酯化甜菜纤维的铁负载修饰及其吸附与催化机制
发布时间：2020-08-09 03:37
【摘要】：本文以甜菜粕为主要原料,利用酸提法去除果胶得到脱果胶甜菜粕纤维。通过干固化工艺用柠檬酸对脱果胶甜菜粕纤维进行化学修饰引入羧基,得到酯化改性甜菜粕(CDSBP);然后将CDSBP与Fe~(3+)进行配位反应制得柠檬酸酯化改性甜菜粕纤维铁配合物(CDSBP-Fe);最后将该配合物经碱性水解处理形成红棕色且非常稳定的铁负载柠檬酸酯化甜菜粕纤维(FCDSBP)。研究了两种改性材料(CDSBP和FCDSBP)在对糖汁脱钙和水体中重金属离子的(Cu~(2+)和Pb~(2+))吸附性能和机制;探讨了CDSBP-Fe作为非均相Fenton反应光催化剂,用于活性红195染料的降解反应,考察了其催化性能和机理。实验优化了CDSBP吸附剂和CDSBP-Fe催化剂的制备条件和工艺流程,使用FT-IR、XRD和SEM对三种改性产品表面形貌和化学结构进行了表征。主要研究成果和结论如下:(1)以吸附剂中羧基官能团含量为指标优化酯化改性工艺,确定了CDSBP的最佳改性条件:柠檬酸浓度为2.0 mol/L,反应温度90℃,反应时间0.5 h,在此最优条件下获得的CDSBP中羧基官能团含量为3.78 mmol/g。FT-IR和XRD分析结果表明,通过酯化反应将羧基引入甜菜粕纤维的表面结构中,柠檬酸处理的样品具有较高的结晶度;在用柠檬酸处理后,SEM分析显示CDSBP的表面变得光滑并且发现了许多皱纹。(2)CDSBP-Fe的制备条件如下:Q_(COOH)为2.1 mmol/g的CDSBP,0.1 mol/L FeCl_3,反应温度50℃,配位时间2 h,制得Fe~(3+)含量为0.87 mmol/g的CDSBP-Fe。FT-IR和SEM分析结果表明,Fe~(3+)与CDSBP的羧基进行配位反应。在光辐射条件下,CDSBP-Fe能够有效地促进偶氮染料的降解反应,反应25 min时,染料脱色率已达到95.6%;在pH=3~9时,CDSBP-Fe均具有较好的光催化活性,且CDSBP-Fe循环5次使用活性也未明显降低。将抗坏血酸和半胱氨酸引入Fenton系统,可显著提高活性红195的降解效率。(3)研究了CDSBP和FCDSBP对金属离子的吸附性能。随着金属离子浓度和吸附时间的增加,吸附容量先增加后趋于平稳。糖汁脱钙和重金属离子吸附的最佳处理pH值分别为6和4.5。CDSBP和FCDSBP对金属离子(Ca~(2+)、Cu~(2+)和Pb~(2+))的吸附实验数据能更好的拟合Langmuir等温模型,吸附过程符合伪二级动力学模型。根据计算的热力学参数,金属离子吸附过程本质上是自发进行的吸热反应。CDSBP有良好的循环再生性能,0.1 mol/L NaCl能实现其吸附性能的再生。(4)酯化改性甜菜粕纤维生物吸附剂经铁负载修饰后其金属离子的吸附能力大大地提高。FCDSBP对Ca~(2+)、Cu~(2+)和Pb~(2+)的最大吸附容量分别为77.40、97.08和205.76mg/g,约为CDSBP的3倍(24.27,30.71和75.36 mg/g)。CDSBP去除金属离子的主要吸附机制是金属配体络合,CDSBP表面的官能团( COOH)起着重要作用。FT-IR和XRD分析表明,FCDSBP表面存在非晶态铁化合物和羟基氧化物。这些在纤维外表面上的化合物对金属离子的吸附能力有积极的影响,并且比金属络合作用更重要。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TS209
【图文】：
粕生物吸附剂括果胶、纤维素和半纤维素等，都是潜在的生物吸附剂，SBP 生重金属离子和有色质的污染治理，源自其结构中存在羟基官能团物吸附剂主要用于金属离子如 Ca2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+和的吸附[9-11]，也可用于 Cr3+或 Cr4+等高价态离子吸附[11]和有色染丽等[13]研究了 SBP 对硬水中 Ca2+的吸附，结果表明，当甜菜湿粕℃和 pH 为 8 时，可使 200 mL 硬水中 Ca2+浓度从1027mg/L 降至]在体外模拟人体肠道环境，并使用 SBP 吸附 Ca2+和 Pb2+，结果能力大于对 Ca2+的吸附，当溶液 pH 值为 7 时，吸附效果最佳，附分别在 30 和 60min 内达吸附平衡；AliRezaHarifi-Mood 等[1150~300、300~600 和 600~850um）甜菜粕在不同 pH、用量和温性紫 16 的吸附，结果表明在最佳吸附条件下，甜菜粕对染料的
