铝硅酸盐聚合物对Cs + Sr 2+ 的固封研究
发布时间：2022-01-12 07:29
铝硅酸盐聚合物化学性质稳定且具有“类沸石”结构,能有效地将放射性阳离子分割包围在由环状分子结合形成的笼型密闭空腔结构中,起到固封的目的。使用发泡法造孔制备的多孔铝硅酸盐聚合物成本低、绿色无污染且比表面积大、开孔率高,因此可以作为优良的无机吸附剂吸附核废液中的放射性离子,在核工业领域具有广阔的应用前景。本文首先以偏高岭土、碱激发溶液、Cs NO3/Sr（NO3）2溶液为主要原料合成含有模拟放射性核素的铝硅酸盐聚合物固化体并与水泥固化体的固封性能进行对比。之后采用发泡法制备多孔铝硅酸盐聚合物及其与氧化石墨烯（GO）的复合材料,研究了不同种类造孔剂对孔结构及分布的影响,重点讨论了H2O2、曲拉通、氧化石墨烯量对材料的开孔率、孔结构及力学性能的影响。最后通过设计吸附实验分析多孔铝硅酸盐聚合物对Cs+的吸附效果。通过在25℃、60℃去离子水中以及5wt%Na Cl溶液中的浸出实验对比铝硅酸盐聚合物及水泥固化体对Cs+、Sr2+的固封效果,得到了不同条件下Cs+和Sr2+
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国目前的核电站分布图
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-4-下加入某种沉淀剂，使得废液中的放射性核素以沉淀形式存在并到污泥中去。KUBOTA等人[19]研究了核燃料后处理高放废液中沉淀的形成，在2mol/LHNO3的高放溶液中，主要沉淀Mo、Zr和Te。模拟高放废液经甲酸脱硝或NaOH脱酸后，随着PH的升高，析出物Mo、Zr、Te的分数随之增加。当PH为0.5时，沉淀率达到85%以上，结果如图1-2所示，其中析出物La的分数低于0.1%。说明当PH适当时可以去除废液中的高放离子而不影响稀土元素。化学沉淀法虽然操作简单，但需要将废液调整到合适的酸碱度再加入絮凝剂，并且在去除易溶于水的核素如Cs+时，需要特殊的化学沉淀剂。图1-2硝酸浓度对于沉淀Mo-Zr-Te-HNO3溶液的影响[19]离子交换法是通过置换反应放射性离子取代离子交换剂中的可交换离子的位置进入离子交换剂中以实现从水中分离的方法。目前在核工业中大量使用的离子交换树脂属于有机离子交换剂，其离子交换容量大且在工业应用中操作简便、易实现自动化。工艺流程如下图1-3。但有机树脂易老化、耐久性差，当其活性基团或骨架结构被破坏后，交换容量会显著下降。此外处理核废液的离子交换树脂通常不进行可再生处理，失效后产生大量的废树脂。废树脂存在放射性、易吸水膨胀，与水泥等固化体的相容性也差会给后期的固化带来一定的困难[20]。无机离子交换剂因其热稳定好、耐辐射、机械强度高且与玻璃水泥等固化基体相容性好的特点，受到研究学者的广泛关注。除了天然黏土矿物以外，还开发出几类新型无机离
验表明Na型钛硅酸盐对Cs+去除率较高，可能是由于Na型钛酸盐基体中存在部分流动性的钠离子所致。同时研究发现升高温度也有利于Cs+的吸附。国外的钛硅酸盐除铯的研究是在碱性水介质中，针对国内酸性核废液除铯的研究鲜有报道。于波等人[24]使用钛酸异丙酯和正硅酸乙酯为并通过溶胶-凝胶水热法合成了高钛硅比微孔钛硅分子筛(NaT),结果表明在酸性环境中NaTS对Cs+具有很好的选择性，同时他们还研究了硅钛比、钠钛比及温度对铯离子去除率的影响。孔径分析显示该化合物具有管状毛细开孔结构，这种结构有利于离子的吸附和扩散。图1-3核工业中的离子交换处理废水流程[25]吸附法是利用多孔性的固体通过物理吸附或化学吸附作用去除废水中的一种或多种核素的方法。多孔材料具有较大的比表面积和毛细作用可以自发吸附周围的气体分子和离子以降低表面能。沸石是常用的吸附剂，由稳定的铝硅酸盐骨架组成，不仅成本低、耐辐射还是优良的离子交换剂和吸附剂。沸石的一个最显著的特征，同时也是实际上决定了这些矿物具有吸附性的特征，就是在它们的结构中存在着一系列孔洞和孔道系统。对于吸附来说，通道的尺寸和位置非常重要，这些通道
