基于贵金属和碳纳米管的电化学传感器在生物和食品检测中的应用

发布时间：2020-04-12 10:44

【摘要】：在临床诊断,食品监控等领域中,寻找能够灵敏、准确、快速地检测对人体产生影响的物质如鸟嘌呤、腺嘌呤、咖啡酸、日落黄含量的方法对人们的生命健康具有十分重要的意义。电化学传感器具有设备简单、响应快速、灵敏度高、选择性好等优点可以为分析检测提供一种较好的选择。修饰电极是电化学传感器的重要部件之一,因此寻找对待测物具有优良电化学传感性能的材料至关重要。贵金属材料本身具备优良的催化活性,当被制备成纳米级别时,其表面积大大增加,催化活性显著增强。碳纳米管具有独特的结构、优良的电学性能、催化性能以及较高的化学稳定性等。以上两种材料的结合有助于丰富反应活性位点,改善材料的电化学性能。本文利用贵金属和碳纳米管构建电化学传感器分别用于鸟嘌呤、腺嘌呤、咖啡酸、日落黄的电化学检测。研究的内容及相关结果如下:(1)通过一种简单的方法构建了银纳米线(AgNWs)和羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH)一维纳米复合材料的电化学传感器用于鸟嘌呤和腺嘌呤的同时检测。AgNWs@MWCNTs-COOH纳米复合材料对鸟嘌呤和腺嘌呤的氧化呈现出了优良的催化性能。在最佳检测条件下,基于AgNWs@MWCNTs-COOH纳米复合材料的电化学传感器对鸟嘌呤和腺嘌呤检测的线性范围均为0.2-60μmol dm~(-3),检出限均为0.08μmol dm~(-3),并在实际的DNA样品检测中取得了满意的结果。(2)通过一种简单的电化学沉积与置换反应相结合的方法制备了八面体氧化亚铜支撑的钯纳米粒子复合材料(Cu_2O-PdNPs)。将该纳米复合材料与羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH)修饰到玻碳电极(GCE)上构建了基于Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH纳米复合材料的电化学传感器用于检测咖啡酸。Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH纳米复合材料对咖啡酸的氧化展现出了较好的电催化活性。在最佳的实验条件下,Cu_2O-PdNPs@MWCNTs-COOH/GCE对咖啡酸呈现了较宽的线性范围0.006-60μmol dm~(-3)和较低的检出限0.002μmol dm~(-3),并对实际红酒样品中咖啡酸的检测取得了满意的回收率。(3)利用电化学沉积的方法制备了八面体氧化亚铜(Cu_2O)。通过Cu_2O与HAuCl_4之间自发的氧化还原反应制备了遗留Cu_2O形貌的Cu_2O支撑的AuNPs复合材料(Cu_2O-AuNPs),并构建了基于Cu_2O-AuNPs@MWCNTs-COOH纳米复合材料的电化学传感器用于日落黄的电化学检测。通过探究不同pH、扫速、富集时间、富集电位等对日落黄电化学行为的影响,优化了实验条件。在最佳实验条件下,基于Cu_2O-AuNPs@MWCNTs-COOH纳米复合材料的电化学传感器对日落黄检测的线性范围为0.02-50μmol dm~(-3),检出限为0.008μmol dm~(-3)。此外,该纳米复合材料的电化学传感器对日落黄的检测还呈现出了较好的选择性,较高的稳定性和重现性,并对真实芬达样品中日落黄的检测取得了满意的结果。
【图文】：

子科学和人工智能技术的向前发展以及新材料，新工艺的广泛采用，电化学传感器未将会朝着更加微型化，智能化和集成化发展，并在食品安全、生物医疗、环境监测等域发挥更大的作用[11]。1.1.1 电化学传感器的构造及工作原理敏感元件和转换元件是传感器最重要的组成部分。作为传感器的一个重要分支，化学传感器主要包含以下几个元件：透气膜，电极，电解质，过滤器。电化学反应体通常是由待测物，换能器，电信号，信号输出设备四个部分构成。首先，，电化学反应中的待测物与敏感元件接触，并发生一定的化学反应。然后，换能器将待测物与敏感件之间的化学反应信号转换成电信号。最后，电信号以一种可以被识别的方式传递给析检测人员。分析检测人员利用电信号的变化与待测物含量之间存在的某种关系，对测物质进行定量分析。图 1-1 简单描绘了电化学传感器的工作原理。

第二章 基于 AgNWs@MWCNTs-COOH 的电化学传感器检测鸟嘌呤和腺嘌呤2.2 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE 的制备图 2-1 简单描绘了 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE 的制备过程。首先，先后用粒径 0.3 μm，0.05 μm 的抛光粉将直径为 3 mm 的玻碳电极（GCE）打磨干净，并在无水醇和二次蒸馏水中分别超声清洗 1 min，用氮气吹干备用。接着，用移液枪移取 5 μL 50 μg/mL 的 AgNWs 溶液滴加在洁净的 GCE 上，晾干，得到 AgNWs/GCE。最后，取 5 μL 超声均匀的 0.5 mg/mLMWCNTs-COOH 溶液滴加到 AgNWs/GCE 上，并在红灯下晾干，得到 AgNWs@MWCNTs-COOH/GCE。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O657.1;TS207.3;TP212.2;TB383.1

【参考文献】

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本文编号：2624633