钴改性吸附剂脱除煤气中汞的机理研究

发布时间：2023-08-09 16:17

　　由于汞具有剧毒性、持久性、高挥发性、生物富集性等特点,已严重地危害了生态环境和人类的健康,故大气汞污染防治变得至关重要。而煤炭行业是我国主要的大气汞排放源之一,为了实现煤炭清洁高效的利用,煤气化技术受到了广泛的关注。在煤气化过程中,绝大部分的汞会以单质汞的形态释放出来,且煤气中富含CO、H₂等还原性气体,汞的催化氧化难度相较于燃煤烟气大幅提升。目前,对于煤气中单质汞的脱除仍处于初始研究阶段,所开发的吸附剂仍存在脱汞效率低、脱汞机制不明确等问题。因此,开展还原性气氛下汞的吸附机理研究对于开发新型高效吸附剂和煤气化技术的发展均有重大的科学意义。为了改变传统吸附剂在还原性气氛下氧化脱除汞能力较弱这一现状,本文采用具有强氧化能力的Co₃O₄作为活性物质,以二氧化钛和活性焦作为载体,实现汞的高效脱除。在固定床反应台上进行了钴基吸附剂在模拟煤气气氛下汞的吸附实验,并结合BET、XRD、XPS等表征手段分析,研究不同温度、不同气体、不同负载量对吸附剂汞脱除效率的影响。此外结合模拟计算进一步地挖掘钴基吸附剂对单质汞的脱除机理。首先,利用...

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

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致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 汞污染的危害及其排放控制现状
        1.2.1 汞的性质及危害
        1.2.2 汞排放情况
        1.2.3 汞控制标准
    1.3 煤气化过程中汞的释放与脱除方法
        1.3.1 煤气化过程中汞的释放
        1.3.2 煤气中汞的脱除方法
    1.4 密度泛函理论在汞脱除领域的发展与应用
    1.5 本文的主要研究内容
2 实验系统与实验方法
    2.1 实验系统介绍
        2.1.1 模拟煤气配气系统
        2.1.2 汞蒸气发生系统
        2.1.3 反应器与控温系统
        2.1.4 汞监测分析系统
        2.1.5 尾气净化与处理系统
    2.2 实验材料与制备仪器
    2.3 实验系统的校验与稳定性测试
        2.3.1 汞源稳定性测试
        2.3.2 石英棉干扰测试
        2.3.3 Lumex RA-915+标定
    2.4 实验方法及性能评价
        2.4.1 实验方法
        2.4.2 吸附剂性能评价
    2.5 吸附剂表征方法
        2.5.1 比表面积(BET)分析
        2.5.2 扫描电镜(SEM)分析
        2.5.3 X-射线衍射(XRD)分析
        2.5.4 X-射线光电子能谱(XPS)分析
        2.5.5 程序升温还原(TPR)分析
    2.6 本章小结
3 Co-TiO_2
吸附剂脱除煤气中单质汞的研究
    3.1 引言
    3.2 Co-TiO₂吸附剂的制备及表征
        3.2.1 吸附剂制备
        3.2.2 吸附剂表征
    3.3 Co-TiO₂吸附剂脱汞性能研究
        3.3.1 负载量对脱汞性能的影响
        3.3.2 H₂S对脱汞性能的影响
        3.3.3 CO对脱汞性能的影响
        3.3.4 H₂对脱汞性能的影响
        3.3.5 NH₃对脱汞性能的影响
        3.3.6 HCl对脱汞性能的影响
        3.3.7 吸附温度对脱汞性能的影响
    3.4 本章小结
4 Co-AC吸附剂脱除煤气中单质汞的研究
    4.1 引言
    4.2 Co-AC吸附剂的制备及表征
        4.2.1 吸附剂制备
        4.2.2 吸附剂表征
    4.3 Co-AC吸附剂脱汞性能的研究
        4.3.1 负载量对脱汞性能的影响
        4.3.2 H₂S对脱汞性能的影响
        4.3.3 CO和H₂对脱汞性能的影响
        4.3.4 温度对脱汞性能的影响
    4.4 汞平衡验证
    4.5 吸附剂升温脱附实验及再生性能研究
        4.5.1 升温脱附实验
        4.5.2 再生性能研究
    4.6 本章小结
5 Hg在Co₃O₄表面吸附的机理研究
    5.1 密度泛函理论
        5.1.1 Hohenberg-Kohn定理
        5.1.2 Kohn-Sham方程
        5.1.3 交换相关能
        5.1.4 赝势
    5.2 计算方法和模型的建立
        5.2.1 计算方法
        5.2.2 Co₃O₄晶体结构
    5.3 Hg在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.4 H₂S在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.5 HS在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.6 S在Co₃O₄(110)面的吸附
    5.7 Hg在S-Co₃O₄(110)面的吸附
    5.8 本章小结
6 总结与展望
    6.1 全文总结
    6.2 本文创新之处
    6.3 研究工作展望
参考文献
作者简历



本文编号：3840561