聚乙烯醇和聚乙二醇在假单胞杆菌水解酶的作用下降解的理论研究

发布时间：2021-11-06 17:06

　　塑料制品已经成为生活和工业中不可或缺的一种材料,但目前尚缺少有效的塑料处理方法,而且有一大部分塑料材料是难以生物降解的,这就对环境造成了巨大的威胁。通过修饰已有的酶来提高酶的催化功能,提高其对塑料的降解能力可以有效地缓解大量塑料类物质排放至环境中所造成的威胁,也能更好地增加塑料制品在回收处理再利用上的效率。计算机模拟能够通过理论计算的方式为传统实验和酶的降解提供指导思路和意见,减少实验上盲目修饰酶再测定反应效率的时间成本和经济成本。此外,计算模拟能够在微观的尺度上对反应中实验上难以捕获的机理加以描述,增强对酶促反应机理的认识,以更好地理解并利用酶。在计算模拟中,分子动力学（MD）和量子力学与分子力学联用（QM/MM）的方法是计算机模拟生物大分子的重要手段,也是目前对酶研究的有力工具。本论文使用MD和QM/MM的方法研究了假单胞杆菌水解酶对聚乙烯醇和聚乙二醇两种塑料的作用机理,探讨了酶中重要氨基酸的作用,从微观的角度描述了酶在降解氧化聚乙烯醇时所发生的结构细节变化。通过对酶反应机制的细节研究,猜测酶环境中的氢键可能是对环境中塑料的降解的主要因素。一、氧化聚乙烯醇在假单胞杆菌水解酶的作用下... 

【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．２聚乙烯醇在酶的作用下降解示意图??

ＱＭ和ＭＭ区域之间的边界在定义后就不再变化。??对于跨越ＱＭ－ＭＭ边界的共价键，通常有三种方法来处理。一般情况下将??直接连接的ＱＭ区域和ＭＭ区域原子分别被命名为Ｑ１和Ｍ１（如图２．１）。将直接??〇２?Ｑ??Ｑ２?Ｍ３??图２．１?ＱＭ区域和ＭＭ区域中原子的命名??与Ｍ１相连接的原子命名为Ｍ２。与Ｍ１隔开两个键的原子命名为Ｍ３，依此类推。??对于ＱＭ区域的原子也使用相同的命名原则。如果使连接原子法，Ｑ１的断裂共??价键将使用连接原子（Ｌｉｎｋ－Ａｔｏｍ）来饱和。ＱＭ－ＭＭ边界切割共价键问题的最简??单的解决办法是在定义ＱＭ区域和ＭＭ区域的时候避免，然而，在多数情况下，??ＱＭ－ＭＭ边界截断共价键是不可避免的。一般ＱＭ／ＭＭ计算采用连接原子法处??理此种问题，连接原子法通过引入一个氢原子与Ｑ１共价结合，并饱和Ｑ１的自由??价，但其不存在于真实的体系中［７４，７６〃８］。??ＱＭ／ＭＭ的能量有两种表达方式：减式（式２．２）和加式（式２．３）。它们的能量??表达式分别为：??＋?Ｅｑｍ〇?＋?Ｌ）?－?Ｅｍｍ〇?＋?Ｌ）?（２．４）??Ｍ－ＭＭ?０?＋?〇）?（２．５）??１４??

图３．１?ＯＰＨ－ＡＣＡ复合物的ＱＭ／ＭＭ计算中ＱＭ区域主要残基与重要的原子（算中残基中离底物较远的原子没有在ＱＭ区域之中）??本章的?ＱＭ／ＭＭ?计算采用?ＣｈｅｍＳｈｅｌｌ３．６．０?平台集成的?ＤＬ－ＰＯＬｏｍｏｌｅ７．２［ｍ］，用ＤＦＴ方法处理ＱＭ区原子＾并利用ＣＨＡＲＭＭ２２Ｍ区的能量。在ＱＭ／ＭＭ计算中，通过ＣｈｅｍＳｈｅｌｌ中的Ｈｙｂｉｒｄ模入氢原子作为连接原子，并根据ＱＭ和ＭＭ原子的位置自动确定置。计算中采用了电荷转移模型［１｜４］和静电嵌入法［Ｕ５］。从２０ｎｓ的ＣＨ动力学模拟中提取了?１５个构象作为ＱＭ／ＭＭ研宄样本，选择这些因为催化三联体与配体之间的距离小于２．５卜ｔｍ，这是因为催化三联要满足一定的距离。从１５个构象中得到的每个结构都被用来进行Ｑ，以模拟能量势垒。通过限制反应坐标（第一步中ＯＧ和０４键长与第Ｃ４，Ｍ０６－２Ｘ／６－３１Ｇ／／ＣＨＡＲＭＭ２２

【参考文献】：
期刊论文
[1]环保用生物酶的研究进展[J]. 李成龙,王呈玉.  科技信息. 2012(07)
[2]辣根过氧化物酶催化氧化法处理含油废水[J]. 陈新芳,刘伟,田云苗,郦和生,王岽,王洪英.  化工环保. 2007(01)

博士论文
[1]生物酶体系中有机磷毒理和有机氯脱氯的理论研究[D]. 唐晓文.山东大学 2017



本文编号：3480204