负载型4-二甲氨基吡啶（DMAP）催化合成琥珀酸单薄荷酯工艺研究

发布时间：2022-02-22 05:16

　　薄荷醇是一种传统的凉味剂和食品添加剂,在医药和食品领域中应用非常广泛。但由于薄荷醇本身刺激性气味极强,用量多时气味特别刺鼻,用量少时清凉效果又不明显,因此薄荷醇的应用受到一定的限制;为了克服这些问题,研究者开发出了薄荷醇衍生物,如琥珀酸单薄荷酯,它具有清凉效果持久、气味纯正且用量少等优势,可以作为一种理想的新型凉味剂来取代薄荷醇。琥珀酸单薄荷酯通常是用4-二甲氨基吡啶（4-dimethylaminopyridine,DMAP）均相催化合成,但均相催化过程存在催化剂与产品分离工序复杂、成本高且产品中有少量催化剂残留等诸多问题。为了提高产品的安全性,同时也为了降低生产成本、简化分离工艺,本文是在实验室前期工作的基础之上,将DMAP负载到无机载体表面以制备负载型DMAP,采用非均相催化来合成琥珀酸单薄荷酯。以活性物4-甲氨基吡啶（4-methylaminopyridine,MAP）为前体、无机物纳米二氧化硅（NS）为硅基载体,通过偶联化、N-烷基化两步反应制备纳米二氧化硅负载化催化剂NS-DMAP。结果表明,在130℃条件下反应22 h时,NS-DMAP达到最大负载量,为0.66 mmol/... 

【文章来源】：西北大学陕西省211工程院校

【文章页数】：89 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 薄荷醇基本性质和用途
        1.1.1 薄荷醇基本性质
        1.1.2 薄荷醇的用途
    1.2 薄荷醇衍生物
        1.2.1 薄荷醇衍生物
        1.2.2 薄荷醇衍生物的制备方法
    1.3 琥珀酸单薄荷酯的性质及制备方法
        1.3.1 琥珀酸单薄荷酯的基本性质
        1.3.2 琥珀酸单薄荷酯的用途
        1.3.3 琥珀酸单薄荷酯制备方法
        1.3.4 通过酯化反应合成琥珀酸单薄荷酯
        1.3.5 通过醇解反应来合成琥珀酸单薄荷酯
    1.4 4-二甲氨基吡啶(DMAP)及其负载化
        1.4.1 DMAP的结构特性
        1.4.2 DMAP的催化性能
        1.4.3 负载型DMAP的研究进展
        1.4.4 有机聚合物负载DMAP的制备
        1.4.5 无机载体负载DMAP的制备
        1.4.6 无机载体负载DMAP催化剂的优势
    1.5 本文的研究内容和研究意义
        1.5.1 研究内容
        1.5.2 研究意义及创新点
第二章 纳米二氧化硅负载型DMAP催化合成琥珀酸单薄荷酯研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验药品与仪器
        2.2.2 琥珀酸单薄荷酯的合成路线
        2.2.3 NS-DMAP的制备以及琥珀酸单薄荷酯的合成
        2.2.4 NS-DMAP负载量的测定
        2.2.5 负载型DMAP的表征(红外和热重)
        2.2.6 薄板层析(TLC)法检测琥珀酸单薄荷酯
    2.3 负载型DMAP的制备及其表征
        2.3.1 反应温度对DMAP负载量的影响
        2.3.2 时间对催化剂负载量的影响
        2.3.3 催化剂NS-DMAP的红外表征
        2.3.4 负载化催化剂NS-DMAP的热重分析
    2.4 NS-DMAP催化合成琥珀酸单薄荷酯工艺条件优化
        2.4.1 反应溶剂的影响
        2.4.2 搅拌速率的影响
        2.4.3 反应温度的影响
        2.4.4 反应物薄荷醇与琥珀酸酐摩尔比的影响
        2.4.5 催化剂用量的影响
        2.4.6 反应时间的影响
    2.5 负载化催化剂NS-DMAP稳定性探究
    2.6 琥珀酸单薄荷酯的催化合成机理
    2.7 本章小结
第三章 多孔载体负载化DMAP催化合成琥珀酸单薄荷酯的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验仪器与试剂
        3.2.2 琥珀酸单薄荷酯的合成路线
        3.2.3 氯丙基化中间体的制备
        3.2.4 负载型DMAP的制备
        3.2.5 琥珀酸单薄荷酯的合成
        3.2.6 负载化DMAP的负载量及琥珀酸单薄荷酯的检测
        3.2.7 不同载体负载化催化剂的红外表征
    3.3 负载化催化剂制备和红外表征
        3.3.1 反应时间对负载化DMAP负载量的影响
        3.3.2 负载化催化剂SG-DMAP和 MCM-41-DMAP的红外表征
    3.4 多孔载体负载化催化剂催化合成琥珀酸单薄荷酯工艺条件优化
        3.4.1 溶剂对反应的影响
        3.4.2 反应温度的影响
        3.4.3 反应物摩尔比例的影响
        3.4.4 搅拌速率的影响
        3.4.5 反应时间的影响
        3.4.6 催化剂用量的影响
        3.4.7 负载化催化剂(SG-DMAP和 MCM-41-DMAP)稳定性的研究
        3.4.8 不同硅基载体催化剂催化合成琥珀酸单薄荷酯的性能
    3.5 本章小结
第四章 负载化DMAP催化合成琥珀酸单薄荷酯的提纯及连续化生产
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验药品与仪器
        4.2.2 固定化催化剂(NS-DMAP)的制备
        4.2.3 合成琥珀酸单薄荷酯及提纯工艺
        4.2.4 琥珀酸单薄荷酯的检测方法
        4.2.5 琥珀酸单薄荷酯的表征
    4.3 NS-DMAP和均相DMAP催化合成琥珀酸单薄荷酯的比较
    4.4 琥珀酸单薄荷酯的红外表征
    4.5 琥珀酸单薄荷酯的连续化生产
    4.6 合成琥珀酸单薄荷酯的成本估算
    4.7 本章结论
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
硕士研究生期间获得的科研成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
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博士论文
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硕士论文
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本文编号：3638771