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化石墨烯/海藻酸钠复合材料的制备及其对Ni2+吸附工艺研究[J]. 刘德泽,高嘉颖,钟璐,刘凤竹,刘立影,单凤君. 辽宁化工. 2020(04)
[2]核能的研究综述[J]. 席静,王静,梁斌. 山东化工. 2019(21)
[3]放射性废液处理技术的现状与展望[J]. 孙寿华,冉洺东,林力,刘文磊,李振臣,李文钰. 核动力工程. 2019(06)
[4]我国核能产业的新时代发展战略[J]. 樊柳言,安娴. 能源. 2019(09)
[5]放射性废水中铯的去除方法研究进展[J]. 张晶晶,周蕾,刘萌,任丽君,董中朝,黄志平. 化学通报. 2019(01)
[6]铝硅酸盐聚合物及其复合材料研究进展[J]. 贾德昌,何培刚,苑景坤,王睿飞. 硅酸盐学报. 2017(12)
[7]核废料玻璃固化国际研究进展[J]. 徐凯. 中国材料进展. 2016(07)
[8]放射性废水远红外蒸发处理装置研制[J]. 张永康,沙沙,陈莉,唐杨,赵乾. 辐射防护. 2016(01)
[9]不同因素对膨润土吸附Cs+性能的影响[J]. 刘红娟,谢水波,蒋亮,唐泉,夏良树,刘迎九,康玺. 中国科技论文. 2015(12)
[10]无机离子交换剂去除放射性废水中137Cs的研究进展[J]. 王松平,王晓伟,杜志辉. 核安全. 2014(01)
博士论文
[1]铝硅酸盐无机聚合材料组成、结构和性能研究[D]. 李军.中国工程物理研究院 2018
[2]偏高岭土地质聚合物基重金属离子吸附剂的制备及其性能研究[D]. 葛圆圆.广西大学 2015
[3]磷酸镁水泥固化中低放射性废物研究[D]. 赖振宇.重庆大学 2012
硕士论文
[1]铝硅酸盐聚合物及其转化沸石对Cs+&Sr2+吸附作用研究[D]. 王美玲.哈尔滨工业大学 2019
[2]Na/Cs基铝硅酸盐聚合物对Cs+的固封研究[D]. 王猛.哈尔滨工业大学 2019
[3]硼硅酸盐玻璃及玻璃陶瓷模拟核素的固化及性能研究[D]. 冀翔.西南科技大学 2019
[4]铝硅酸盐聚合物对模拟放射性核素133Cs+的固封研究[D]. 王睿飞.哈尔滨工业大学 2018
[5]磷酸镁水泥固化模拟高放核废液[D]. 傅明娇.重庆大学 2018
[6]磷酸镁水泥固化模拟高放废液[D]. 黄陈程.西南科技大学 2016
[7]粉煤灰基地聚合物固化模拟放射性核素Cs+和Sr2+的研究[D]. 李培明.南京大学 2012
本文编号：3584371
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
中国目前的核电站分布图
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-4-下加入某种沉淀剂，使得废液中的放射性核素以沉淀形式存在并到污泥中去。KUBOTA等人[19]研究了核燃料后处理高放废液中沉淀的形成，在2mol/LHNO3的高放溶液中，主要沉淀Mo、Zr和Te。模拟高放废液经甲酸脱硝或NaOH脱酸后，随着PH的升高，析出物Mo、Zr、Te的分数随之增加。当PH为0.5时，沉淀率达到85%以上，结果如图1-2所示，其中析出物La的分数低于0.1%。说明当PH适当时可以去除废液中的高放离子而不影响稀土元素。化学沉淀法虽然操作简单，但需要将废液调整到合适的酸碱度再加入絮凝剂，并且在去除易溶于水的核素如Cs+时，需要特殊的化学沉淀剂。图1-2硝酸浓度对于沉淀Mo-Zr-Te-HNO3溶液的影响[19]离子交换法是通过置换反应放射性离子取代离子交换剂中的可交换离子的位置进入离子交换剂中以实现从水中分离的方法。目前在核工业中大量使用的离子交换树脂属于有机离子交换剂，其离子交换容量大且在工业应用中操作简便、易实现自动化。工艺流程如下图1-3。但有机树脂易老化、耐久性差，当其活性基团或骨架结构被破坏后，交换容量会显著下降。此外处理核废液的离子交换树脂通常不进行可再生处理，失效后产生大量的废树脂。废树脂存在放射性、易吸水膨胀，与水泥等固化体的相容性也差会给后期的固化带来一定的困难[20]。无机离子交换剂因其热稳定好、耐辐射、机械强度高且与玻璃水泥等固化基体相容性好的特点，受到研究学者的广泛关注。除了天然黏土矿物以外，还开发出几类新型无机离
