高效气体污染物氧化消除催化剂的制备与性能研究
发布时间：2023-10-02 01:39
挥发性有机物(VOCs)和CO是空气中的主要污染物。在危害人体健康的同时,还会造成严重的环境问题。催化氧化技术利用空气中的氧气作为氧源,将污染物分子转化为无毒无害的CO2和H2O。反应能耗低,无二次污染,是消除污染物分子的有效途径。高效的氧化催化剂是该项技术的核心。贵金属催化剂的效率高、稳定性好,但是高成本限制了其大规模应用。而非贵金属氧化物虽然价格低廉,但催化效率普遍较低,无法满足工业废气的大批量处理需求。本论文针对上述问题,在深入理解反应机制的基础上,通过构筑贵金属协同体系和开发非贵金属催化剂,合成了一系列低成本高活性的氧化催化剂。制备的铂催化剂和锰氧化物催化剂针对甲苯和CO表现出了优异的催化氧化性能。通过对催化剂的电子结构和催化氧化活性进行对比研究分析,阐释了分子氧在催化剂表面的活化机制。具体研究内容如下:1.通过对金属活性中心铂的化学态以及载体的表面性质进行调控,成功制备了针对甲苯具有高催化氧化活性的低铂含量催化剂。催化剂中铂的负载量仅为0.1wt%。在空速为24000ml·g-1·h-1和...
【文章页数】：164 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
中文摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 挥发性有机物(VOCs)和CO
1.3 催化氧化技术
1.4 贵金属催化剂的研究进展
1.4.1 金催化剂
1.4.2 银催化剂
1.4.3 钯催化剂
1.4.4 铂催化剂
1.4.5 多金属催化剂
1.4.6 载体的作用
1.4.7 贵金属催化剂上的反应机理研究
1.5 非贵金属催化剂的研究进展
1.5.1 单一氧化物
1.5.2 复合金属氧化物
1.5.3 非贵金属催化剂上的反应机理研究
1.6 本论文的选题意义及主要内容
1.7 参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 实验仪器
2.3 催化剂制备方法
2.4 催化剂的表征与测试
2.4.1 粉末X射线衍射(XRD)
2.4.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.3 氮吸附脱附实验(N2 adsorption-desorption)
2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.5 紫外可见光谱(UV-vis)
2.4.6 荧光光谱(PL)
2.4.7 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.8 透射电子显微镜(TEM)
2.4.9 程序升温测试(TPR和 TPD)
2.4.10 原位红外漫反射光谱(in situ DRIFT)
2.4.11 电子顺磁共振(EPR)
2.4.12 X射线吸收谱(XAS)
2.5 催化反应评价
第三章 低Pt含量的Pt/Al2O3催化剂中Pt与Al2O3的协同作用促进甲苯的催化氧化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 催化剂的制备
3.2.3 催化剂性能评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 低铂含量的Pt/Al2O3催化剂的催化性能评价
3.3.2 Pt/Al2O3催化剂的结构表征
3.3.3 氧化铝载体性质对甲苯氧化的影响
3.3.4 铂纳米粒子在催化氧化甲苯过程中的作用
3.4 本章小结
3.5 参考文献
第四章 非氧化物载体的电子增强效应促进铂催化剂活化分子氧
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验原料
4.2.2 催化剂的制备
4.2.3 催化剂性能评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 氮化碳载体的结构和表面性质
4.3.2 铂纳米粒子在氮化碳载体上的分散
4.3.3 氮化碳负载的铂催化剂催化氧化甲苯
4.4 本章小结
4.5 参考文献
第五章 混合价态的MnOx/Al2O3催化剂中Mn的价态与催化氧化性能之间的关系研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 催化剂的制备
5.2.3 催化剂性能评价
5.3 结果与讨论
5.3.1 MnOx/Al2O3催化剂的合成与表征
5.3.2 表面锰的氧化态与催化剂活性之间的关系
5.3.3 不同价态的体相MnOx的表征及性能评价
5.3.4 表面锰的价态在催化氧化过程中的作用
5.4 本章小结
5.5 参考文献
第六章 结论
作者简介及在学期间所取得的科研成果
致谢
本文编号：3849844
【文章页数】：164 页
【学位级别】：博士
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中文摘要
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第一章 绪论
1.1 引言
1.2 挥发性有机物(VOCs)和CO
1.3 催化氧化技术
1.4 贵金属催化剂的研究进展
1.4.1 金催化剂
1.4.2 银催化剂
1.4.3 钯催化剂
1.4.4 铂催化剂
1.4.5 多金属催化剂
1.4.6 载体的作用
1.4.7 贵金属催化剂上的反应机理研究
1.5 非贵金属催化剂的研究进展
1.5.1 单一氧化物
1.5.2 复合金属氧化物
1.5.3 非贵金属催化剂上的反应机理研究
1.6 本论文的选题意义及主要内容
1.7 参考文献
第二章 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 实验仪器
2.3 催化剂制备方法
2.4 催化剂的表征与测试
2.4.1 粉末X射线衍射(XRD)
2.4.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
2.4.3 氮吸附脱附实验(N2 adsorption-desorption)
2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.4.5 紫外可见光谱(UV-vis)
2.4.6 荧光光谱(PL)
2.4.7 扫描电子显微镜(SEM)
2.4.8 透射电子显微镜(TEM)
2.4.9 程序升温测试(TPR和 TPD)
2.4.10 原位红外漫反射光谱(in situ DRIFT)
2.4.11 电子顺磁共振(EPR)
2.4.12 X射线吸收谱(XAS)
2.5 催化反应评价
第三章 低Pt含量的Pt/Al2O3催化剂中Pt与Al2O3的协同作用促进甲苯的催化氧化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 催化剂的制备
3.2.3 催化剂性能评价
3.3 结果与讨论
3.3.1 低铂含量的Pt/Al2O3催化剂的催化性能评价
3.3.2 Pt/Al2O3催化剂的结构表征
3.3.3 氧化铝载体性质对甲苯氧化的影响
3.3.4 铂纳米粒子在催化氧化甲苯过程中的作用
3.4 本章小结
3.5 参考文献
第四章 非氧化物载体的电子增强效应促进铂催化剂活化分子氧
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验原料
4.2.2 催化剂的制备
4.2.3 催化剂性能评价
4.3 结果与讨论
4.3.1 氮化碳载体的结构和表面性质
4.3.2 铂纳米粒子在氮化碳载体上的分散
4.3.3 氮化碳负载的铂催化剂催化氧化甲苯
4.4 本章小结
4.5 参考文献
第五章 混合价态的MnOx/Al2O3催化剂中Mn的价态与催化氧化性能之间的关系研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 催化剂的制备
5.2.3 催化剂性能评价
5.3 结果与讨论
5.3.1 MnOx/Al2O3催化剂的合成与表征
5.3.2 表面锰的氧化态与催化剂活性之间的关系
5.3.3 不同价态的体相MnOx的表征及性能评价
5.3.4 表面锰的价态在催化氧化过程中的作用
5.4 本章小结
5.5 参考文献
第六章 结论
作者简介及在学期间所取得的科研成果
致谢
本文编号：3849844
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