合成气一步法制低碳烯烃CuO-ZrO 2 /SAPO-34催化剂的研究
发布时间：2022-01-24 22:54
低碳烯烃作为重要的有机化工基础原料长期以来通过石油路线获取,由于石油资源的紧缺,基于合成气的工艺路线日益得到人们重视。近年来,合成气一步法制低碳烯烃取得了快速的发展。本论文采用固相研磨法制备CuO-ZrO2催化剂（简写为CZ）,与SAPO-34分子筛复合得到双功能催化剂,用于合成气一步法制备低碳烯烃。主要研究内容和结果如下:（1）考察了Cu/Zr摩尔比对CZ催化剂的影响。研究表明,当Cu/Zr摩尔比为5:5时,催化剂活性最好。CZ（5:5）催化剂的比表面积最大,铜的分散性最好,催化活化CO加氢的活性位点最多。CZ（5:5）/SAPO-34双功能催化剂中弱酸含量较高,具有较高的低碳烯烃选择性。（2）考察了络合剂（柠檬酸、草酸、乙酰丙酮）对CZ催化剂的影响。以柠檬酸和草酸为络合剂制备得到的ZrO2为四方相,以乙酰丙酮为络合剂得到的ZrO2是单斜相。其中,以柠檬酸为络合剂得到的CZ催化剂表面高度分散的CuO比例最高,还原后Cu0含量最多,催化剂活性最好。（3）考察了助剂（Ga、Zn、Mn）对CZ催化剂的影...
【文章来源】：上海应用技术大学上海市
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【学位级别】：硕士
【部分图文】：
008-2020年中国的乙烯产能及预测（万吨/年）
上海应用技术大学硕士学位论文第2页产能情况见图1.2，2018年产能已达到3768万吨，预计2020年丙烯的新增产能将达到745万吨左右，对外依存度近年来正逐年减小（图1.3）。图1.22009-2018年国内丙烯产能走势情况Fig.1.2TheproductioncapacityofpropyleneinChinafrom2009to2018year.图1.32009-2018年国内丙烯表观消费量及对外依存度走势情况Fig.1.3TheapparentconsumptionofpropyleneandthetrendofdependenceonforeigncountriesinChinafrom2009to2018year.1.3一步法制备低碳烯烃双功能催化剂的研究现状合成气一步法[20-26]制低碳烯烃主要有两种工艺路线，一种是通过费托反应制低碳烯烃的Fischer-TropschtoOlefins(FTO)路线[27-28]，另一种是合成气经氧化物-分子筛的Oxide-Zeolite(OX-ZEO)双功能催化剂路线[29,30]。1.3.1FTO路线费托合成催化剂[31-33]活性金属主要有Fe、Co、Ni和Ru，考虑到催化活性及经济性，工业上主要使用Fe基[34,35]和Co基催化剂[36-39]，但由于其在高温下会发生相变或积碳而
上海应用技术大学硕士学位论文第2页产能情况见图1.2，2018年产能已达到3768万吨，预计2020年丙烯的新增产能将达到745万吨左右，对外依存度近年来正逐年减小（图1.3）。图1.22009-2018年国内丙烯产能走势情况Fig.1.2TheproductioncapacityofpropyleneinChinafrom2009to2018year.图1.32009-2018年国内丙烯表观消费量及对外依存度走势情况Fig.1.3TheapparentconsumptionofpropyleneandthetrendofdependenceonforeigncountriesinChinafrom2009to2018year.1.3一步法制备低碳烯烃双功能催化剂的研究现状合成气一步法[20-26]制低碳烯烃主要有两种工艺路线，一种是通过费托反应制低碳烯烃的Fischer-TropschtoOlefins(FTO)路线[27-28]，另一种是合成气经氧化物-分子筛的Oxide-Zeolite(OX-ZEO)双功能催化剂路线[29,30]。1.3.1FTO路线费托合成催化剂[31-33]活性金属主要有Fe、Co、Ni和Ru，考虑到催化活性及经济性，工业上主要使用Fe基[34,35]和Co基催化剂[36-39]，但由于其在高温下会发生相变或积碳而
【参考文献】：
期刊论文
[1]低碳烯烃生产技术新进展[J]. 刘剑,汲永钢,万书宝,代跃利,杜海,孙淑坤. 乙烯工业. 2019(01)
[2]柠檬酸溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO-ZrO2催化剂:pH对其性能的影响[J]. 高文桂,毛文硕,纳薇,马茹瑰,闫晓峰,霍海辉. 精细化工. 2019(08)
[3]X-射线吸收谱原位表征Cu-Zn/SiO2催化剂Cu价态[J]. 贾臻龙,涂云宝,王建强,Frenkel,Anatoly I.,杨为民,刘仲能,许中强. 化学学报. 2018(08)
[4]Fe1-xO基熔铁催化剂物相及结构变化对其催化合成气制低碳烯烃性能的影响[J]. 杨霞珍,张红,霍超,刘化章. 石油化工. 2018(08)
[5]合成气一步法直接转化制备低碳烯烃催化剂研究进展[J]. 郭海军,张海荣,王璨,唐伟超,彭芬,熊莲,陈佩丽,陈新德. 新能源进展. 2017(05)
[6]柠檬酸辅助固相研磨法制备铜基催化剂及在CO2加氢合成甲醇反应中的性能研究[J]. 吕鹏,徐钉,申东明,韩冰,盖希坤,邢闯,刘赫扬,吕成学,杨瑞芹. 分子催化. 2017(02)
