微流控连续共沉淀法制备InZrO x 催化CO 2 加H 2 制甲醇研究
发布时间：2022-01-17 05:26
世界各国工业化进程和人类活动加剧了CO2的排放,温室效应造成的生态环境问题日益突出,CO2捕集和转化利用迫在眉睫。聚焦CO2加氢合成甲醇工艺,针对现有催化体系反应效率较低的技术瓶颈,鉴于双金属氧化物催化剂特殊氧空位高温活化CO2机制,结合ZrO2和In2O3优异的CO2吸附加氢转化能力,论文提出采用微流控连续共沉淀法,开展In ZrOx固溶结构催化剂的制备、表征及性能评价研究工作。采用微流控连续共沉淀法,考察不同InZrOx双金属氧化物中In2O3固溶组分含量和制备方法、沉淀剂种类、焙烧温度、两相流速、老化时间及老化温度制备因素对催化剂物相组成和CO2加氢制甲醇催化性能的影响;以传统共沉淀法、浸渍负载法及物理共混法制得双金属氧化物为对比参考,借助XRD、XPS、HRTEM、DRUV-vis、N2 adsorption-desorption、O2-T...
【文章来源】：贵州大学贵州省 211工程院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Cu(111)甲醇合成机理网络图
(3)双金属氧化物固溶催化剂。Liu[42]等选择具有尖结晶石结构的ZnGa2O4作为CO2加氢制甲醇的活性组分,并将其与分子筛SAPO-34结合催化CO2直接转化为低碳烯烃,见图1-2。他们提出ZnGa2O4表面的氧空位是CO2活化的原因,Ga O和ZnO对H2起活化作用,产生H*使CO2活化为CH3O*。甲氧基进一步加氢合成甲醇。由实验结果可知,CO2加氢反应可直接生成CH3OH,并非通过CO。1.5 双金属氧化物催化剂
工业上生产双金属氧化物固溶催化剂,一般使用搅拌釜式反应器,而此类反应器自身结构存在很大的缺陷(混合强度受区域的影响严重,离搅拌中心越远,混合强度越差),因此导致制备的沉淀物过饱和度分布不均匀,将使晶体粒度分布变宽。为了解决以上难题所带来的经济和能耗的困扰,本研究引进一种新型、高效提高分散混合效率的制备方法-微流控连续共沉淀法[64-65]。微流控连续共沉淀法以微筛孔或微滤膜为分散介质,在压力差的作用下,如图1-3[66]将透过微筛孔的连续相液体分散成膜孔尺度水平的微小液滴,从而实现快速高效的传质传热。目前的研究焦点都集中在此类反应器上。日本AIST的Hideaki Maeda等人[67-68]设计了如图1-4(a)所示的微反应器装置,利用微流控连续共沉淀法进行连续生产CdSe纳米颗粒。将内径在200~500μm之间,长度约为1m左右的一条玻璃毛细管作为整个反应的主体,并放在油浴锅中来保持和控制整个反应温度。在玻璃注射器中的反应物前驱体,用注射泵推动,进入毛细管中。反应时间由反应物的流速和毛细管的长度来决定,由此可见,反应时间易控,粒径可控。如图1.4(b)所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]CuO-ZnO-Al2O3催化剂上低压CO2加氢合成甲醇反应性能的研究[J]. 赵云鹏,贾丽华,辛岗,赵波. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(06)
[2]新型套管式微反应器制备碳酸钙超细颗粒[J]. 李敏,王洁欣,王琦安,邵磊,陈建峰. 北京化工大学学报(自然科学版). 2008(03)
[3]介孔二氧化锆分子筛比表面和孔结构的调变[J]. 刘欣梅,邢伟,阎子峰. 无机化学学报. 2005(02)
[4]复频超声法制备合成甲醇铜基催化剂[J]. 于凤文,计建炳,郑遗凡,刘化章. 石油化工. 2004(09)
[5]含锰甲醇合成催化剂的研制开发[J]. 王艳霞,张韧,王雪松,姚德军,唐伟. 辽宁化工. 2004(03)
[6]铜基合成甲醇催化剂失活研究进展[J]. 国海光,韩文锋,沈菊李,刘化章. 工业催化. 2003(03)
[7]CO和H2在Cu-ZnO基催化剂上的吸附性质研究[J]. 殷永泉,肖天存,苏继新,王海涛,鹿玉理,冯绪胜,李树本. 天然气化工. 2000(05)
