NiLa/CNTs催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究
发布时间：2022-08-12 11:05
随世界经济快速发展,石油资源日渐枯竭,全球环境污染问题日益严重,因此对煤焦油、生物质油、油砂和油页岩等新型能源清洁高效利用的研究具有重要意义。这些新能源组分十分复杂,以煤焦油为例,其中含有大量不饱和芳烃、较高含量的酚类化合物以及含硫含氮化合物,影响煤焦油的进一步加工利用。Ni基催化剂表现出高效的加氢脱氧活性和高稳定性,可用于煤焦油加氢脱氧工艺,实现对煤焦油的高效清洁利用。本论文以碳纳米管为载体,采用等体积浸渍法,制备一系列负载型NiLa/CNTs催化剂,利用BET、XRD和XPS等手段对催化剂进行了表征。以萘作为加氢模型化合物,间甲酚为脱氧模型化合物,考察催化剂及反应条件对萘加氢饱和及间甲酚加氢脱氧的影响。研究发现,NiLa/CNTs催化剂在NiLa金属比为8:1时具有最高活性,负载量10%加氢活性最高。反应温度340℃,压力4.9MPa,气液比500（v/v）,空速0.083h-1时,萘在10wt%NiLa/CNTs催化剂（Ni:La=8:1）上转化率最高为95.18%,产物四氢萘选择性可达99.15%。四氢萘在10wt%NiLa/CNTs催化剂（Ni:La=8...
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 煤焦油加氢精制概述
1.2 芳烃加氢
1.2.1 芳烃加氢热力学
1.2.2 芳烃加氢动力学
1.3 加氢脱氧
1.4 煤焦油的加氢脱硫脱氮
1.4.1 煤焦油的加氢脱硫
1.4.2 煤焦油的加氢脱氮
1.5 过渡金属催化剂
1.5.1 加氢饱和和加氢脱氧催化剂
1.5.2 催化剂助剂的选择
1.6 催化剂载体
1.6.1 Al_2O_3载体
1.6.2 分子筛载体
1.6.3 碳纳米管载体
1.7 论文选题
2 实验部分
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 碳纳米管的酸化及催化剂制备
2.2.2 催化剂加氢脱氧评价装置
2.3 产物分析
2.4 催化剂的表征与讨论
2.4.1 催化剂的BET分析
2.4.2 催化剂的X-射线衍射(XRD)分析
2.4.3 催化剂的XPS分析
3 萘在NiLa/CNTs催化剂上的加氢研究
3.1 不同NiLa负载量及金属比对萘加氢的影响
3.2 温度对萘加氢的影响
3.3 压力对萘加氢的影响
3.4 气液比对萘加氢的影响
3.5 接触时间对萘加氢的影响
3.6 四氢萘在NiLa/CNTs催化剂上加氢
3.7 硫氮化合物对萘加氢的影响
3.8 小结
4 间甲酚在NiLa/CNTs上的加氢脱氧研究
4.1 不同NiLa金属比及负载量对间甲酚加氢脱氧影响
4.2 温度对间甲酚脱氧的影响
4.3 压力对间甲酚脱氧的影响
4.4 气液比对间甲酚脱氧的影响
4.5 接触时间对间甲酚脱氧的影响
4.6 硫氮化合物对间甲酚脱氧的影响
4.7 间甲酚脱氧反应路径研究
4.8 苯酚、对甲酚和邻甲酚在催化剂上的加氢脱氧
4.9 小结
结论
参考文献
附录A 英文缩写
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Role of surface defects of carbon nanotubes on catalytic performance of barium promoted ruthenium catalyst for ammonia synthesis[J]. Yongcheng Ma,Guojun Lan,Wenzhao Fu,Ying Lai,Wenfeng Han,Haodong Tang,Huazhang Liu,Ying Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]NiMo/Al2O3-USY催化剂上中低温煤焦油加氢裂化性能研究[J]. 杨加可,左童久,鲁玉莹,曾武松,陆江银. 燃料化学学报. 2019(09)
[3]中低温煤焦油化学组成及结构的分子水平表征[J]. 毛学锋,李军芳,钟金龙,史权,颜丙峰,刘敏. 煤炭学报. 2019(03)
[4]黏土负载镍的纳米片高效芳烃加氢催化剂（英文）[J]. 任世彪,张圣,赵荣,王知彩,雷智平,潘春秀,康士刚,水恒福. 燃料化学学报. 2018(02)
[5]表面活性剂辅助水热制备形貌结构可控的MoS2及其蒽加氢性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鹤,潘振栋,马怀军,姜玉霞,田志坚,陆安慧. 催化学报. 2017(03)
