基于可见光催化功能纺织品的制备与性能研究
发布时间：2021-08-20 14:25
石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种新型的非金属半导体光催化材料,因具有可见光响应而受到广泛的关注,然而g-C3N4材料存在光生电子与空穴复合速率快、反应活性较低等缺点,且粉体g-C3N4难以分离回收、易造成二次污染而不利于材料的重复再利用,限制了该材料的进一步应用发展。通过优化制备方法与条件实现g-C3N4光催化性能的提升,以及将粉体g-C3N4进行负载是目前拓宽该材料应用领域的有效途径。此外,基于光催化技术的功能纺织品的开发也是目前纺织领域中的研究热点,通过光催化剂的负载不仅可以赋予纺织品自清洁、防紫外线等功能性,而且获得的功能纺织品在降解有机污染物领域也具有一定的应用前景。本研究采用气体模板法制备氮化碳,探讨了气体模板剂用量对材料在可见光源下催化降解性能的影响,制备了具有可见光催化活性的石墨相氮化碳;通过浓硫酸强氧化作用和水合放热效应对氮化碳插层剥离和质子化,形成小...
【文章来源】：东华大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
g-C3N4(a)三嗪环结构单元;(b)七嗪环结构单元[6]
基于可见光催化功能纺织品的制备与性能研究法虽然也可以用于合成 g-C3N4，但大多存在工艺操作复杂、样品成分不纯等问题，受到诸多方面的限制，难以达到产业化规模，目前的研究还是以热聚合法为主。目前，人工合成理论预测的 g-C3N4结构仍非常困难，实验室制备的氮化碳依然存在许多的结构缺陷，并含有一定量的氢，与理想的无限延伸的网状结构仍有差距[29]。通过不同前驱体制备的氮化碳理化差异性大，通常 g-C3N4的前驱体是富含碳和氮元素的化合物，如氰胺[30]、二氰二胺[31]、三聚氰胺[31]、尿素[32]、硫脲[33]、盐酸胍[34]、三唑及其衍生物[35,36]等，采用不同前驱体，制得的 g-C3N4结晶度、C/N 摩尔比、化学官能团、母体结构等理化性质各有不同。理论上只要在热解过程中前驱体能够产生含有三嗪或七嗪结构的中间产物或间接产物，就能够用于合成 g-C3N4[37,38]。以氰胺为例，氰胺在较低温度下发生聚合形成二氰二胺，随着反应温度提升至 237℃左右，逐渐聚合为三聚氰胺，随着反应温度进一步提升至 350℃附近，三聚氰胺缩聚成 melem，并发生分子重排反应形成 melem 聚合物，当温度达到 525℃左右时，melem 聚合形成 g-C3N4聚合物。
实验室超纯水系统 Smart 系列 上海和泰仪器有限公司紫外-可见光分光光度计 UV-3600 日本岛津仪器公司DTDN 超声清洗机 SB-5200 宁波新芝生物科技股份有限公司马弗炉 KSL-1100X-S 合肥科晶材料技术有限公司2.2 实验方法2.2.1 气体模板法制备氮化碳以二氰二胺作为前驱体，氯化铵作为气体模板，制备氯化铵改性的氮化碳。具体制备过程如下：将 3 g 的二氰二胺与一定量（0.45、0.9、1.8、3 g）氯化铵溶解到 15 mL 的去离子水中，超声处理 1 h，放置于 80 ℃的烘箱中烘干溶液，得到白色固体，将其放入带盖坩埚并置于马弗炉中以 5 ℃/min 的升温速率，550 ℃焙烧 4 h，反应完成后自然冷却至室温，将黄色固体产物研磨至粉体备用，按照氯化铵添加量的不同，将制备的氮化碳命名为 CNAC-0.45、CNAC-0.9、CNAC-1.8、CNAC-3，此外，作为对比样，不添加氯化铵的氮化碳命名为 GCN。
【参考文献】：
期刊论文
[1]浓硫酸法快速制备质子化g-C3N4纳米带及其紫外光催化降解有机染料研究[J]. 李娇娇,赵卫峰,张改,马爱洁,陈卫星,周宏伟. 高等学校化学学报. 2018(12)
[2]能源材料的第一性原理模拟[J]. 范雪婷,黄剑兴,樊祺源,文小健,岳会利,程俊. 中国科学:化学. 2018(01)
[3]活性染料数码印花真丝织物颜色的紫外线防护作用[J]. 罗汝楠,张辉. 丝绸. 2018(02)
[4]纳米异质结光催化剂制氢研究进展（英文）[J]. 杜虹,刘亚男,申丛丛,徐安武. 催化学报. 2017(08)
[5]介孔石墨相氮化碳催化CO2环加成合成碳酸丙烯酯[J]. 陈晔,马丹,王悦,许杰,李永昕. 常州大学学报(自然科学版). 2017(03)
