金属—有机骨架材料的制备及其农药负载性能研究
发布时间：2021-11-09 20:16
金属-有机骨架材料（MOFs）是一类新兴的无机-有机杂化多孔材料,在医药传送体系、气体储存和分离、水体净化、多相催化、化学传感器、环境修复等领域备受关注。近年来,基于其优异的性能,金属-有机骨架材料在农药领域,特别是作为多功能农药输送载体展现出广阔的应用前景。本论文以嘧菌酯和烯唑醇为模式农药,通过物理吸附法制备了三种以金属-有机骨架材料为载体的农药控制释放体系,并对其控释性能、生物活性等进行了研究。主要结果概括如下:1.铁基金属-有机骨架/嘧菌酯控释体系的制备及其对小麦生长的影响以三价铁金属节点,1,3,5-苯三甲酸为有机配体制备了一种八面体多孔结构的铁基金属-有机骨架材料（Fe-MIL-100）。Fe-MIL-100具有较高的比表面积（2251 m2/g）,对嘧菌酯的负载量可达16.2%。所制备的嘧菌酯载药体系表现出良好的pH敏感性以及可持续释放性能。此外,载药体系对小麦赤霉病病原菌和番茄晚疫病病原菌均表现出良好的生物活性。进一步研究发现,Fe-MIL-100可以作为铁微量营养素促进小麦生长。2.聚多巴胺修饰铁基金属-有机骨架/烯唑醇控释体系的制备及其性能研究以...
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
扫描电镜图片：(a、b)Fe-MIL-100；(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)
中国农业科学院硕士学位论文第二章铁基金属-有机骨架/嘧菌酯控释体系的制备及其对小麦生长的影响13图2-2扫描电镜图片：(a、b)Fe-MIL-100；(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)图2-3粒度分布直方图：(a)Fe-MIL-100；(b)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-3ThedistributionofparticlesizeofFe-MIL-100(a)andAZOX@Fe-MIL-100(b)basedonthespecimennumbersof200AZOX，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的红外光谱图如图2-4所示。Fe-MIL-100的红外
中国农业科学院硕士学位论文第二章铁基金属-有机骨架/嘧菌酯控释体系的制备及其对小麦生长的影响14谱图在1633、1537、1453和1381cm-1中出现了苯环的特征吸收峰。负载嘧菌酯后，AZOX@Fe-MIL-100的红外光谱图在1561和2231cm-1处显示出与嘧菌酯红外光谱图相对应的特征峰，表明AZOX已成功加载到Fe-MIL-100中(图2-4a和图2-4b)。图2-4(a)嘧菌酯、Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100红外谱图；(b)嘧菌酯和AZOX@Fe-MIL-100在2231cm-1处的特征峰Fig.2-4FT-IRspectraofAZOX,Fe-MIL-100andAZOX@Fe-MIL-100(a)andthecharacteristicpeakat2231cm-1ofAZOXandAZOX@Fe-MIL-100(b)热重分析曲线常被用来研究材料的热稳定性和分解行为。AZOX，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的热重分析图如图2-5所示。由图2-5a可以看出，在150℃之前所有样品均发生了不同程度的失重，这可能是由于材料中水分蒸发而引起的。在150至500℃之间Fe-MIL-100样品的重量损失可能是Fe-MIL-100结构中有机配体分解而引起的失重。与Fe-MIL-100(红色曲线)样品相比，负载嘧菌酯后AZOX@Fe-MIL-100(黑色曲线)损失的重量更多，这表明AZOX被成功负载到制备的载体材料上。在20至500℃的温度范围内，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100总重量损失分别约为50％和73％。差示热重曲线(DifferentialthermogravimetricCurves，DTG)常被用来研究载体材料中客体分子对载体材料热稳定性的影响(LISUZZOetal.,2019;MASSAROetal.,2018)。通过DTG曲线开始偏离其基线的点来确定材料降解的初始温度(Tid)。样品在200至400℃范围内的DTG曲线图2-5b所示。根据嘧菌酯的差示热重曲线可知，嘧菌酯的降解范围在约200-400℃。样品Fe-MIL-100差示热重曲线在200-400℃范围内无太大变化波动，而负载嘧菌酯后，AZOX@FeMIL-100中嘧菌酯的质量损失
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架的特点及其载药方面的应用[J]. 白欣玉,董玉晶,林瀚,李永吉. 黑龙江医药. 2014(05)
[2]有机金属框架在药物传递系统中的应用[J]. 李秀岩,吕邵娃,孙爽,许婷,李永吉. 华西药学杂志. 2014(03)
[3]官能团修饰对MOF-5的气体分子吸附影响[J]. 陈驰,庞军,韩爽,张碧霞,黄苑,缪灵,江建军. 物理化学学报. 2012(01)
[4]抗肿瘤药物在金属有机骨架中的装载及体外释放[J]. 杨宝春,姜耀东,秦雪娟,陈志良,任非. 高等学校化学学报. 2012(01)
[5]金属有机骨架材料MOF-5宽温区储氢性能模拟研究[J]. 朱娜,石玉美. 低温与超导. 2011(10)
[6]影响农药利用率的相关因素分析及改进措施[J]. 洪晓燕,张天栋. 中国森林病虫. 2010(05)
[7]金属有机骨架的合成及应用[J]. 尹作娟,高翔,孙兆林,宋丽娟,张晓彤. 化学与粘合. 2009(03)