[6]煤炭拔头提取液体燃料新工艺[J]. 姚建中，郭慕孙. 化学进展. 1995(03)
博士论文
[1]负载金属催化剂的载体调控及其反应性的密度泛函理论研究[D]. 顾勇冰.浙江工业大学 2019
[2]煤的催化裂解实验与机理研究[D]. 刘龙龙.浙江大学 2018
[3]菲加氢反应体系的研究[D]. 杨惠斌.华东理工大学 2015
[4]煤低温热解焦油加氢实验研究及工艺流程模拟[D]. 唐巍.浙江大学 2014
本文编号：3675764
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
1.1 煤焦油加氢精制概述
1.2 芳烃加氢
1.2.1 芳烃加氢热力学
1.2.2 芳烃加氢动力学
1.3 加氢脱氧
1.4 煤焦油的加氢脱硫脱氮
1.4.1 煤焦油的加氢脱硫
1.4.2 煤焦油的加氢脱氮
1.5 过渡金属催化剂
1.5.1 加氢饱和和加氢脱氧催化剂
1.5.2 催化剂助剂的选择
1.6 催化剂载体
1.6.1 Al_2O_3载体
1.6.2 分子筛载体
1.6.3 碳纳米管载体
1.7 论文选题
2 实验部分
2.1 实验药品与仪器
2.1.1 实验药品
2.1.2 实验仪器
2.2 催化剂制备
2.2.1 碳纳米管的酸化及催化剂制备
2.2.2 催化剂加氢脱氧评价装置
2.3 产物分析
2.4 催化剂的表征与讨论
2.4.1 催化剂的BET分析
2.4.2 催化剂的X-射线衍射(XRD)分析
2.4.3 催化剂的XPS分析
3 萘在NiLa/CNTs催化剂上的加氢研究
3.1 不同NiLa负载量及金属比对萘加氢的影响
3.2 温度对萘加氢的影响
3.3 压力对萘加氢的影响
3.4 气液比对萘加氢的影响
3.5 接触时间对萘加氢的影响
3.6 四氢萘在NiLa/CNTs催化剂上加氢
3.7 硫氮化合物对萘加氢的影响
3.8 小结
4 间甲酚在NiLa/CNTs上的加氢脱氧研究
4.1 不同NiLa金属比及负载量对间甲酚加氢脱氧影响
4.2 温度对间甲酚脱氧的影响
4.3 压力对间甲酚脱氧的影响
4.4 气液比对间甲酚脱氧的影响
4.5 接触时间对间甲酚脱氧的影响
4.6 硫氮化合物对间甲酚脱氧的影响
4.7 间甲酚脱氧反应路径研究
4.8 苯酚、对甲酚和邻甲酚在催化剂上的加氢脱氧
4.9 小结
结论
参考文献
附录A 英文缩写
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Role of surface defects of carbon nanotubes on catalytic performance of barium promoted ruthenium catalyst for ammonia synthesis[J]. Yongcheng Ma,Guojun Lan,Wenzhao Fu,Ying Lai,Wenfeng Han,Haodong Tang,Huazhang Liu,Ying Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(02)
[2]NiMo/Al2O3-USY催化剂上中低温煤焦油加氢裂化性能研究[J]. 杨加可,左童久,鲁玉莹,曾武松,陆江银. 燃料化学学报. 2019(09)
[3]中低温煤焦油化学组成及结构的分子水平表征[J]. 毛学锋,李军芳,钟金龙,史权,颜丙峰,刘敏. 煤炭学报. 2019(03)
[4]黏土负载镍的纳米片高效芳烃加氢催化剂（英文）[J]. 任世彪,张圣,赵荣,王知彩,雷智平,潘春秀,康士刚,水恒福. 燃料化学学报. 2018(02)
[5]表面活性剂辅助水热制备形貌结构可控的MoS2及其蒽加氢性能（英文）[J]. 李敏,王冬娥,李佳鹤,潘振栋,马怀军,姜玉霞,田志坚,陆安慧. 催化学报. 2017(03)
[6]煤炭拔头提取液体燃料新工艺[J]. 姚建中，郭慕孙. 化学进展. 1995(03)
博士论文
[1]负载金属催化剂的载体调控及其反应性的密度泛函理论研究[D]. 顾勇冰.浙江工业大学 2019
[2]煤的催化裂解实验与机理研究[D]. 刘龙龙.浙江大学 2018
[3]菲加氢反应体系的研究[D]. 杨惠斌.华东理工大学 2015
[4]煤低温热解焦油加氢实验研究及工艺流程模拟[D]. 唐巍.浙江大学 2014
本文编号：3675764
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3675764.html
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