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[8]稀土改性SAPO-34分子筛的制备及其在CO2加氢合成低碳烯烃中的催化性能[J]. 刘蓉,王鹏飞,查飞,田海锋,常玥. 精细化工. 2016(04)
[9]A new horizontal in C1 chemistry: Highly selective conversion of syngas to light olefins by a novel OX-ZEO process[J]. Ye Wang. Journal of Energy Chemistry. 2016(02)
[10]SAPO-34分子筛催化剂制备及发展现状[J]. 张媛,张伟,刘志玲,张菊,裴婷. 工业催化. 2016(02)
本文编号：3607445
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【学位级别】：硕士
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008-2020年中国的乙烯产能及预测（万吨/年）
上海应用技术大学硕士学位论文第2页产能情况见图1.2，2018年产能已达到3768万吨，预计2020年丙烯的新增产能将达到745万吨左右，对外依存度近年来正逐年减小（图1.3）。图1.22009-2018年国内丙烯产能走势情况Fig.1.2TheproductioncapacityofpropyleneinChinafrom2009to2018year.图1.32009-2018年国内丙烯表观消费量及对外依存度走势情况Fig.1.3TheapparentconsumptionofpropyleneandthetrendofdependenceonforeigncountriesinChinafrom2009to2018year.1.3一步法制备低碳烯烃双功能催化剂的研究现状合成气一步法[20-26]制低碳烯烃主要有两种工艺路线，一种是通过费托反应制低碳烯烃的Fischer-TropschtoOlefins(FTO)路线[27-28]，另一种是合成气经氧化物-分子筛的Oxide-Zeolite(OX-ZEO)双功能催化剂路线[29,30]。1.3.1FTO路线费托合成催化剂[31-33]活性金属主要有Fe、Co、Ni和Ru，考虑到催化活性及经济性，工业上主要使用Fe基[34,35]和Co基催化剂[36-39]，但由于其在高温下会发生相变或积碳而
上海应用技术大学硕士学位论文第2页产能情况见图1.2，2018年产能已达到3768万吨，预计2020年丙烯的新增产能将达到745万吨左右，对外依存度近年来正逐年减小（图1.3）。图1.22009-2018年国内丙烯产能走势情况Fig.1.2TheproductioncapacityofpropyleneinChinafrom2009to2018year.图1.32009-2018年国内丙烯表观消费量及对外依存度走势情况Fig.1.3TheapparentconsumptionofpropyleneandthetrendofdependenceonforeigncountriesinChinafrom2009to2018year.1.3一步法制备低碳烯烃双功能催化剂的研究现状合成气一步法[20-26]制低碳烯烃主要有两种工艺路线，一种是通过费托反应制低碳烯烃的Fischer-TropschtoOlefins(FTO)路线[27-28]，另一种是合成气经氧化物-分子筛的Oxide-Zeolite(OX-ZEO)双功能催化剂路线[29,30]。1.3.1FTO路线费托合成催化剂[31-33]活性金属主要有Fe、Co、Ni和Ru，考虑到催化活性及经济性，工业上主要使用Fe基[34,35]和Co基催化剂[36-39]，但由于其在高温下会发生相变或积碳而
【参考文献】：
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[1]低碳烯烃生产技术新进展[J]. 刘剑,汲永钢,万书宝,代跃利,杜海,孙淑坤. 乙烯工业. 2019(01)
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[7]合成气催化转化直接制备低碳烯烃研究进展[J]. 于飞,李正甲,安芸蕾,高鹏,钟良枢,孙予罕. 燃料化学学报. 2016(07)
[8]稀土改性SAPO-34分子筛的制备及其在CO2加氢合成低碳烯烃中的催化性能[J]. 刘蓉,王鹏飞,查飞,田海锋,常玥. 精细化工. 2016(04)
[9]A new horizontal in C1 chemistry: Highly selective conversion of syngas to light olefins by a novel OX-ZEO process[J]. Ye Wang. Journal of Energy Chemistry. 2016(02)
[10]SAPO-34分子筛催化剂制备及发展现状[J]. 张媛,张伟,刘志玲,张菊,裴婷. 工业催化. 2016(02)
本文编号：3607445
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