[8]农药制剂的现状与对策[J]. 唐进根,夏春胜. 林业科技开发. 1998(05)
博士论文
[1]金属离子—氦原子团簇的量化计算与气体在金属有机骨架材料中的吸附性能研究[D]. 卜新平.北京化工大学 2005
硕士论文
[1]叶酸修饰的金属有机骨架装载抗肿瘤药5-FU的基础研究[D]. 杨宝春.南方医科大学 2012
[2]新型磁性纳米孔洞金属—有机骨架材料复合物的设计、性质及其应用[D]. 柯飞.安徽大学 2011
本文编号：3485955
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
扫描电镜图片：(a、b)Fe-MIL-100；(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)
中国农业科学院硕士学位论文第二章铁基金属-有机骨架/嘧菌酯控释体系的制备及其对小麦生长的影响13图2-2扫描电镜图片：(a、b)Fe-MIL-100；(c、d)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-2SEMimagesoftheFe-MIL-100(aandb)andAZOX@Fe-MIL-100(candd)图2-3粒度分布直方图：(a)Fe-MIL-100；(b)AZOX@Fe-MIL-100Fig.2-3ThedistributionofparticlesizeofFe-MIL-100(a)andAZOX@Fe-MIL-100(b)basedonthespecimennumbersof200AZOX，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的红外光谱图如图2-4所示。Fe-MIL-100的红外
中国农业科学院硕士学位论文第二章铁基金属-有机骨架/嘧菌酯控释体系的制备及其对小麦生长的影响14谱图在1633、1537、1453和1381cm-1中出现了苯环的特征吸收峰。负载嘧菌酯后，AZOX@Fe-MIL-100的红外光谱图在1561和2231cm-1处显示出与嘧菌酯红外光谱图相对应的特征峰，表明AZOX已成功加载到Fe-MIL-100中(图2-4a和图2-4b)。图2-4(a)嘧菌酯、Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100红外谱图；(b)嘧菌酯和AZOX@Fe-MIL-100在2231cm-1处的特征峰Fig.2-4FT-IRspectraofAZOX,Fe-MIL-100andAZOX@Fe-MIL-100(a)andthecharacteristicpeakat2231cm-1ofAZOXandAZOX@Fe-MIL-100(b)热重分析曲线常被用来研究材料的热稳定性和分解行为。AZOX，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100的热重分析图如图2-5所示。由图2-5a可以看出，在150℃之前所有样品均发生了不同程度的失重，这可能是由于材料中水分蒸发而引起的。在150至500℃之间Fe-MIL-100样品的重量损失可能是Fe-MIL-100结构中有机配体分解而引起的失重。与Fe-MIL-100(红色曲线)样品相比，负载嘧菌酯后AZOX@Fe-MIL-100(黑色曲线)损失的重量更多，这表明AZOX被成功负载到制备的载体材料上。在20至500℃的温度范围内，Fe-MIL-100和AZOX@Fe-MIL-100总重量损失分别约为50％和73％。差示热重曲线(DifferentialthermogravimetricCurves，DTG)常被用来研究载体材料中客体分子对载体材料热稳定性的影响(LISUZZOetal.,2019;MASSAROetal.,2018)。通过DTG曲线开始偏离其基线的点来确定材料降解的初始温度(Tid)。样品在200至400℃范围内的DTG曲线图2-5b所示。根据嘧菌酯的差示热重曲线可知，嘧菌酯的降解范围在约200-400℃。样品Fe-MIL-100差示热重曲线在200-400℃范围内无太大变化波动，而负载嘧菌酯后，AZOX@FeMIL-100中嘧菌酯的质量损失
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架的特点及其载药方面的应用[J]. 白欣玉,董玉晶,林瀚,李永吉. 黑龙江医药. 2014(05)
[2]有机金属框架在药物传递系统中的应用[J]. 李秀岩,吕邵娃,孙爽,许婷,李永吉. 华西药学杂志. 2014(03)
[3]官能团修饰对MOF-5的气体分子吸附影响[J]. 陈驰,庞军,韩爽,张碧霞,黄苑,缪灵,江建军. 物理化学学报. 2012(01)
[4]抗肿瘤药物在金属有机骨架中的装载及体外释放[J]. 杨宝春,姜耀东,秦雪娟,陈志良,任非. 高等学校化学学报. 2012(01)
[5]金属有机骨架材料MOF-5宽温区储氢性能模拟研究[J]. 朱娜,石玉美. 低温与超导. 2011(10)
[6]影响农药利用率的相关因素分析及改进措施[J]. 洪晓燕,张天栋. 中国森林病虫. 2010(05)
[7]金属有机骨架的合成及应用[J]. 尹作娟,高翔,孙兆林,宋丽娟,张晓彤. 化学与粘合. 2009(03)
[8]农药制剂的现状与对策[J]. 唐进根,夏春胜. 林业科技开发. 1998(05)
博士论文
[1]金属离子—氦原子团簇的量化计算与气体在金属有机骨架材料中的吸附性能研究[D]. 卜新平.北京化工大学 2005
硕士论文
[1]叶酸修饰的金属有机骨架装载抗肿瘤药5-FU的基础研究[D]. 杨宝春.南方医科大学 2012
[2]新型磁性纳米孔洞金属—有机骨架材料复合物的设计、性质及其应用[D]. 柯飞.安徽大学 2011
本文编号：3485955
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