双离子辅助原位Fenton法烟气脱硝的研究

发布时间：2021-07-21 00:09

　　本文提出了基于Fenton试剂连续滴加的原位Fenton法（in situ Fenton,IF）用于氧化脱除烟气中NO的思路,并检验了其在氧化脱硝效果方面的优势。在此基础上,验证了将含有Fe²⁺Mⁿ⁺(Mⁿ⁺=Fe³⁺,Cu²⁺,Co²⁺,Mn²⁺)的溶液作为诱导剂加入后的氧化脱硝效果。结果表明,原位Fenton法较常规Fenton法（premixed Fenton,PF）对NO的氧化效率高;除Fe²⁺Fe³⁺双离子溶液外,其他三种双离子溶液的加入对NO的氧化效率较单一离子参与的IF法都有明显的提升.此外,讨论了双离子间的适宜配比并推断出可能的氧化脱硝反应机理。 

【文章来源】：工程热物理学报. 2020,41(05)北大核心EICSCD

【文章页数】：8 页

【图文】：

图１反应系统示意图??Ｆｉｇ．?１?Ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｓｙｓｔｅｍ??新配制的ｈ２ｏ２溶液和金属离子溶液分别贮存??于棕色（防止自然光对Ｈ２ｏ２的分解）与无色样品瓶??（１８．１９）中

＿６；?Ｃｏｕｔ为ＮＯ的出口浓度，ｍｇ／ｍ３；参照??反应器尺寸和试剂滴加速率的设定值，出于对反应??器内气液接触条件方面的考虑，ＮＯ出口浓度应从试??验开始后的第５?ｍｉｎ开始进行记录，直至试验结束。??同时，也可以充分排除恒流泵泵管内残余空气可能??给测试准确性带来的影响。??２结果与讨论??２．１原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脱硝??在如表１所示的试验条件下，以Ｆｅ２＋／Ｈ２０２为??例，对比了原位Ｆｅｎｔｏｎ法与常规直混Ｆｅｎｔｏｎ法在??氧化脱硝效率方面的差异。??结果如图２所示，在测试时段内（第５？２０?ｍｉｎ），??常规直混Ｆｅｎｔｏｎ法（ＰＦ）的平均ＮＯ氧化效率为??４４．１４％，并随着时间的延长呈现逐渐降低的趋势；相??反，同时段内原位Ｆｅｎｔｏｎ法（ＩＦ）的ＮＯ氧化效率随??时间的延长而逐渐递增并趋ｒ稳定，ＮＯ氧化效率的??均值可达６２％左右。可以看出，原位Ｆｅｎｔｏｎ法比常??规直混Ｆｅｎｔｏｎ法具有更高的氧化脱硝效率。??当Ｆｅ２＋溶液与Ｈ２０２溶液接触即可迅速发生如??反应式⑴所示的Ｆｅｎｔｏｎ反应％进而产生具有强??氧化性的（．ＯＨ）自由基（￡０＝２．８０ｅＶ）。然而，新生成??的（．ＯＨ）并不稳定，其寿命只有１０＿９Ｓ。此外，由于??副反应式（２）？（５）的影响【１６，１７］，?—部分（－ＯＨ）将被??消耗而无法参与对ＮＯ的氧化１１８１。尽管过程中产生??如（ＨＯｒ）和Ｈ２０２等氧化性物质，但因其氧化性较??（？ＯＨ）低，所以并不能很好地缓解因副反应而对ＮＯ??氧化带来的不利影响，且这种不利影响在常规直混??Ｆｅｎｔｏｎ系统中尤为突出。相比之下，原位Ｆｅｎｔｏｎ法??因Ｆｅ２＋和

Ｆｅ３＋的搭配使用并未对ＮＯ的氧化脱除产生积??极影响。??Ｆｅ３＋?＋?Ｈ２０２?—?［Ｆｅ３＋?（Ｈ０２）］２＋?＋?Ｈ＋ｆｃ＝３．１ｘｌ（Ｔ３?（６）??［Ｆｅ３＋?（Ｈ０２）］２＋?—?Ｆｅ２＋?＋?Ｈ０２?．?ｆｃ＝２．７ｘ?１０＿３?ｓ—１?（７）??２．３．２?Ｆｅ２＋Ｃｕ２＋／Ｈ２０２??相关研究表明，铜离子闲Ｑ（Ｃｕ２＋／Ｃｕ＋）＝０．１６?Ｖ］??对于诱发Ｈ２０２分解具有促进作用１２１，２２Ｌ作为链反??应的起点，Ｃｕ２＋与Ｈ２０２可通过反应式（８）反应生??图３单一金属离子原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脱硝效率??Ｆｉｇ．?３?Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ?ｏｆ?ＮＯ?ｂｙ?ｓｉｎｇｌｅ?ｉｏｎ／Ｈ２〇２?ＩＦ??１０??５期??２．２单一离子辅助原位Ｆｅｎｔｏｎ法氧化脱硝??本节试验选取四种金属离子（Ｆｅ３＋，?Ｃｕ２＋，Ｃｏ２＋??和Ｍｎ２＋）溶液分别与Ｈ２０２溶液配合进行原位Ｆｅｎ？??ｔｏｎ?法氧化脱硝试验，并与?Ｆｅ２＋／Ｈ２〇２?原位?Ｆｅｎｔｏｎ??法进行对比。如图３所示，非铁金属离子（Ｃｕ２＋，??Ｃｏ２＋和Ｍｎ２＋）参与的反应系统对ＮＯ的氧化效率??均低于Ｆｅ２＋／Ｈ２０２和Ｆｅ３＋／Ｈ２０２反应系统对ＮＯ??的氧化效率。此外，对比第５？２０?ｍｉｎ测试时段内的??平均效率可知，Ｆｅ２＋／Ｈ２０２体系的氧化脱硝能力略??优于Ｆｅ３＋／Ｈ２０２体系。??比进行详细讨论。??２．３．１?Ｆｅ２＋Ｆｅ３＋／Ｈ２０２??本节选取常见的铁基离子（Ｆｅ２＋和Ｆｅ３＋）作??为Ｆｅｎｔｏｎ诱导剂同时加入反应器中，以形成由??Ｆｅ２＋Ｆｅ３＋混合离子溶液辅助Ｈ２０２分解的原位?


本文编号：3293890