过渡金属基催化剂制备及其CO 2 低温甲烷化催化过程研究
发布时间：2025-04-15 04:37
焦炉煤气是炼焦工业的副产物,其富含大量的H2和CH4气体以及少量的CO、CO2、N2等。我国天然气供不应求和焦炉煤气资源化利用率低的现状使得人们对采用焦炉气制备天然气产生了浓厚兴趣。焦炉气甲烷化既能够合成清洁能源CH4,又可直接利用废气中的CO和CO2。其中CO2化学性质稳定,其活化困难,因此实现CO2加氢制备CH4是目前研究的难点。CO2甲烷化反应的关键在于高效甲烷化催化剂的开发,目前催化剂大多存在低温活性低,高温易烧结失活且存在副反应等缺点。因此开发低温高效的CO2甲烷化催化剂,克服现有催化剂的缺点迫在眉睫。本论文开发了系列Ni、Ru基催化剂并将其作用于CO2低温甲烷化催化过程,从载体的性质和制备方法以及催化剂的构效关系等方面探索催化过程的影响规律,同时对反应机理以及稳定性进行了相关的研究。主要研究工作如下:1)选取SiO<...
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 CO2甲烷化的意义
1.2 CO2甲烷化反应
1.2.1 CO2甲烷化反应的热力学性质
1.2.2 CO2甲烷化反应机理
1.3 CO2甲烷化催化剂的研究现状与存在问题
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 非贵金属催化剂
1.3.3 制备方法与催化剂失活
1.4 甲烷化催化剂发展方向
1.4.1 耐热性
1.4.2 低温化
1.5 本课题的选题依据和研究内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器
2.2 催化剂制备
2.3 催化剂性能测试
2.4 催化剂表征方法
第3章 不同介孔材料负载的Ni基甲烷化催化剂性能研究
3.1 引言
3.2 不同介孔材料负载的Ni基催化剂制备
3.3 不同介孔材料负载的Ni基催化剂表征
3.3.1 结构和形貌分析
3.3.2 载体种类对孔结构和比表面积的影响
3.3.3 碱性和还原能力表征
3.4 不同介孔材料负载的Ni基催化剂评价与讨论
3.4.1 载体种类对催化活性的影响
3.4.2 催化剂中碱含量对催化活性的影响
3.4.3 催化剂稳定性测试
3.4.4 稳定性测试后催化剂结构和积碳分析
3.5 反应中间体捕捉与机理研究
3.6 反应动力学测试
3.7 本章小结
第4章 Ni-Al水滑石衍生的高活性NixAl-MO低温甲烷化催化剂性能研究
4.1 引言
4.2 Ni-Al水滑石衍生的NixAl-MO催化剂制备
4.3 NixAl-MO催化剂表征
4.3.1 NixAl-MO催化剂结构和形貌表征
4.3.2 NixAl-MO催化剂孔结构和比表面积分析
4.3.3 NixAl-MO催化剂碱性和还原能力表征
4.4 NixAl-MO催化剂评价与讨论
4.4.1 不同镍铝比对催化活性的影响
4.4.2 催化剂稳定性测试
4.4.3 稳定性测试后催化剂表征
4.5 原位红外分析吸附和反应中间体
4.6 本章小结
第5章 CeO2复合Ni-Al水滑石衍生的低温甲烷化催化剂性能研究
5.1 引言
5.2 NiAl-MO/CeO2-x催化剂制备
5.3 NiAl-MO/CeO2-x催化剂表征
5.3.1 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的结构和形貌分析
5.3.2 CeO2添加对孔结构和比表面积的影响
5.3.3 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的碱性和H2 吸附性能分析
5.3.4 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的还原能力表征
5.3.5 NiAl-MO/CeO2-x催化剂表面元素化学态分析
5.4 NiAl-MO/CeO2-x催化剂评价与讨论
5.5 NiAl-MO/CeO2-x催化剂原位漫反射红外分析
5.5.1 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的CO2吸附研究
5.5.2 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的CO2甲烷化吸附中间体研究
5.6 NiAl-MO/CeO2-x催化剂上CO2甲烷化反应机理研究
5.7 本章小结
第6章 离子液体稳定的Ru基低温甲烷化催化剂性能研究
6.1 引言
6.2 Ru基催化剂的制备
6.3 Ru基催化剂的表征
6.3.1 Ru基催化剂结构和形貌表征
6.3.2 Ru基催化剂孔结构和比表面积测试
6.3.3 Ru基催化剂碱性和还原能力分析
6.3.4 Ru基催化剂表面元素化学态分析
6.4 Ru基催化剂评价与讨论