[6]具有显著增强光响应的小尺寸单层石墨相氮化碳纳米片用于细胞成像及光催化(英文)[J]. 梁庆华,李智,白宇,黄正宏,康飞宇,杨全红. Science China Materials. 2017(02)
[7]介孔氮化碳材料合成的研究进展[J]. 王悦,蒋权,尚介坤,许杰,李永昕. 物理化学学报. 2016(08)
[8]针织物克质量及颜色对其防紫外线性能的影响[J]. 孙爱贵. 针织工业. 2016(07)
[9]印染废水处理工艺探讨[J]. 胡少花. 科技展望. 2015(05)
[10]新型非金属光催化剂——石墨型氮化碳的研究进展[J]. 范乾靖,刘建军,于迎春,左胜利. 化工进展. 2014(05)
博士论文
[1]类石墨相氮化碳/窄带隙半导体纳米复合光催化剂制备及其构效关系研究[D]. 尤增宇.浙江大学 2018
[2]基于氮化碳光催化材料的设计及其可见光降解环境有机污染物的研究[D]. 颜佳.江苏大学 2017
[3]石墨相氮化碳材料的可控制备及光催化降解环境有机污染物研究[D]. 佘小杰.江苏大学 2017
[4]氮化碳基光催化材料的制备及性能[D]. 石磊.哈尔滨工业大学 2016
[5]高活性g-C3N4基光催化剂的设计合成及其机制研究[D]. 刘翀.黑龙江大学 2016
[6]石墨相氮化碳的结构调控及增强光催化性能研究[D]. 梁庆华.清华大学 2016
[7]可见光响应光催化剂Bi20TiO32的制备及分解水中有机物效能与机理[D]. 孙旭辉.哈尔滨工业大学 2010
硕士论文
[1]类石墨氮化碳的光电性能及其应用研究[D]. 郭倩怡.华南理工大学 2018
[2]石墨相氮化碳纳米片的制备及其光催化性能的研究[D]. 燕靖.浙江理工大学 2018
[3]Bi2MoO6的能带调控和光催化性能研究[D]. 目晶晶.安徽大学 2018
[4]多孔g-C3N4纳米片的化学制备、掺杂及其光催化性能研究[D]. 胡信德.山东大学 2017
[5]类石墨相氮化碳的改性及其在水污染治理中的应用[D]. 王秀.华中科技大学 2017
[6]氮化碳等含氮碳材料的制备与表面性质研究[D]. 朱东波.中国科学技术大学 2017
[7]石墨相氮化碳基光催化复合材料控制制备及其光催化性能[D]. 彭大硌.湖北工业大学 2017
[8]类石墨相氮化碳基复合纳米光催化体系构筑及可见光降解染料性能研究[D]. 黄凯.江苏大学 2017
[9]高活性g-C3N4的共聚合制备及可见光催化净化NO的性能增强[D]. 李佩东.重庆工商大学 2017
[10]石墨相氮化碳聚合物纳米复合材料的制备及其热稳定性研究[D]. 刘昌丹.东南大学 2017
本文编号：3353665
【文章来源】：东华大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：67 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
g-C3N4(a)三嗪环结构单元;(b)七嗪环结构单元[6]
基于可见光催化功能纺织品的制备与性能研究法虽然也可以用于合成 g-C3N4，但大多存在工艺操作复杂、样品成分不纯等问题，受到诸多方面的限制，难以达到产业化规模，目前的研究还是以热聚合法为主。目前，人工合成理论预测的 g-C3N4结构仍非常困难，实验室制备的氮化碳依然存在许多的结构缺陷，并含有一定量的氢，与理想的无限延伸的网状结构仍有差距[29]。通过不同前驱体制备的氮化碳理化差异性大，通常 g-C3N4的前驱体是富含碳和氮元素的化合物，如氰胺[30]、二氰二胺[31]、三聚氰胺[31]、尿素[32]、硫脲[33]、盐酸胍[34]、三唑及其衍生物[35,36]等，采用不同前驱体，制得的 g-C3N4结晶度、C/N 摩尔比、化学官能团、母体结构等理化性质各有不同。理论上只要在热解过程中前驱体能够产生含有三嗪或七嗪结构的中间产物或间接产物，就能够用于合成 g-C3N4[37,38]。以氰胺为例，氰胺在较低温度下发生聚合形成二氰二胺，随着反应温度提升至 237℃左右，逐渐聚合为三聚氰胺，随着反应温度进一步提升至 350℃附近，三聚氰胺缩聚成 melem，并发生分子重排反应形成 melem 聚合物，当温度达到 525℃左右时，melem 聚合形成 g-C3N4聚合物。
