法处理模拟拼色染料染色废水的研究[J]. 贾凡,桂澄,王赏,李戎. 印染. 2018(16)
[7]物化生化组合工艺处理分散染料废水[J]. 王白杨,曾悦,邱攀,周鑫. 中国给水排水. 2018(14)
[8]吸附法处理染料废水的研究进展[J]. 黄月,宋丽凤. 染料与染色. 2018(02)
[9]纺织印染废水处理技术研究现状及进展[J]. 刘路. 上海工程技术大学学报. 2017(02)
[10]活性黄KE-4RN的厌氧脱色研究[J]. 付学港,卜久贺,郑伟,武军杰,王新海. 化学研究. 2017(02)
博士论文
[1]过渡金属的非均相材料活化PS降解水体中有机污染物的研究[D]. 林学明.华南理工大学 2017
[2]Cu2+强化Fe2+活化过硫酸盐降解苯酚的效能与机理研究[D]. 张剑桥.哈尔滨工业大学 2016
[3]中国近代合成染料生产及染色技术发展研究[D]. 曹振宇.东华大学 2008
硕士论文
[1]改性秸秆功能材料对水中染料及重金属的协同吸附研究[D]. 李耀悦.华东理工大学 2019
[2]锰氧化物活化过一硫酸盐降解有机污染物的效能研究[D]. 袁志军.东华大学 2018
[3]氧化锰八面体分子筛协同等离子体净化有机废气[D]. 黄智.广州大学 2016
[4]负载型OMS-2和α-MnO2催化氧化性能的研究[D]. 王海平.北京工业大学 2014
[5]基于硫酸根自由基降解水中有机污染物的研究[D]. 苏胜男.济南大学 2013
[6]硫酸根自由基在水处理中的反应特性[D]. 刘衡锡.大连海事大学 2013
[7]碱活化过一硫酸盐及其在处理染料废水中的应用研究[D]. 相青青.中南民族大学 2012
本文编号：3284926
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3284926.html
最近更新
教材专著
