氧化锌催化一氧化碳加氢反应的研究

发布时间：2024-10-03 05:52

　　随着现代科技的不断发展,能源紧缺已经成为限制科技进步的一个重要因素,因此能源的转化与替代也越来越受到人们的重视。甲醇作为一种重要的碳一能源转化的基础产品,除了在化工领域有很多用途之外,还可以作为清洁燃料在汽车行业中代替汽油或者与汽油掺混使用。而高压下一氧化碳加氢是制备甲醇最传统的方法,铜锌铝是该反应的商业催化剂。关于在商业催化剂上一氧化碳加氢反应过程中一氧化碳和氢气的活化机制的研究已有很多报道,但是由于该反应需在高压下进行,因此在真正反应气氛下关于氧化锌的原位研究还很缺乏。本文在真实的一氧化碳加氢反应条件下(高温高压),利用原位的程序升温反应谱(TPRS)、漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)、非弹性中子散射谱(INS)以及电子顺磁共振谱(EPR)等表征手段对ZnO粉末和纳米片表面上一氧化碳和氢气的活化以及反应进行了原位探究。主要的研究成果如下:(1)低温条件下(液氮温度),一氧化碳在氧化锌上吸附很弱,升高温度到120 K时已经完全脱附。在真实反应条件下,一氧化碳在氧化锌表面发生歧化反应,生成气态二氧化碳和表面碳原子。同时,吸附在氧化锌表面的一氧化碳会与表面残余羟基反应,生成甲酸盐物...

【文章页数】：66 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 一氧化碳加氢反应
        1.2.1 一氧化碳加氢反应的意义
        1.2.2 一氧化碳加氢反应的机理
        1.2.3 氧化锌的物理化学性质
        1.2.4 氧化锌上一氧化碳、氢气以及甲醇分子的活化研究
        1.2.5 氧化锌催化一氧化碳加氢反应的最近研究进展
    1.3 选题出发点和研究思路
    参考文献
第二章 化学试剂和实验表征
    2.1 主要实验试剂
    2.2 常规实验仪器
    2.3 催化表征仪器
        2.3.1 样品水平型大功率X射线粉末衍射仪(XRD)
        2.3.2 全自动微孔物理吸附仪(BET)
        2.3.3 高性能电子能谱仪(XPS)
        2.3.4 傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)
        2.3.5 全自动程序升温化学吸附分析仪
        2.3.6 电子顺磁共振(EPR)
        2.3.7 场发射扫描电子显微镜(FESEM)
第三章 一氧化碳加氢气氛中氧化锌对一氧化碳以及氢气分子的活化:晶面效应
    3.1 利用一氧化碳和甲醇分子探究氧化锌不同晶面的区别
        3.1.1 不同形貌的氧化锌纳米晶的合成
        3.1.2 利用一氧化碳探针分子来探测氧化锌晶面
        3.1.3 利用甲醇探针分子来探测氧化锌晶面
        3.1.4 小结
    3.2 在一氧化碳加氢气氛中利用原位高压红外以及高压TPRS探究氧化锌对一氧化碳和氢气分子的活化过程
        3.2.1 实验方法
        3.2.2 结果与讨论
        3.2.3 小结
    3.3 利用准原位EPR以及INS等探究氧化锌表面氢气分子活化形式
        3.3.1 实验方法
        3.3.2 结果及讨论
        3.3.3 小结
    3.4 本章小结
    参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果



本文编号：4006831