验表明Na型钛硅酸盐对Cs+去除率较高，可能是由于Na型钛酸盐基体中存在部分流动性的钠离子所致。同时研究发现升高温度也有利于Cs+的吸附。国外的钛硅酸盐除铯的研究是在碱性水介质中，针对国内酸性核废液除铯的研究鲜有报道。于波等人[24]使用钛酸异丙酯和正硅酸乙酯为并通过溶胶-凝胶水热法合成了高钛硅比微孔钛硅分子筛(NaT),结果表明在酸性环境中NaTS对Cs+具有很好的选择性，同时他们还研究了硅钛比、钠钛比及温度对铯离子去除率的影响。孔径分析显示该化合物具有管状毛细开孔结构，这种结构有利于离子的吸附和扩散。图1-3核工业中的离子交换处理废水流程[25]吸附法是利用多孔性的固体通过物理吸附或化学吸附作用去除废水中的一种或多种核素的方法。多孔材料具有较大的比表面积和毛细作用可以自发吸附周围的气体分子和离子以降低表面能。沸石是常用的吸附剂，由稳定的铝硅酸盐骨架组成，不仅成本低、耐辐射还是优良的离子交换剂和吸附剂。沸石的一个最显著的特征，同时也是实际上决定了这些矿物具有吸附性的特征，就是在它们的结构中存在着一系列孔洞和孔道系统。对于吸附来说，通道的尺寸和位置非常重要，这些通道
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化石墨烯/海藻酸钠复合材料的制备及其对Ni2+吸附工艺研究[J]. 刘德泽,高嘉颖,钟璐,刘凤竹,刘立影,单凤君. 辽宁化工. 2020(04)
[2]核能的研究综述[J]. 席静,王静,梁斌. 山东化工. 2019(21)
[3]放射性废液处理技术的现状与展望[J]. 孙寿华,冉洺东,林力,刘文磊,李振臣,李文钰. 核动力工程. 2019(06)
[4]我国核能产业的新时代发展战略[J]. 樊柳言,安娴. 能源. 2019(09)
[5]放射性废水中铯的去除方法研究进展[J]. 张晶晶,周蕾,刘萌,任丽君,董中朝,黄志平. 化学通报. 2019(01)
[6]铝硅酸盐聚合物及其复合材料研究进展[J]. 贾德昌,何培刚,苑景坤,王睿飞. 硅酸盐学报. 2017(12)
[7]核废料玻璃固化国际研究进展[J]. 徐凯. 中国材料进展. 2016(07)
[8]放射性废水远红外蒸发处理装置研制[J]. 张永康,沙沙,陈莉,唐杨,赵乾. 辐射防护. 2016(01)
[9]不同因素对膨润土吸附Cs+性能的影响[J]. 刘红娟,谢水波,蒋亮,唐泉,夏良树,刘迎九,康玺. 中国科技论文. 2015(12)
[10]无机离子交换剂去除放射性废水中137Cs的研究进展[J]. 王松平,王晓伟,杜志辉. 核安全. 2014(01)
博士论文
[1]铝硅酸盐无机聚合材料组成、结构和性能研究[D]. 李军.中国工程物理研究院 2018
[2]偏高岭土地质聚合物基重金属离子吸附剂的制备及其性能研究[D]. 葛圆圆.广西大学 2015
[3]磷酸镁水泥固化中低放射性废物研究[D]. 赖振宇.重庆大学 2012
硕士论文
[1]铝硅酸盐聚合物及其转化沸石对Cs+&Sr2+吸附作用研究[D]. 王美玲.哈尔滨工业大学 2019
[2]Na/Cs基铝硅酸盐聚合物对Cs+的固封研究[D]. 王猛.哈尔滨工业大学 2019
[3]硼硅酸盐玻璃及玻璃陶瓷模拟核素的固化及性能研究[D]. 冀翔.西南科技大学 2019
[4]铝硅酸盐聚合物对模拟放射性核素133Cs+的固封研究[D]. 王睿飞.哈尔滨工业大学 2018
[5]磷酸镁水泥固化模拟高放核废液[D]. 傅明娇.重庆大学 2018
[6]磷酸镁水泥固化模拟高放废液[D]. 黄陈程.西南科技大学 2016
[7]粉煤灰基地聚合物固化模拟放射性核素Cs+和Sr2+的研究[D]. 李培明.南京大学 2012
本文编号：3584371
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