华南理工大学硕士学位论文续处理增加了不小的难度[62, 63]。均相 Fenton 氧化法服 Fenton 体系的不足，扩展 Fenton 反应的适用条件，减少反应多研究者提出将 Fe3+固定在载体上，并将负载 Fe3+的载体与 H2，能够有效地处理废水中难降解的有机污染物，其反应机理如图 Fenton 氧化技术可以从根本上解决传统均相 Fenton 反应的弊端的 pH 值适用范围，使体系能在中性或碱性条件下表现出较好的效技术对催化剂进行了固化，使得催化剂在反应完成后便于分离回用，且 H2O2利用率高。目前，传统均相 Fenton 氧化技术已被非替应用于农药、医药、环境和化工污染治理等各领域。
生态环境保护具有重要意义。1.4.2 主要研究内容本课题研究旨在以新疆当地废弃农作物甜菜粕为原料，通过酸提法去除果胶，得到甜菜粕纤维粗品，并对其进行去甲基化，之后将甜菜粕纤维与柠檬酸混合发生酯化反应引入更多的羧基基团，得到酯化改性的甜菜粕纤维生物吸附剂（CDSBP）；然后 CDSB与 Fe3+溶液发生配位反应，制备柠檬酸酯化甜菜粕纤维铁配合物（CDSBP-Fe）作为非均相 Fenton 催化剂用于溶液中偶氮染料的催化降解；再将 CDSBP-Fe 与碱溶液反应得到铁负载柠檬酸酯化甜菜粕纤维生物吸附剂（FCDSBP），实验流程如图 1-3 所示。将两种生物吸附剂用于糖汁脱钙和溶液中重金属离子的吸附，重点研究了两种改性甜菜粕的吸附能力和以天然纤维做载体制作的催化剂对偶氮染料的催化性能，同时研究了重金属离子的吸附机制和染料氧化降解机理，为实现甜菜粕的高值化利用提供坚实的理论基础研究内容主要包括以下四个方面：
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TS209
【图文】：
粕生物吸附剂括果胶、纤维素和半纤维素等，都是潜在的生物吸附剂，SBP 生重金属离子和有色质的污染治理，源自其结构中存在羟基官能团物吸附剂主要用于金属离子如 Ca2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+和的吸附[9-11]，也可用于 Cr3+或 Cr4+等高价态离子吸附[11]和有色染丽等[13]研究了 SBP 对硬水中 Ca2+的吸附，结果表明，当甜菜湿粕℃和 pH 为 8 时，可使 200 mL 硬水中 Ca2+浓度从1027mg/L 降至]在体外模拟人体肠道环境，并使用 SBP 吸附 Ca2+和 Pb2+，结果能力大于对 Ca2+的吸附，当溶液 pH 值为 7 时，吸附效果最佳，附分别在 30 和 60min 内达吸附平衡；AliRezaHarifi-Mood 等[1150~300、300~600 和 600~850um）甜菜粕在不同 pH、用量和温性紫 16 的吸附，结果表明在最佳吸附条件下，甜菜粕对染料的
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生态环境保护具有重要意义。1.4.2 主要研究内容本课题研究旨在以新疆当地废弃农作物甜菜粕为原料，通过酸提法去除果胶，得到甜菜粕纤维粗品，并对其进行去甲基化，之后将甜菜粕纤维与柠檬酸混合发生酯化反应引入更多的羧基基团，得到酯化改性的甜菜粕纤维生物吸附剂（CDSBP）；然后 CDSB与 Fe3+溶液发生配位反应，制备柠檬酸酯化甜菜粕纤维铁配合物（CDSBP-Fe）作为非均相 Fenton 催化剂用于溶液中偶氮染料的催化降解；再将 CDSBP-Fe 与碱溶液反应得到铁负载柠檬酸酯化甜菜粕纤维生物吸附剂（FCDSBP），实验流程如图 1-3 所示。将两种生物吸附剂用于糖汁脱钙和溶液中重金属离子的吸附，重点研究了两种改性甜菜粕的吸附能力和以天然纤维做载体制作的催化剂对偶氮染料的催化性能，同时研究了重金属离子的吸附机制和染料氧化降解机理，为实现甜菜粕的高值化利用提供坚实的理论基础研究内容主要包括以下四个方面：
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本文编号：2786549
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