硕士论文
[1]负载型铜基催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇性能研究[D]. 李艳艳.昆明理工大学 2017
[2]微通道反应器内直接沉淀法制备纳米材料[D]. 应盈.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2007
本文编号：3594125
【文章来源】：贵州大学贵州省 211工程院校
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Cu(111)甲醇合成机理网络图
(3)双金属氧化物固溶催化剂。Liu[42]等选择具有尖结晶石结构的ZnGa2O4作为CO2加氢制甲醇的活性组分,并将其与分子筛SAPO-34结合催化CO2直接转化为低碳烯烃,见图1-2。他们提出ZnGa2O4表面的氧空位是CO2活化的原因,Ga O和ZnO对H2起活化作用,产生H*使CO2活化为CH3O*。甲氧基进一步加氢合成甲醇。由实验结果可知,CO2加氢反应可直接生成CH3OH,并非通过CO。1.5 双金属氧化物催化剂
工业上生产双金属氧化物固溶催化剂,一般使用搅拌釜式反应器,而此类反应器自身结构存在很大的缺陷(混合强度受区域的影响严重,离搅拌中心越远,混合强度越差),因此导致制备的沉淀物过饱和度分布不均匀,将使晶体粒度分布变宽。为了解决以上难题所带来的经济和能耗的困扰,本研究引进一种新型、高效提高分散混合效率的制备方法-微流控连续共沉淀法[64-65]。微流控连续共沉淀法以微筛孔或微滤膜为分散介质,在压力差的作用下,如图1-3[66]将透过微筛孔的连续相液体分散成膜孔尺度水平的微小液滴,从而实现快速高效的传质传热。目前的研究焦点都集中在此类反应器上。日本AIST的Hideaki Maeda等人[67-68]设计了如图1-4(a)所示的微反应器装置,利用微流控连续共沉淀法进行连续生产CdSe纳米颗粒。将内径在200~500μm之间,长度约为1m左右的一条玻璃毛细管作为整个反应的主体,并放在油浴锅中来保持和控制整个反应温度。在玻璃注射器中的反应物前驱体,用注射泵推动,进入毛细管中。反应时间由反应物的流速和毛细管的长度来决定,由此可见,反应时间易控,粒径可控。如图1.4(b)所示。
【参考文献】：
期刊论文
[1]CuO-ZnO-Al2O3催化剂上低压CO2加氢合成甲醇反应性能的研究[J]. 赵云鹏,贾丽华,辛岗,赵波. 天然气化工（C1化学与化工）. 2009(06)
[2]新型套管式微反应器制备碳酸钙超细颗粒[J]. 李敏,王洁欣,王琦安,邵磊,陈建峰. 北京化工大学学报(自然科学版). 2008(03)
[3]介孔二氧化锆分子筛比表面和孔结构的调变[J]. 刘欣梅,邢伟,阎子峰. 无机化学学报. 2005(02)
[4]复频超声法制备合成甲醇铜基催化剂[J]. 于凤文,计建炳,郑遗凡,刘化章. 石油化工. 2004(09)
[5]含锰甲醇合成催化剂的研制开发[J]. 王艳霞,张韧,王雪松,姚德军,唐伟. 辽宁化工. 2004(03)
[6]铜基合成甲醇催化剂失活研究进展[J]. 国海光,韩文锋,沈菊李,刘化章. 工业催化. 2003(03)
[7]CO和H2在Cu-ZnO基催化剂上的吸附性质研究[J]. 殷永泉,肖天存,苏继新,王海涛,鹿玉理,冯绪胜,李树本. 天然气化工. 2000(05)
硕士论文
[1]负载型铜基催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇性能研究[D]. 李艳艳.昆明理工大学 2017
[2]微通道反应器内直接沉淀法制备纳米材料[D]. 应盈.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2007
本文编号：3594125
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