6.4.1 离子液体种类对催化活性的影响
6.4.2 离子液体含量对催化活性的影响
6.4.3 Ru基催化剂稳定性测试
6.4.4 稳定性测试后催化剂表征
6.5 离子液体稳定纳米Ru机理分析
6.6 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 创新点
7.3 展望
致谢
参考文献
附录
个人简历
发表论文和科研情况说明
博士学习期间获得的荣誉和奖励
本文编号：4040087
【文章页数】：138 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
1.1 CO2甲烷化的意义
1.2 CO2甲烷化反应
1.2.1 CO2甲烷化反应的热力学性质
1.2.2 CO2甲烷化反应机理
1.3 CO2甲烷化催化剂的研究现状与存在问题
1.3.1 贵金属催化剂
1.3.2 非贵金属催化剂
1.3.3 制备方法与催化剂失活
1.4 甲烷化催化剂发展方向
1.4.1 耐热性
1.4.2 低温化
1.5 本课题的选题依据和研究内容
第2章 实验部分
2.1 实验试剂和仪器
2.2 催化剂制备
2.3 催化剂性能测试
2.4 催化剂表征方法
第3章 不同介孔材料负载的Ni基甲烷化催化剂性能研究
3.1 引言
3.2 不同介孔材料负载的Ni基催化剂制备
3.3 不同介孔材料负载的Ni基催化剂表征
3.3.1 结构和形貌分析
3.3.2 载体种类对孔结构和比表面积的影响
3.3.3 碱性和还原能力表征
3.4 不同介孔材料负载的Ni基催化剂评价与讨论
3.4.1 载体种类对催化活性的影响
3.4.2 催化剂中碱含量对催化活性的影响
3.4.3 催化剂稳定性测试
3.4.4 稳定性测试后催化剂结构和积碳分析
3.5 反应中间体捕捉与机理研究
3.6 反应动力学测试
3.7 本章小结
第4章 Ni-Al水滑石衍生的高活性NixAl-MO低温甲烷化催化剂性能研究
4.1 引言
4.2 Ni-Al水滑石衍生的NixAl-MO催化剂制备
4.3 NixAl-MO催化剂表征
4.3.1 NixAl-MO催化剂结构和形貌表征
4.3.2 NixAl-MO催化剂孔结构和比表面积分析
4.3.3 NixAl-MO催化剂碱性和还原能力表征
4.4 NixAl-MO催化剂评价与讨论
4.4.1 不同镍铝比对催化活性的影响
4.4.2 催化剂稳定性测试
4.4.3 稳定性测试后催化剂表征
4.5 原位红外分析吸附和反应中间体
4.6 本章小结
第5章 CeO2复合Ni-Al水滑石衍生的低温甲烷化催化剂性能研究
5.1 引言
5.2 NiAl-MO/CeO2-x催化剂制备
5.3 NiAl-MO/CeO2-x催化剂表征
5.3.1 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的结构和形貌分析
5.3.2 CeO2添加对孔结构和比表面积的影响
5.3.3 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的碱性和H2 吸附性能分析
5.3.4 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的还原能力表征
5.3.5 NiAl-MO/CeO2-x催化剂表面元素化学态分析
5.4 NiAl-MO/CeO2-x催化剂评价与讨论
5.5 NiAl-MO/CeO2-x催化剂原位漫反射红外分析
5.5.1 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的CO2吸附研究
5.5.2 NiAl-MO/CeO2-x催化剂的CO2甲烷化吸附中间体研究
5.6 NiAl-MO/CeO2-x催化剂上CO2甲烷化反应机理研究
5.7 本章小结
第6章 离子液体稳定的Ru基低温甲烷化催化剂性能研究
6.1 引言
6.2 Ru基催化剂的制备
6.3 Ru基催化剂的表征
6.3.1 Ru基催化剂结构和形貌表征
6.3.2 Ru基催化剂孔结构和比表面积测试
6.3.3 Ru基催化剂碱性和还原能力分析
6.3.4 Ru基催化剂表面元素化学态分析
6.4 Ru基催化剂评价与讨论
6.4.1 离子液体种类对催化活性的影响
6.4.2 离子液体含量对催化活性的影响
6.4.3 Ru基催化剂稳定性测试
6.4.4 稳定性测试后催化剂表征
6.5 离子液体稳定纳米Ru机理分析
6.6 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 创新点
7.3 展望
致谢
参考文献
附录
个人简历
发表论文和科研情况说明
博士学习期间获得的荣誉和奖励
本文编号：4040087
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