掺杂多孔碳基无金属催化剂在二氧化碳转化中的应用

发布时间：2022-02-21 22:51

　　电催化二氧化碳还原为人类解决资源短缺以及环境问题等提供了一个新的方向。但是由于二氧化碳还原反应能垒较高,因此其电化学还原反应需要高效的电催化剂来实现。碳基无金属催化剂由于其出色的稳定性,易调控的结构,以及优异的催化活性,在电催化领域寄予被厚望,但是目前制备出高选择性,高活性以及拥有良好耐久性的碳基无金属二氧化碳还原催化剂仍然是一个挑战。本论文通过杂原子掺杂和孔结构的调控制备出了几种高性能的无金属催化剂:一、我们使用纳米二氧化硅作为模板,使用尿素,二氰二胺,葡萄糖,以及硼酸简单的混合,热解后除去模板,制备出一系列硼,氮共掺杂的多孔碳基无金属二氧化碳还原催化剂。其中1000℃下热解得到的催化剂表现出最优异的性能,能够在仅423 mV的过电势下以95%的法拉第效率高效地将CO2电还原为CO。同时我们对比了不掺硼,以及不加入模板的催化剂性能,证实在该催化剂中硼,氮两种元素能相互协同,提升催化剂的选择性,而多孔结构是催化剂能够高效还原二氧化碳的关键。二、我们借用了第一个课题的结论,同样使用硬模板法,使用三聚硫氰酸为硫源,调整投料比例,碳化后除去模板制备出一系氮,硫共掺杂的双功能催化剂。其中经过优... 

【文章来源】：北京化工大学北京市211工程院校教育部直属院校

【文章页数】：125 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳还原反应
        1.2.1 发展与挑战
        1.2.2 电催化二氧化碳还原反应机理
    1.3 电化学催化二氧化碳催化剂发展
        1.3.1 有机络合物催化剂
        1.3.2 金属及金属衍生物催化剂
        1.3.3 碳基催化剂
    1.4 多功能催化剂
    1.5 本论文选题意义及主要研究内容
        1.5.1 选题意义
        1.5.2 研究内容
第二章 实验仪器试剂及表征方法
    2.1 实验仪器及使用试剂
        2.1.1 实验仪器
        2.1.2 实验试剂
    2.2 材料的物理特性表征方法
        2.2.1 拉曼光谱(Raman)
        2.2.2 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.3 比表面积和孔隙分析(BET)
        2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.5 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.6 透射电子显微镜(TEM)及高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)
    2.3 材料的电化学测试分析方法
        2.3.1 CO_2RR测试工作电极的制备
        2.3.2 CO_2RR测试工作电极体系搭建
        2.3.3 电化学活性面积测试
        2.3.4 线性伏安扫描(LSV)
        2.3.5 电流-时间测试(i-t)
    2.4 二氧化碳还原产物分析测试方法
        2.4.1 二氧化碳还原测试
        2.4.2 二氧化碳全分解测试
    2.5 催化剂OER性能测试
第三章 B,N共掺杂的介孔碳基无金属催化剂用于高效催化二氧化碳电化学还原
    3.1 引言
    3.2 材料的制备
    3.3 材料物理结构表征结果及分析
    3.4 电催化CO_2RR性能测试
        3.4.1 不同碳化温度对催化性能的影响
        3.4.2 硼元素对催化性能的影响
        3.4.3 多孔结构对催化性能的影响
    3.5 小结
第四章 氮硫共掺杂碳基多孔无金属催化剂用于二氧化碳全分解
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
    4.3 材料物理结构表征结果及分析
    4.4 材料的电催化性能结果及分析
        4.4.1 NSMCs系列催化剂的电化学性能
        4.4.2 二氧化碳全分解测试
    4.5 小结
第五章 总结
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化碳电化学还原技术研究进展[J]. 钱鑫,邓丽芳,王鲁丰,单锐,袁浩然.  材料导报. 2019(S1)



本文编号：3638186