镍—钼—磷纳米复合电极析氢活性及DFT理论计算研究

发布时间：2022-08-09 11:25

　　大规模传统化石燃料的燃烧造成的环境污染问题,迫使人们寻找可再生和环保的绿色能源。氢气以其燃烧值高、清洁无污染、可再生等特点被公认为是最有潜力的能源载体。在目前的各种制氢技术中,电解水是最为理想和最有潜力的技术,被视为通向氢经济的最佳途径。目前,最好的电催化析氢材料为贵金属Pt、Pd及其合金,但由于成本高、储量低等缺点,导致其不能大规模应用。因此,研究并设计出一种高活性、低成本的阴极析氢催化材料对电解水制氢具有重要的现实意义。本论文主要对Ni基析氢电极材料的制备、电催化性能及其DFT计算进行了系统的研究,主要研究内容如下:（1）首先采用电火花沉积（ESD）技术在金属Ni表面沉积Mo层,得到Ni@Ni-Mo电极,再通过高温磷化处理,制备出一种具有新型纳米结构的Ni-Mo-P电极。通过物理表征发现,Ni-Mo-P主要由Ni₁₂P₅物相组成,且微观下呈现出叶状纳米片结构,不仅可以增大电极材料的比表面积,而且暴露更多的活性位点。电化学实验结果表明,Ni-Mo-P电极比Ni@Ni-Mo电极具有更低的析氢过电位、更高的电流密度和更小的Tafel斜率,并且还... 

【文章页数】：74 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电解水制氢
        1.2.1 电解水制氢理论基础
        1.2.2 析氢反应性能的评价指标
    1.3 目前析氢反应催化剂的研究进展
        1.3.1 过渡金属磷化物
        1.3.2 过渡金属硫化物
        1.3.3 镍基二元合金析氢电极
    1.4 本文的研究内容
第二章 第一性原理计算方法
    2.1 引言
    2.2 第一性原理简介
        2.2.1 分子体系定态Schr?dinger方程
        2.2.2 分子轨道法
    2.3 密度泛函理论
        2.3.1 Hartree-Fock定理
        2.3.2 Thomas-Fermi模型
        2.3.3 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.4 Kohn-Sham方程
    2.4 DFT框架下的各类密度泛函
        2.4.1 局域密度近似(LDA)
        2.4.2 广义梯度近似(GGA)
    2.5 计算软件包简介
        2.5.1 Materials Studio软件
        2.5.2 VASP软件
    2.6 吸附
        2.6.1 吸附的本质
        2.6.2 物理吸附和化学吸附
        2.6.3 吸附在催化研究中的应用
    2.7 本章小结
第三章 Ni-Mo-P纳米复合电极的制备及电催化析氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验药品和仪器
        3.2.2 实验方法
    3.3 电极的形貌表征测试
    3.4 电极的电化学性能测试
    3.5 电极的结构形貌和组成分析
        3.5.1 Ni@Ni-Mo电极的形貌、元素组成分析
        3.5.2 Ni-Mo-P析氢电极的形貌、元素组成分析
    3.6 电极的电化学性能测试
    3.7 本章小结
第四章 Ni-Mo-P析氢电极的DFT理论计算分析
    4.1 引言
    4.2 计算模型的选择
    4.3 计算方法和参数
        4.3.1 H原子在Ni_4Mo面的吸附研究
        4.3.2 H原子在Ni_(12)P_5 面上的吸附研究
        4.3.3 最优位点的析氢研究
    4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表的学术论文



本文编号：3672475