实验室超纯水系统 Smart 系列 上海和泰仪器有限公司紫外-可见光分光光度计 UV-3600 日本岛津仪器公司DTDN 超声清洗机 SB-5200 宁波新芝生物科技股份有限公司马弗炉 KSL-1100X-S 合肥科晶材料技术有限公司2.2 实验方法2.2.1 气体模板法制备氮化碳以二氰二胺作为前驱体，氯化铵作为气体模板，制备氯化铵改性的氮化碳。具体制备过程如下：将 3 g 的二氰二胺与一定量（0.45、0.9、1.8、3 g）氯化铵溶解到 15 mL 的去离子水中，超声处理 1 h，放置于 80 ℃的烘箱中烘干溶液，得到白色固体，将其放入带盖坩埚并置于马弗炉中以 5 ℃/min 的升温速率，550 ℃焙烧 4 h，反应完成后自然冷却至室温，将黄色固体产物研磨至粉体备用，按照氯化铵添加量的不同，将制备的氮化碳命名为 CNAC-0.45、CNAC-0.9、CNAC-1.8、CNAC-3，此外，作为对比样，不添加氯化铵的氮化碳命名为 GCN。
【参考文献】：
期刊论文
[1]浓硫酸法快速制备质子化g-C3N4纳米带及其紫外光催化降解有机染料研究[J]. 李娇娇,赵卫峰,张改,马爱洁,陈卫星,周宏伟. 高等学校化学学报. 2018(12)
[2]能源材料的第一性原理模拟[J]. 范雪婷,黄剑兴,樊祺源,文小健,岳会利,程俊. 中国科学:化学. 2018(01)
[3]活性染料数码印花真丝织物颜色的紫外线防护作用[J]. 罗汝楠,张辉. 丝绸. 2018(02)
[4]纳米异质结光催化剂制氢研究进展（英文）[J]. 杜虹,刘亚男,申丛丛,徐安武. 催化学报. 2017(08)
[5]介孔石墨相氮化碳催化CO2环加成合成碳酸丙烯酯[J]. 陈晔,马丹,王悦,许杰,李永昕. 常州大学学报(自然科学版). 2017(03)
[6]具有显著增强光响应的小尺寸单层石墨相氮化碳纳米片用于细胞成像及光催化(英文)[J]. 梁庆华,李智,白宇,黄正宏,康飞宇,杨全红. Science China Materials. 2017(02)
[7]介孔氮化碳材料合成的研究进展[J]. 王悦,蒋权,尚介坤,许杰,李永昕. 物理化学学报. 2016(08)
[8]针织物克质量及颜色对其防紫外线性能的影响[J]. 孙爱贵. 针织工业. 2016(07)
[9]印染废水处理工艺探讨[J]. 胡少花. 科技展望. 2015(05)
[10]新型非金属光催化剂——石墨型氮化碳的研究进展[J]. 范乾靖,刘建军,于迎春,左胜利. 化工进展. 2014(05)
博士论文
[1]类石墨相氮化碳/窄带隙半导体纳米复合光催化剂制备及其构效关系研究[D]. 尤增宇.浙江大学 2018
[2]基于氮化碳光催化材料的设计及其可见光降解环境有机污染物的研究[D]. 颜佳.江苏大学 2017
[3]石墨相氮化碳材料的可控制备及光催化降解环境有机污染物研究[D]. 佘小杰.江苏大学 2017
[4]氮化碳基光催化材料的制备及性能[D]. 石磊.哈尔滨工业大学 2016
[5]高活性g-C3N4基光催化剂的设计合成及其机制研究[D]. 刘翀.黑龙江大学 2016
[6]石墨相氮化碳的结构调控及增强光催化性能研究[D]. 梁庆华.清华大学 2016
[7]可见光响应光催化剂Bi20TiO32的制备及分解水中有机物效能与机理[D]. 孙旭辉.哈尔滨工业大学 2010
硕士论文
[1]类石墨氮化碳的光电性能及其应用研究[D]. 郭倩怡.华南理工大学 2018
[2]石墨相氮化碳纳米片的制备及其光催化性能的研究[D]. 燕靖.浙江理工大学 2018
[3]Bi2MoO6的能带调控和光催化性能研究[D]. 目晶晶.安徽大学 2018
[4]多孔g-C3N4纳米片的化学制备、掺杂及其光催化性能研究[D]. 胡信德.山东大学 2017
[5]类石墨相氮化碳的改性及其在水污染治理中的应用[D]. 王秀.华中科技大学 2017
[6]氮化碳等含氮碳材料的制备与表面性质研究[D]. 朱东波.中国科学技术大学 2017
[7]石墨相氮化碳基光催化复合材料控制制备及其光催化性能[D]. 彭大硌.湖北工业大学 2017
[8]类石墨相氮化碳基复合纳米光催化体系构筑及可见光降解染料性能研究[D]. 黄凯.江苏大学 2017
[9]高活性g-C3N4的共聚合制备及可见光催化净化NO的性能增强[D]. 李佩东.重庆工商大学 2017
[10]石墨相氮化碳聚合物纳米复合材料的制备及其热稳定性研究[D]. 刘昌丹.东南大学 2017
本文编号：3353665
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